【摘要】：為尋求一種高效且環(huán)境友好型的處理染料廢水的方法,本文著眼于電化學(xué)氧化降解廢水中的有機(jī)物。制備了不同比例的負(fù)載和未負(fù)載鉑金的石墨烯二氧化鈦(GN-TiO_2)復(fù)合材料電極并與負(fù)載和未負(fù)載Pt的活性炭涂層電極。利用X-射線衍射圖(XRD)、透射電子顯微鏡圖(TEM)、熱穩(wěn)定分析(TGA)、場(chǎng)發(fā)射電子掃描電鏡圖(FESEM)、能量色散譜圖(EDS)、元素分布掃描圖(Mapping)和傅里葉變換紅外光譜分析圖(FTIR)等表征手段,對(duì)氧化石墨、負(fù)載和未負(fù)載Pt的活性炭電極及石墨烯基復(fù)合材料電極進(jìn)行形貌、組成和晶型等情況進(jìn)行分析。并以典型的偶氮染料RBk5為目標(biāo)污染物,應(yīng)用這些電極材料進(jìn)行電化學(xué)氧化實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明:(1)通過改良的Hummers法成功制備了氧化石墨(GO),該材料具有層數(shù)少,厚度薄的優(yōu)點(diǎn)。GO表面含有大量的含氧基團(tuán),層間距增大,親水性增強(qiáng),因而在TiO_2和GO混合液中二者可以均勻混合。以TiO_2和GO混合液為原材料,通過高溫高壓水熱法合成的GN-TiO_2復(fù)合材料,TiO_2均勻地分布在石墨烯上,二者以共價(jià)鍵的形式結(jié)合,合成的GN-TiO_2復(fù)合材料的穩(wěn)定性好。(2)通過水熱法制備了不同比例石墨烯-二氧化鈦GN-TiO_2復(fù)合材料。以聚偏氟乙烯(PVDF)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)為原料制備成黏著劑。用黏著劑將GN-TiO_2復(fù)合材料均勻地涂覆在導(dǎo)電碳布,制備成碳布基GN-TiO_2復(fù)合材料電極。同樣的方法制備了碳布基活性炭涂層電極。通過場(chǎng)發(fā)射電子掃描電鏡比較發(fā)現(xiàn),負(fù)載Pt前后,各種材料電極的形貌變化不大。(3)探究pH對(duì)GN-TiO_2(1:4)電極電化學(xué)氧化10ppm的RBk5染料廢水的影響時(shí)發(fā)現(xiàn):當(dāng)pH=6.6(即不調(diào)節(jié)酸堿度),50min即達(dá)到反應(yīng)平衡,降解效率為94.8%。當(dāng)pH=3時(shí),降解效率僅為6.6%。pH升高到10時(shí),RBk5的降解率提升到85.3%,但反應(yīng)平衡時(shí)間增加到210min。由此可見,pH是對(duì)電極電催化性能起著至關(guān)重要的作用。(4)石墨烯基電化學(xué)處理RBk5的最佳工藝條件為:陽極為GN-TiO_2(1:4),pH=6.6,RBk5初始濃度為10ppm,應(yīng)用電流密度為2.5mA·cm~(-2),RBk5的降解效率為94.8%,反應(yīng)時(shí)間50min,電流效率和能耗分別為54.05%和14.8kWh/kg。且對(duì)濃度20ppm以下的RBk5染料廢水有著良好的降解效果。(5)在不同電流密度下進(jìn)行反應(yīng)動(dòng)力學(xué)擬合,符合擬一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。當(dāng)電流密度增大3倍時(shí),反應(yīng)速率常數(shù)僅增加2.3倍,說明電流密度增大會(huì)降低電化學(xué)氧化降解RBk5的電流效率。
【學(xué)位授予單位】：華僑大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X791
【圖文】：

電化學(xué)氧化機(jī)理示意圖

技術(shù)路線

制備氧化石墨過程中反應(yīng)液顏色的變化

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2774513