【摘要】：微波加熱是吸波物體內(nèi)部極性分子相互摩擦碰撞,由電磁能轉(zhuǎn)化為熱能的過程。微波不僅以熱效應(yīng)促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行,更具有非熱效應(yīng)誘導(dǎo)和催化反應(yīng)被廣泛應(yīng)用于煙氣脫硫脫硝。活性焦比表面積小,但機(jī)械強(qiáng)度高、抗磨性能好、能夠循環(huán)使用、物理化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,是聯(lián)合脫除多種污染物的優(yōu)質(zhì)材料。微波作用于活性焦(炭)、煤焦等含碳物質(zhì)會產(chǎn)生放電,并且放電能產(chǎn)生低溫等離子體降低化學(xué)反應(yīng)的活化能,促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行。本文在微波反應(yīng)器中利用微波誘導(dǎo)脫硫脫硝活性焦放電循環(huán)再生,通過電壓表檢測放電強(qiáng)度,通過控溫模式和控功率模式改變微波功率、再生溫度(脫硝溫度)研究放電強(qiáng)度和產(chǎn)物之間的關(guān)系,通過BET和FT-IR分析脫除污染物前后活性焦的微觀結(jié)構(gòu),進(jìn)一步分析微波放電對脫硫脫硝活性焦再生產(chǎn)物及循環(huán)再生性能的影響。得到以下主要結(jié)論:(1)功率越大,交變電場越強(qiáng),活性焦尖端富集高能電子密度增加,產(chǎn)生低溫等離子體,微波放電越強(qiáng),升溫越快。微波誘導(dǎo)活性焦放電能夠加速活性焦的有機(jī)物裂解、揮發(fā)分析出、含氧官能團(tuán)和C-O化合物釋放或轉(zhuǎn)化,優(yōu)化孔隙結(jié)構(gòu)并且能形成有利于吸附NO/SO_2的C=C和N=O官能團(tuán)。(2)200W、300W、400W、350℃、450℃、550℃放電再生后SO_2的得率分別維持在70%、50%、25%、77%、53%、40%左右。200W的工況下微波放電循環(huán)再生后的活性焦SO_2的吸附容量得到提高;300W的工況下微波放電循環(huán)再生后的活性焦SO_2的吸附容量呈下降趨勢;400W的工況下微波放電循環(huán)再生后活性焦SO_2的吸附容量明顯下降;350℃的工況下微波放電循環(huán)再生后的活性焦SO_2的吸附容量先提高而后下降;450℃的工況下微波放電循環(huán)再生后的活性焦SO_2的吸附容量先上升后下降再上升;550℃的工況下微波放電循環(huán)再生后活性焦SO_2的吸附容量下降。(3)隨著放電強(qiáng)度增大,活性焦吸附的穩(wěn)定狀態(tài)SO_2分子轉(zhuǎn)變?yōu)榧ぐl(fā)態(tài)的SO_2,放電產(chǎn)生局部高溫及低溫等離子體促進(jìn)C-SO_2的還原反應(yīng)生成CO_2、CO、硫單質(zhì)、-S=O和S-C-O等含硫官能團(tuán);微波放電再生破壞活性焦的孔隙,不利脫除SO_2。微波放電再生后,活性焦內(nèi)部吸附SO_2的活性位增多;活性焦表面官能團(tuán)對SO_2吸附容量的影響比孔隙結(jié)構(gòu)大。(4)隨著放電強(qiáng)度增大,微波誘導(dǎo)活性焦放電脫除NO的效率提升,CO生成量增大,質(zhì)量損失增大。活性焦吸附的穩(wěn)定狀態(tài)NO分子轉(zhuǎn)變?yōu)榧ぐl(fā)態(tài)的NO,在高溫下促進(jìn)C-NO的還原反應(yīng)生成CO_2、CO、N_2、含氮化合物。含O_2氛圍下微波放電脫硝更容易發(fā)生氧化反應(yīng)直接將吸附態(tài)的NO轉(zhuǎn)化為-C-NO_2、-NO_3、N=O等含氮官能團(tuán),強(qiáng)放電后-C-NO_2、N=O和-NO_3官能團(tuán)大部分直接以N_2和CO、CO_2的形式釋放。不含O_2氛圍下微波放電脫硝先將NO轉(zhuǎn)化為-C-NO_2振動峰,弱放電時主要以含氮官能團(tuán)的形式存在,強(qiáng)放電-C-NO_2振動峰能夠迅速被熱解轉(zhuǎn)化為N=O和-NO_3官能團(tuán)或者直接脫附以N_2和CO形式釋放。(5)微波放電再生聯(lián)合脫硫脫硝活性焦后,活性焦孔隙結(jié)構(gòu)相對于單獨(dú)脫硫-再生和單獨(dú)脫硝優(yōu)化。微波放電脫硝后活性焦形成的含氮官能團(tuán)是吸附氧化SO_2的活性位,脫硫活性焦再生時這些官能團(tuán)將SO_2氧化還原成含硫化合物、S單質(zhì),釋放活性位完成再生。(6)通過強(qiáng)放電和弱放電對比分析,微波強(qiáng)放電能夠加速化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行,能夠優(yōu)化活性焦有利于吸附SO_2和NO表面官能團(tuán),但會造成活性焦孔隙破壞。弱放電脫除NO/SO_2主要是通過含氧官能團(tuán)氧化NO/SO_2反應(yīng)生成含硫(氮)化合物;強(qiáng)放電脫除NO/SO_2一部分與含氧官能團(tuán)發(fā)生氧化反應(yīng)生成含硫(氮)化合物,在高溫下會發(fā)生還原熱解。另一部分在微波放電產(chǎn)生局部高溫和低溫等離子體發(fā)生C-NO/SO_2還原反應(yīng)。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X701
【圖文】：

圖 1-1 活性焦孔隙結(jié)構(gòu)模型Figure 1-1Activated coke pore structure mode程中，不同的孔徑發(fā)揮不同作用。微孔可蒸氣和吸收大分子，同時，也為吸附物進(jìn)為吸附質(zhì)分子進(jìn)入中孔以及微孔的通道，包括碳、氫、氧、氮硫化合物和灰等[31]，吸附和催化性能受其表面官能團(tuán)的影響很性物質(zhì)反應(yīng)；當(dāng)活性焦的表面含有堿性基附劑相互作用，形成強(qiáng)化學(xué)鍵，屬于化學(xué)決于其孔結(jié)構(gòu)及化學(xué)性質(zhì)

圖 2-1 課題技術(shù)路線Figure 2-1 Project technical route 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng).1 實(shí)驗(yàn)原料活性焦由褐煤和焦煤按照一定比例混合，在 500℃炭化，850℃水蒸氣活化焦油粘結(jié)而成[19]。本文采用工業(yè)煤質(zhì)活性焦，將原樣研磨、機(jī)械篩分后得到 徑范圍的活性焦，用去離子水充分清洗，將原樣雜質(zhì)去除，在 110℃烘干 1.2 實(shí)驗(yàn)裝置微波誘導(dǎo)脫硫脫硝活性焦放電循環(huán)再生實(shí)驗(yàn)在如圖 2-2 所示的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中統(tǒng)主要由微波爐系統(tǒng)、模擬煙氣系統(tǒng)、放電強(qiáng)度監(jiān)測系統(tǒng)、煙氣濃度測量系驗(yàn)使用的微波爐主要參數(shù)見表 2-1，內(nèi)部放置石英管（長度 620mm，外徑 3

圖 2-2 微波放電脫硝/吸附 SO2-再生實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)Figure 2-2 Microwave discharge denitrification/adsorptionSO2-regeneration experiment system表 2-1 微波爐主要技術(shù)參數(shù)Table 2-1 Main technical parameters of microwave oven輸出功率 10-1400W輸出頻率 2.45GHz±25MHz測溫 紅外測溫（300-1300℃）極限真空度 ≤150Pa微波泄漏強(qiáng)度 ≤0.5 mW/cm2（國標(biāo)為≤5mW/cm2）外形尺寸（L×W×H） 900mm×500 mm×700mm腔體：Φ40mm×100mm

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本文編號：2761485