【摘要】：納米材料相對于體相材料在物理化學性質上發(fā)生了很大變化。在催化領域,納米材料具有不可比擬的優(yōu)勢,尤其是對有機染料的催化還原和Fenton降解效果甚佳。納米粒子不穩(wěn)定和容易聚集的缺陷是桎梏其廣泛應用的主要弊端。為解決這一問題,人們通常將納米粒子錨定在合適的載體上。導電高分子聚吡咯(polypyrrole,簡寫PPy)因結構疏松多孔、密度小、比表面積大、及分子鏈帶有大量正電荷成為納米粒子的理想載體。除了聚吡咯外,氧化石墨烯因其表面官能團豐富,電子遷移率高,比表面積大等特點也成為一種優(yōu)異的納米粒子載體。但是其二維片層結構極易堆疊致使其性能大打折扣。若將氧化石墨烯與聚吡咯復合成凝膠,就可以形成三維分級多孔結構,充分發(fā)揮二者優(yōu)勢。另外,含氮碳材料不僅吸附性能優(yōu)良,氮原子還起到錨定納米粒子的作用,提高其穩(wěn)定性。相較于傳統(tǒng)降解方法,光-芬頓法氧化能力強,處理有機污染物應用潛力更大。采用反應模板法一步制備由納米珠構成的PPy水凝膠做為羅丹明B(rhodamine B,簡寫RhB)吸附劑。以Fe_3O_4納米粒子為模板,稀鹽酸刻蝕產(chǎn)生Fe~(3+)引發(fā)吡咯聚合。在吸附RhB的實驗中,PPy與RhB分子存在氫鍵和π-π相互作用,降解過程符合準二級吸附動力學方程和Langmuir模型,說明物理吸附與化學吸附并存。由于PPy水凝膠具有分級多孔結構,可作為載體錨定Pd納米粒子,所形成的催化劑在催化還原RhB的過程中展現(xiàn)了優(yōu)異的催化活性和良好的循環(huán)利用性。以MoO_3納米棒為初始反應模板,一步制備出兼具催化活性和超順磁性的Pd-Fe_3O_4@PPy中空納米管。在制備過程中,MoO_3模板的刻蝕,Pd納米粒子的制備,Fe_3O_4納米粒子的合成及吡咯單體的聚合一步完成。以四硝基苯酚的催化還原為標準試驗評估納米管的催化活性,化學反應速率常數(shù)和轉化頻率分別高達0.318和368 min~(-1)。這兩個數(shù)值比其它文獻報道高出很多,證明了Pd-Fe_3O_4@PPy中空納米管對有機染料的還原具有優(yōu)異的催化能力。采用兩步法制備出具有光芬頓性質的氧化還原石墨烯/Fe_xO_y/氮摻雜的碳層(rGS/Fe_xO_y/NCL)氣凝膠。首先制備氧化還原石墨烯/普魯士藍/聚吡咯水凝膠作為前驅體,高溫熱解后形成具有三維多孔結構的rGS/Fe_xO_y/NCL氣凝膠。在光芬頓法降解RhB的實驗中,探究了pH值,Fe_xO_y負載量,H_2O_2與催化劑用量,及RhB濃度的影響。捕獲劑實驗發(fā)現(xiàn)~·OH是主要活性種,電子和空穴對有機染料的降解也有一定的貢獻。質譜分析鑒定了RhB降解的中間產(chǎn)物及途徑。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X703;TB383.1;O643.36
【圖文】：

圖 1-1 聚吡咯聚合機理示意圖[10]近年來，已經(jīng)有各種方法試圖將 PPy 塑造成不同的納米結構，例如納米球膠囊，納米管和納米纖維等[11-14]。作為納米級的 PPy 粒子具有以下優(yōu)點小，比表面積大，粒子之間相互連接可形成宏觀疏松、微觀分層多孔的結可有效將污染物分子吸附。

圖 1-2 SiO2@PS@PPy 復合材料和 PPy 膠囊制備過程示意圖[12]納米顆粒狀[14]PPy：使用聚乙烯醇(PVA)作為穩(wěn)定劑，將氯化鐵作 PVA 水溶液中形成 PVA/鐵陽離子絡合物，吡咯單體與鐵陽離子接的反應性位點處聚合。PVA 不僅可以確保良好的生物相容性，還y 納米粒子的均勻生長，這樣水分散聚合一步合成均勻的 PPy 納米顆

圖 1-3 rGO/PdxAuy/PPy 制備過程示意圖[20]究者將酶引入，使用生物法催化降解染料。制備出-氧化石墨烯上的過氧化物酶納米復合材料[21]用于具有電子傳導性質和生物相容性的聚吡咯-纖維素-氧ONC)，用于固定姜過氧化物酶(GP)，通過 GO 大面

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本文編號：2770463