【摘要】：鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)是PAEs家族中很常見的一種化合物,因其對塑料具有良好的改性和增塑作用,而被廣泛的應用于塑料制品和其它眾多的工業(yè)產(chǎn)品中,隨之而來的是DBP在世界大范圍內(nèi)擴散,目前已經(jīng)可以證實,DBP具有“三致”效應并能干擾生物體的內(nèi)分泌作用造成內(nèi)分泌紊亂,因此對于減少酞酸酯類有機污染物對環(huán)境的潛在危害,改良已經(jīng)受到污染的土壤資源,越來越受到全社會的關(guān)注。土壤對機污染物的吸附作用,對其遷移轉(zhuǎn)化和生物有效性都有著重要影響,黑土富含對吸附起著重要作用的有機質(zhì),這也就表明黑土對DBP可能具有很高的吸附性。同時對于DBP在被土壤吸附后可能對環(huán)境產(chǎn)生的危害通過微生物法、生物標志物法等生物監(jiān)測指標來判斷是否可以有效對DBP污染進行評價,通過實驗得出了以下結(jié)果:通過吸附動力學和吸附熱力學研究表明,土壤吸附DBP在24 h達到平衡,反應的前7.5h為快速吸附期。采用準一級動力學和準二級動力學以及葉洛維奇方程對DBP的吸附過程進行擬合,擬合結(jié)果顯示土壤吸附DBP遵循準二級動力學模型,吸附熱力學通過擬合發(fā)現(xiàn)采用Freundlich模型的R~2值達到0.9989且K_F值為2.3035,Freundlich模型能夠較好的模擬DBP在土壤和水相間的吸附量關(guān)系。通過改變溫度、pH、離子強度和添加DOM等條件,探究其對土壤吸附DBP的影響,研究表明,溫度和DOM對于土壤吸附DBP有很大的影響,試驗設計了3個溫度梯度,分別為25℃、16℃和4℃,研究發(fā)現(xiàn)隨著溫度的降低土壤對DBP的吸附量逐漸增加,證明土壤對于DBP的吸附作用為放熱反應。試驗中在添加了DOM后土壤對于DBP的吸附量得到了很大的提高,證明DOM在土壤吸附DBP的過程中扮演著重要的角色。pH對于DBP的吸附可以產(chǎn)生一定的影響,在pH小于或者大于7時,土壤對于DBP的吸附都呈下降趨勢。離子強度對于土壤吸附DBP,在離子強度小于0.01 mol·L~(-1),隨著離子強度的提高土壤對DBP的吸附量呈上升趨勢,但是當離子強度超過一定值時吸附量降低,開始阻礙吸附的進行。分別對以下四種土壤酶活進行了檢測,DBP對土壤中過氧化氫酶活性具有低濃度促進高濃度抑制的作用,低濃度處理下一段時間后土壤過氧化氫酶活性才開始降低,而在高濃度情況下DBP對于過氧化氫酶的抑制率顯著提高。在濃度較低的情況下,DBP對脲酶的活性影響并不大,高濃度的DBP對于脲酶的活性抑制較強,而且在高濃度處理下酶活與DBP呈現(xiàn)出一定的計量效應關(guān)系。DBP對土壤蔗糖酶活性影響較大無論較低濃度處理下還是在高濃度處理下活性都會顯著下降,并且隨著時間的延長,酶活性也在持續(xù)降低。當DBP處在較低濃度時,酸性磷酸酶活性變化大小并不是很不明顯,但是當DBP濃度升高到一定程度之后,酸性磷酸酶的活性變化較大,此后在第二十天到第三十天酶活開始產(chǎn)生波動,先升高后降低,最終酸性磷酸酶活性趨于平緩。土壤中的微生物暴露在DBP污染中,在整個培養(yǎng)周期中,隨著DBP含量的下降,MBP和PA的含量迅速上升,并且始終保持著上升趨勢,作為難降解的DBP特定微生物代謝產(chǎn)物,MBP和PA是DBP的暴露生物標志物,可以作為一項生物監(jiān)測指標。
【學位授予單位】：東北農(nóng)業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X835;X53
【圖文】：

言苯二甲酸二丁酯簡介二甲酸酯（PAEs），又稱酞酸酯，是鄰苯二甲酸形成的酯的統(tǒng)稱，因其具塑的作用，而被廣泛的應用于塑料制品及其它多種工業(yè)產(chǎn)品的生產(chǎn)中。當已經(jīng)成為世界上應用量最大、應用范圍最廣的人工合成有機物之一。在長酞酸酯大量進入環(huán)境中，因其具有“三致”效應并能干擾生物體的內(nèi)分泌系亂[1]。目前已經(jīng)成為美國環(huán)境保護署、歐盟和中國國家環(huán)境監(jiān)測中心重點有機污染物之一[2]。鄰苯二甲酸二丁酯（DBP）是 PAEs 家族中最常見的一國內(nèi)用量最多的增塑劑之一。DBP 的大量使用導致其潛在環(huán)境風險不斷加種渠道直接對人類健康產(chǎn)生威脅[3-4]，所以目前 DBP 污染也就越來越受到重味無色的合成物質(zhì)，他們可以很容易地釋放到環(huán)境中，因為它與其他基質(zhì)。因此 DBP 在沉積物[5]、水體[6]、空氣[7]和土壤[8]中都被發(fā)現(xiàn)存在。

酶的作用下進行芳香環(huán)開裂的反應。鄰苯二甲酸的降解主要通過以下兩種途徑蘭氏陽性菌（G+菌）通過雙加氧酶的催化作用，使鄰苯二甲酸發(fā)生反應生成 二甲酸，然后再發(fā)生脫羧反應生成 3,4-二羥基苯甲酸（原兒茶酸，Protocatechui酸再通過鄰位或間位途徑發(fā)生苯環(huán)裂解反應，最終氧化成二氧化碳和水；另一性菌（G-菌）在鄰苯二甲酸的 4 或 5 位進行氧化脫氫，而后經(jīng)過一系列反應最 CO2[89-90]，代謝途徑如圖 1-2[91]。DBP 在厭氧條件下的降解途徑目前的研究相究指出鄰苯二甲酸能夠在厭氧條件下分解成為乙酸鹽、H2和 CO2。還有研究指物厭氧條件下發(fā)酵，最后分解為 CH4，H2O 和 CO2[92]。

.8.2 創(chuàng)新點文章以 DBP 為研究對象，研討其在土壤中的吸附特性，并采用生物監(jiān)測法以微生物標志物法作為指標，從生物角度評估 DBP 被土壤吸附后對環(huán)境和微生物的損害。1.9 技術(shù)路線圖 1-3 為本文的技術(shù)路線

【參考文獻】

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本文編號：2767519