【摘要】：多氯聯(lián)苯是全球公認的持久性、強致癌性污染物,治理多氯聯(lián)苯污染場地已成為改善生態(tài)環(huán)境的迫切需求。本研究利用蒙脫土負載納米零價鐵與過氧化氫組成類Fenton反應體系來降解土壤中的多氯聯(lián)苯(PCB67)。首先采用浸漬法將納米零價鐵負載于蒙脫土基質(zhì)中,負載后材料平均含鐵量為25.3mg·g-1,通過一系列表征手段觀察到納米零價鐵微粒較為勻稱的分散在粘土基質(zhì)層中,,粒徑大多在40～90nm之間,材料的穩(wěn)定性和鐵離子浸出實驗顯示,在反應過程中約有少量的鐵會從載鐵材料中浸出,重復使用3次的材料對多氯聯(lián)苯的降解率有所下降,但去除率仍在63%以上。其次,對載鐵材料、過氧化氫、初始pH、水土比、投加方式對類Fenton體系降解多氯聯(lián)苯的影響進行逐一探討,確定在載鐵材料投加量為29.88 g.kg-1,過氧化氫(30%水溶液)投加量為45.35 g·kg-1,初始pH為3.5,水土比為2.5:1,投加方式選擇將材料與土壤混勻后加入全部的過氧化氫,平均去除率可達76%以上;隨后進行降解條件的優(yōu)化,得出載鐵材料添加量為31.21g.kg-1,過氧化氫(30%水溶液)添加量為45.99g.kg-1,初始pH為3.04,水土比為2.32時,對多氯聯(lián)苯的去除率達到最佳值79.44%,并通過驗證實驗證實了系統(tǒng)預測的可靠性。最后,對反應體系降解多氯聯(lián)苯(PCB67)的機理進行了研究,確定了降解動力學方程為:(?)降解過程遵循準一級動力學模型。主要的降解機制為活性氧基團的氧化作用和零價鐵的脫氯作用,反應體系對PCB67的降解產(chǎn)物主要為酮類和脂類化合物。
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X53
【圖文】：

圖１－２技術(shù)路線逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ邋ｒｏｕｔｅ逡逑１．５研究目的與意義逡逑多氯聯(lián)苯是國際社會公認的高毒性，強致癌性，持久性難降解有機污染物，是境保護中需要優(yōu)先控制的污染物之一。多氯聯(lián)苯的污染問題以遍及世界各地，在我國逡逑南沿海及電子垃圾拆解地、廢舊電力電容器封存點等區(qū)域受多氯聯(lián)苯污染尤其嚴逡逑，污染形勢不容忽視。逡逑Ｆｅｎｔｏｎ反應是一種新興的高級氧化技術(shù)，對于降解有機污染物有著良好的效果，逡逑存在反應條件苛刻，ｐＨ要求較高，有可能造成二次污染等問題。為了改進Ｆｅｎｔｏｎ逡逑藝，本課題考慮采用粘土－ｎＺＶＩ類Ｆｅｎｔｏｎ工藝對土壤中多氯聯(lián)苯（ＰＣＢ６７）進行降逡逑１０逡逑

按照３．０ｍｍ0ｌ（Ｆｅ２＋）／ｇ（蒙脫土）的浸泡比。３ｄ后將浸泡在硫酸亞鐵溶液中的蒙脫土攪棄去上清液。將下層固體轉(zhuǎn)移至三口燒瓶中燒瓶１／２處，利用高速攪拌器進行攪拌，并保１的ＫＢＨ４勻速逐滴加入到反應器中（反應裝ｍｉｎ。待反應結(jié)束，將泥漿離心分離，濾去上ｌ／１）溶液，與下層固體攪拌均勻，繼續(xù)離心，生成的零價鐵在不穩(wěn)定T接觸空氣生銹。將磨至１００目以下，得到蒙脫土－納米零價鐵材ＶＩ材料主要的化學反應過程如下所示：逡逑４Ｆｅ３＋＋ＢＨ４＿＋３Ｈ２０—４Ｆｅ２＋＋Ｈ２Ｂ０３＿＋４Ｈ＋＋２Ｈ２邋ｔ２Ｆｅ２＋＋ＢＨ４一＋３Ｈ２０—２Ｆｅ0邋ｉ邋＋Ｈ２Ｂ0３＿＋４Ｈ＋＋２Ｈ２Ｆｅ３＋＋３ＢＨ４＿＋９Ｈ２０—４ＦｅＭ邋＋３Ｈ２Ｂ０３—＋１２Ｈ＋＋６

圖３－２邋ａ－蒙脫土邋ＸＲＤ圖像；ｂ－蒙脫土負載納米零價鐵ＸＲＤ逡逑Ｆｉｇ．３－２邋ａ－ＭｏｎｔｍｏｒｉｌＩｏｎｉｔｅ邋ＸＲＤ邋ｉｍａｇｅ；邋ｂ－Ｍ－ｎＺＶＩ邋ＸＲＤ邋ｉｍａｇｅ逡逑圖３－２中自上而下分別代表Ｍｏｎｔｍｏｒｉｌｌｏｎｉｔｅ邋（ａ）、Ｍ－ｎＺＶＩ邋（ｂ）去除主要雜質(zhì)和逡逑千擾峰后的ＸＲＤ衍射譜線。ＸＲＤ作用角度２０為５°到９０°，縱坐標為衍射強度，單位逡逑為邋ａ．ｕ。逡逑從圖３－２ａ衍射譜線主要為蒙脫土的典型特征峰，在蒙脫土負載納米零價鐵材料衍逡逑射譜線曲線ｂ中，衍射角度２０為４４．７０°處出現(xiàn)了衍射峰，這與ＦｅＱ在１１０晶面衍射逡逑角度相對應，從而證明了邋ＦｅＱ的存在（ｃｘ－ＦｅＧ，標準ＰＤＦ卡片編號：ＪＣＰＤＳＮ０．０６－０６９６），逡逑譜線ｂ中ＦｅＧ的衍射角度相比零價鐵單質(zhì)衍射峰的角度（２０＝４４．９°）向角度變小的方逡逑向略微移動，說明了零價鐵的晶格結(jié)構(gòu)在一定程度上受到了蒙脫土晶體結(jié)構(gòu)的影響。逡逑３．３．２ＳＥＭ逡逑ＳＥＭ可以從微觀的角度觀察材料表面結(jié)構(gòu)情況，以及材料孔隙和斷面的結(jié)構(gòu)，便逡逑于從微觀的角度探討材料的結(jié)構(gòu)性能對反應體系的影響和作用。制樣時將粉末樣品均逡逑勻分散在樣品臺上，噴碳后增加樣品的導電性，隨后將樣品置于交換室中，抽真空到逡逑一定程度后進行測試。逡逑由圖３－３觀察到Ｍ－ｎＺＶＩ有不規(guī)則的層狀堆疊結(jié)構(gòu)

【參考文獻】

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本文編號：2774052