【摘要】：近年來(lái),快速的工業(yè)化文明進(jìn)程帶來(lái)了嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題,特別是因NO_x,SO_x,VOC_s and PM_(2.5)的過(guò)度排放而造成的空氣污染,危害到自然生態(tài)環(huán)境及人類的健康安全。為改善這種狀況,科學(xué)家投入了大量精力來(lái)尋求有效的大氣污染修復(fù)技術(shù),其中光催化技術(shù)以其高效、安全及穩(wěn)定的表現(xiàn)越來(lái)越受到人們的關(guān)注。該技術(shù)可有效地利用太陽(yáng)能合成具有超高氧化性能的活性自由基,來(lái)徹底礦化氣相污染物,特別針對(duì)空氣中的氮氧化物可將其轉(zhuǎn)化為硝酸鹽。類石墨型氮化碳聚合物(PCN,也被稱作g-C_3N_4)由于其易合成,環(huán)境友好,高比表面積,良好的化學(xué)穩(wěn)定性,層狀結(jié)構(gòu)以及容易被可見光而激發(fā)的窄帶隙而受到青睞。雖然氮化碳基光催化劑的開發(fā)已經(jīng)取得了重大的進(jìn)展,但仍存在一些缺陷,限制了其大規(guī)模的應(yīng)用,主要是電子空穴對(duì)復(fù)合率高,及可見光吸收利用率低等缺陷。針對(duì)氮化碳存在的問(wèn)題,研究者嘗試不同方法來(lái)改性氮化碳,以解決其電子空穴對(duì)復(fù)合率高和光吸收利用率低的問(wèn)題,通常利用元素?fù)诫s和形貌結(jié)構(gòu)調(diào)控來(lái)縮小帶隙或在帶隙中形成新的能級(jí)。本文以氮化碳為基底,選用兩種新方法對(duì)其改性。第一種方法是利用其與其他半導(dǎo)體構(gòu)建異質(zhì)結(jié),并且使兩相界面作用達(dá)到最大化。第二種方法是利用一步法同時(shí)引入缺陷,表面酸修飾,經(jīng)過(guò)這兩種方法改性后可以充分降低光催化劑中電子空穴對(duì)的復(fù)合率,延長(zhǎng)了光生載流子的壽命,提高了可見光催化降解NO的活性。第一種方法實(shí)現(xiàn)了N-TiO_2納米顆粒在氮化碳層上的均勻分布以及異質(zhì)結(jié)數(shù)目的可控。第二種方法同時(shí)實(shí)現(xiàn)了硼氫化鈉處理可以同時(shí)產(chǎn)生N缺陷以及硼酸鹽的修飾,此外缺陷與硼酸鹽的數(shù)量也是可控的。最后利用X射線衍射儀(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、紫外可見漫反射光譜(UV)、光致發(fā)光光譜(PL)等常規(guī)分析儀器分析了催化劑的物相結(jié)構(gòu),表面形貌,表面元素以及光學(xué)性質(zhì)等。此外,還利用原位紅外光譜檢測(cè)了反應(yīng)過(guò)程中的中間產(chǎn)物和最終產(chǎn)物的轉(zhuǎn)移路徑,并解釋了NO的氧化機(jī)理。此項(xiàng)工作提供了一種全新有效的優(yōu)化氮化碳基材料的光催化性能的方法,并具有可以規(guī)模化應(yīng)用于大氣污染治理的可能性。
【學(xué)位授予單位】：重慶工商大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O643.36;O644.1;X51
【圖文】：

圖 1-1 半導(dǎo)體光催化過(guò)程基本機(jī)制的示意圖chematic illustration of basic mechanism of a semiconductor ph來(lái)說(shuō)，光催化反應(yīng)循環(huán)主要包括三個(gè)步驟(見圖 1-1)B 到 CB 的轉(zhuǎn)變，留下相等數(shù)量的空穴(h+)。第二，表面。第三，它們分別與被吸收的電子供體(D)和電子分電子空穴會(huì)發(fā)生復(fù)合，通過(guò)熱或發(fā)射光的形式耗空穴對(duì)的復(fù)合，常規(guī)使用的方法是在半導(dǎo)體表面負(fù)載劑。在半導(dǎo)體和助催化劑之間形成的異質(zhì)結(jié)可以提供子空穴對(duì)的分離降低復(fù)合率。此外，這些助催化劑擁電位和更高的催化活性。因此，它們通常是進(jìn)行光催化材料的發(fā)展

半導(dǎo)體光催化劑的能帶邊緣位置相對(duì)于水中各種氧化nd-edge positions of semiconductor photocatalysts relativevarious redox couples in water面化學(xué)性質(zhì)是影響半導(dǎo)體光催化性能的另一個(gè)關(guān)在界面電子和物質(zhì)之間的能量轉(zhuǎn)移、控制光催化率和過(guò)電位以及決定光催化劑對(duì)光腐蝕的敏感, 107]。通常情況下，表面能與催化活性成正比。體形態(tài)的研究引起了極大的興趣。聚合物或離子其軸向生長(zhǎng)速率。光催化劑表面對(duì)試劑的吸附和越容易、越快。因此，為了促進(jìn)光催化，常常需。催化所涉及的機(jī)制尚不完全清楚。為了實(shí)現(xiàn)這一分子動(dòng)力學(xué)模擬等理論研究。事實(shí)上，隨著實(shí)驗(yàn)

圖 2-1 光催化凈化 NOx 氣路和反應(yīng)器系統(tǒng)[113]Fig. 2-1 The schematic diagram of photocatalytic reactor for NOoxidation2.4 原位紅外光譜實(shí)驗(yàn)原位 DRIFTS 設(shè)備主要由 Tensor II FTIR 光譜儀（Bruker）和反應(yīng)室（Harrick）組成。如圖 2-2 所示，將樣品置于密封的反應(yīng)室中間。在氦氣流下，對(duì)樣品進(jìn)行熱處理以除去樣品表面上吸附的氣體和水，然后作為背景掃描。然后，將 50 mLmin-1NO，50 mL min-1O2的一種混合反應(yīng)氣體注入反應(yīng)室中，設(shè)定 20 分鐘的平衡時(shí)間以使樣品上 NO 和 O2的吸附飽和。最后，打開可見光，再進(jìn)行光催化反應(yīng) 60 分鐘。紅外光譜的掃描范圍為 600-4000 cm-1。在反應(yīng)期間，根據(jù)自身所需要的反應(yīng)時(shí)間表征選取間隔多久記錄一次數(shù)據(jù)，本文中，選取不斷間隔時(shí)間段如15 秒記錄 20 條線。最終選取所需要的數(shù)據(jù)作圖分析。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2765353