【摘要】：鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)是PAEs家族中很常見(jiàn)的一種化合物,因其對(duì)塑料具有良好的改性和增塑作用,而被廣泛的應(yīng)用于塑料制品和其它眾多的工業(yè)產(chǎn)品中,隨之而來(lái)的是DBP在世界大范圍內(nèi)擴(kuò)散,目前已經(jīng)可以證實(shí),DBP具有“三致”效應(yīng)并能干擾生物體的內(nèi)分泌作用造成內(nèi)分泌紊亂,因此對(duì)于減少酞酸酯類(lèi)有機(jī)污染物對(duì)環(huán)境的潛在危害,改良已經(jīng)受到污染的土壤資源,越來(lái)越受到全社會(huì)的關(guān)注。土壤對(duì)機(jī)污染物的吸附作用,對(duì)其遷移轉(zhuǎn)化和生物有效性都有著重要影響,黑土富含對(duì)吸附起著重要作用的有機(jī)質(zhì),這也就表明黑土對(duì)DBP可能具有很高的吸附性。同時(shí)對(duì)于DBP在被土壤吸附后可能對(duì)環(huán)境產(chǎn)生的危害通過(guò)微生物法、生物標(biāo)志物法等生物監(jiān)測(cè)指標(biāo)來(lái)判斷是否可以有效對(duì)DBP污染進(jìn)行評(píng)價(jià),通過(guò)實(shí)驗(yàn)得出了以下結(jié)果:通過(guò)吸附動(dòng)力學(xué)和吸附熱力學(xué)研究表明,土壤吸附DBP在24 h達(dá)到平衡,反應(yīng)的前7.5h為快速吸附期。采用準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)以及葉洛維奇方程對(duì)DBP的吸附過(guò)程進(jìn)行擬合,擬合結(jié)果顯示土壤吸附DBP遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附熱力學(xué)通過(guò)擬合發(fā)現(xiàn)采用Freundlich模型的R~2值達(dá)到0.9989且K_F值為2.3035,Freundlich模型能夠較好的模擬DBP在土壤和水相間的吸附量關(guān)系。通過(guò)改變溫度、pH、離子強(qiáng)度和添加DOM等條件,探究其對(duì)土壤吸附DBP的影響,研究表明,溫度和DOM對(duì)于土壤吸附DBP有很大的影響,試驗(yàn)設(shè)計(jì)了3個(gè)溫度梯度,分別為25℃、16℃和4℃,研究發(fā)現(xiàn)隨著溫度的降低土壤對(duì)DBP的吸附量逐漸增加,證明土壤對(duì)于DBP的吸附作用為放熱反應(yīng)。試驗(yàn)中在添加了DOM后土壤對(duì)于DBP的吸附量得到了很大的提高,證明DOM在土壤吸附DBP的過(guò)程中扮演著重要的角色。pH對(duì)于DBP的吸附可以產(chǎn)生一定的影響,在pH小于或者大于7時(shí),土壤對(duì)于DBP的吸附都呈下降趨勢(shì)。離子強(qiáng)度對(duì)于土壤吸附DBP,在離子強(qiáng)度小于0.01 mol·L~(-1),隨著離子強(qiáng)度的提高土壤對(duì)DBP的吸附量呈上升趨勢(shì),但是當(dāng)離子強(qiáng)度超過(guò)一定值時(shí)吸附量降低,開(kāi)始阻礙吸附的進(jìn)行。分別對(duì)以下四種土壤酶活進(jìn)行了檢測(cè),DBP對(duì)土壤中過(guò)氧化氫酶活性具有低濃度促進(jìn)高濃度抑制的作用,低濃度處理下一段時(shí)間后土壤過(guò)氧化氫酶活性才開(kāi)始降低,而在高濃度情況下DBP對(duì)于過(guò)氧化氫酶的抑制率顯著提高。在濃度較低的情況下,DBP對(duì)脲酶的活性影響并不大,高濃度的DBP對(duì)于脲酶的活性抑制較強(qiáng),而且在高濃度處理下酶活與DBP呈現(xiàn)出一定的計(jì)量效應(yīng)關(guān)系。DBP對(duì)土壤蔗糖酶活性影響較大無(wú)論較低濃度處理下還是在高濃度處理下活性都會(huì)顯著下降,并且隨著時(shí)間的延長(zhǎng),酶活性也在持續(xù)降低。當(dāng)DBP處在較低濃度時(shí),酸性磷酸酶活性變化大小并不是很不明顯,但是當(dāng)DBP濃度升高到一定程度之后,酸性磷酸酶的活性變化較大,此后在第二十天到第三十天酶活開(kāi)始產(chǎn)生波動(dòng),先升高后降低,最終酸性磷酸酶活性趨于平緩。土壤中的微生物暴露在DBP污染中,在整個(gè)培養(yǎng)周期中,隨著DBP含量的下降,MBP和PA的含量迅速上升,并且始終保持著上升趨勢(shì),作為難降解的DBP特定微生物代謝產(chǎn)物,MBP和PA是DBP的暴露生物標(biāo)志物,可以作為一項(xiàng)生物監(jiān)測(cè)指標(biāo)。
【學(xué)位授予單位】：東北農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：X835;X53
【圖文】：

言苯二甲酸二丁酯簡(jiǎn)介二甲酸酯（PAEs），又稱(chēng)酞酸酯，是鄰苯二甲酸形成的酯的統(tǒng)稱(chēng)，因其具塑的作用，而被廣泛的應(yīng)用于塑料制品及其它多種工業(yè)產(chǎn)品的生產(chǎn)中。當(dāng)已經(jīng)成為世界上應(yīng)用量最大、應(yīng)用范圍最廣的人工合成有機(jī)物之一。在長(zhǎng)酞酸酯大量進(jìn)入環(huán)境中，因其具有“三致”效應(yīng)并能干擾生物體的內(nèi)分泌系亂[1]。目前已經(jīng)成為美國(guó)環(huán)境保護(hù)署、歐盟和中國(guó)國(guó)家環(huán)境監(jiān)測(cè)中心重點(diǎn)有機(jī)污染物之一[2]。鄰苯二甲酸二丁酯（DBP）是 PAEs 家族中最常見(jiàn)的一國(guó)內(nèi)用量最多的增塑劑之一。DBP 的大量使用導(dǎo)致其潛在環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)不斷加種渠道直接對(duì)人類(lèi)健康產(chǎn)生威脅[3-4]，所以目前 DBP 污染也就越來(lái)越受到重味無(wú)色的合成物質(zhì)，他們可以很容易地釋放到環(huán)境中，因?yàn)樗c其他基質(zhì)。因此 DBP 在沉積物[5]、水體[6]、空氣[7]和土壤[8]中都被發(fā)現(xiàn)存在。

酶的作用下進(jìn)行芳香環(huán)開(kāi)裂的反應(yīng)。鄰苯二甲酸的降解主要通過(guò)以下兩種途徑蘭氏陽(yáng)性菌（G+菌）通過(guò)雙加氧酶的催化作用，使鄰苯二甲酸發(fā)生反應(yīng)生成 二甲酸，然后再發(fā)生脫羧反應(yīng)生成 3,4-二羥基苯甲酸（原兒茶酸，Protocatechui酸再通過(guò)鄰位或間位途徑發(fā)生苯環(huán)裂解反應(yīng)，最終氧化成二氧化碳和水；另一性菌（G-菌）在鄰苯二甲酸的 4 或 5 位進(jìn)行氧化脫氫，而后經(jīng)過(guò)一系列反應(yīng)最 CO2[89-90]，代謝途徑如圖 1-2[91]。DBP 在厭氧條件下的降解途徑目前的研究相究指出鄰苯二甲酸能夠在厭氧條件下分解成為乙酸鹽、H2和 CO2。還有研究指物厭氧條件下發(fā)酵，最后分解為 CH4，H2O 和 CO2[92]。

.8.2 創(chuàng)新點(diǎn)文章以 DBP 為研究對(duì)象，研討其在土壤中的吸附特性，并采用生物監(jiān)測(cè)法以微生物標(biāo)志物法作為指標(biāo)，從生物角度評(píng)估 DBP 被土壤吸附后對(duì)環(huán)境和微生物的損害。1.9 技術(shù)路線圖 1-3 為本文的技術(shù)路線

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2767519