【摘要】：多氯聯(lián)苯是全球公認(rèn)的持久性、強(qiáng)致癌性污染物,治理多氯聯(lián)苯污染場(chǎng)地已成為改善生態(tài)環(huán)境的迫切需求。本研究利用蒙脫土負(fù)載納米零價(jià)鐵與過(guò)氧化氫組成類(lèi)Fenton反應(yīng)體系來(lái)降解土壤中的多氯聯(lián)苯(PCB67)。首先采用浸漬法將納米零價(jià)鐵負(fù)載于蒙脫土基質(zhì)中,負(fù)載后材料平均含鐵量為25.3mg·g-1,通過(guò)一系列表征手段觀察到納米零價(jià)鐵微粒較為勻稱(chēng)的分散在粘土基質(zhì)層中,,粒徑大多在40～90nm之間,材料的穩(wěn)定性和鐵離子浸出實(shí)驗(yàn)顯示,在反應(yīng)過(guò)程中約有少量的鐵會(huì)從載鐵材料中浸出,重復(fù)使用3次的材料對(duì)多氯聯(lián)苯的降解率有所下降,但去除率仍在63%以上。其次,對(duì)載鐵材料、過(guò)氧化氫、初始pH、水土比、投加方式對(duì)類(lèi)Fenton體系降解多氯聯(lián)苯的影響進(jìn)行逐一探討,確定在載鐵材料投加量為29.88 g.kg-1,過(guò)氧化氫(30%水溶液)投加量為45.35 g·kg-1,初始pH為3.5,水土比為2.5:1,投加方式選擇將材料與土壤混勻后加入全部的過(guò)氧化氫,平均去除率可達(dá)76%以上;隨后進(jìn)行降解條件的優(yōu)化,得出載鐵材料添加量為31.21g.kg-1,過(guò)氧化氫(30%水溶液)添加量為45.99g.kg-1,初始pH為3.04,水土比為2.32時(shí),對(duì)多氯聯(lián)苯的去除率達(dá)到最佳值79.44%,并通過(guò)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)證實(shí)了系統(tǒng)預(yù)測(cè)的可靠性。最后,對(duì)反應(yīng)體系降解多氯聯(lián)苯(PCB67)的機(jī)理進(jìn)行了研究,確定了降解動(dòng)力學(xué)方程為:(?)降解過(guò)程遵循準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。主要的降解機(jī)制為活性氧基團(tuán)的氧化作用和零價(jià)鐵的脫氯作用,反應(yīng)體系對(duì)PCB67的降解產(chǎn)物主要為酮類(lèi)和脂類(lèi)化合物。
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：X53
【圖文】：

圖１－２技術(shù)路線(xiàn)逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ邋ｒｏｕｔｅ逡逑１．５研究目的與意義逡逑多氯聯(lián)苯是國(guó)際社會(huì)公認(rèn)的高毒性，強(qiáng)致癌性，持久性難降解有機(jī)污染物，是境保護(hù)中需要優(yōu)先控制的污染物之一。多氯聯(lián)苯的污染問(wèn)題以遍及世界各地，在我國(guó)逡逑南沿海及電子垃圾拆解地、廢舊電力電容器封存點(diǎn)等區(qū)域受多氯聯(lián)苯污染尤其嚴(yán)逡逑，污染形勢(shì)不容忽視。逡逑Ｆｅｎｔｏｎ反應(yīng)是一種新興的高級(jí)氧化技術(shù)，對(duì)于降解有機(jī)污染物有著良好的效果，逡逑存在反應(yīng)條件苛刻，ｐＨ要求較高，有可能造成二次污染等問(wèn)題。為了改進(jìn)Ｆｅｎｔｏｎ逡逑藝，本課題考慮采用粘土－ｎＺＶＩ類(lèi)Ｆｅｎｔｏｎ工藝對(duì)土壤中多氯聯(lián)苯（ＰＣＢ６７）進(jìn)行降逡逑１０逡逑

按照３．０ｍｍ0ｌ（Ｆｅ２＋）／ｇ（蒙脫土）的浸泡比。３ｄ后將浸泡在硫酸亞鐵溶液中的蒙脫土攪棄去上清液。將下層固體轉(zhuǎn)移至三口燒瓶中燒瓶１／２處，利用高速攪拌器進(jìn)行攪拌，并保１的ＫＢＨ４勻速逐滴加入到反應(yīng)器中（反應(yīng)裝ｍｉｎ。待反應(yīng)結(jié)束，將泥漿離心分離，濾去上ｌ／１）溶液，與下層固體攪拌均勻，繼續(xù)離心，生成的零價(jià)鐵在不穩(wěn)定T接觸空氣生銹。將磨至１００目以下，得到蒙脫土－納米零價(jià)鐵材ＶＩ材料主要的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程如下所示：逡逑４Ｆｅ３＋＋ＢＨ４＿＋３Ｈ２０—４Ｆｅ２＋＋Ｈ２Ｂ０３＿＋４Ｈ＋＋２Ｈ２邋ｔ２Ｆｅ２＋＋ＢＨ４一＋３Ｈ２０—２Ｆｅ0邋ｉ邋＋Ｈ２Ｂ0３＿＋４Ｈ＋＋２Ｈ２Ｆｅ３＋＋３ＢＨ４＿＋９Ｈ２０—４ＦｅＭ邋＋３Ｈ２Ｂ０３—＋１２Ｈ＋＋６

圖３－２邋ａ－蒙脫土邋ＸＲＤ圖像；ｂ－蒙脫土負(fù)載納米零價(jià)鐵ＸＲＤ逡逑Ｆｉｇ．３－２邋ａ－ＭｏｎｔｍｏｒｉｌＩｏｎｉｔｅ邋ＸＲＤ邋ｉｍａｇｅ；邋ｂ－Ｍ－ｎＺＶＩ邋ＸＲＤ邋ｉｍａｇｅ逡逑圖３－２中自上而下分別代表Ｍｏｎｔｍｏｒｉｌｌｏｎｉｔｅ邋（ａ）、Ｍ－ｎＺＶＩ邋（ｂ）去除主要雜質(zhì)和逡逑千擾峰后的ＸＲＤ衍射譜線(xiàn)。ＸＲＤ作用角度２０為５°到９０°，縱坐標(biāo)為衍射強(qiáng)度，單位逡逑為邋ａ．ｕ。逡逑從圖３－２ａ衍射譜線(xiàn)主要為蒙脫土的典型特征峰，在蒙脫土負(fù)載納米零價(jià)鐵材料衍逡逑射譜線(xiàn)曲線(xiàn)ｂ中，衍射角度２０為４４．７０°處出現(xiàn)了衍射峰，這與ＦｅＱ在１１０晶面衍射逡逑角度相對(duì)應(yīng)，從而證明了邋ＦｅＱ的存在（ｃｘ－ＦｅＧ，標(biāo)準(zhǔn)ＰＤＦ卡片編號(hào)：ＪＣＰＤＳＮ０．０６－０６９６），逡逑譜線(xiàn)ｂ中ＦｅＧ的衍射角度相比零價(jià)鐵單質(zhì)衍射峰的角度（２０＝４４．９°）向角度變小的方逡逑向略微移動(dòng)，說(shuō)明了零價(jià)鐵的晶格結(jié)構(gòu)在一定程度上受到了蒙脫土晶體結(jié)構(gòu)的影響。逡逑３．３．２ＳＥＭ逡逑ＳＥＭ可以從微觀的角度觀察材料表面結(jié)構(gòu)情況，以及材料孔隙和斷面的結(jié)構(gòu)，便逡逑于從微觀的角度探討材料的結(jié)構(gòu)性能對(duì)反應(yīng)體系的影響和作用。制樣時(shí)將粉末樣品均逡逑勻分散在樣品臺(tái)上，噴碳后增加樣品的導(dǎo)電性，隨后將樣品置于交換室中，抽真空到逡逑一定程度后進(jìn)行測(cè)試。逡逑由圖３－３觀察到Ｍ－ｎＺＶＩ有不規(guī)則的層狀堆疊結(jié)構(gòu)

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2774052