【摘要】：互花米草是一種具有極強種間競爭力的入侵植物,自上世紀(jì)60年代引入中國以后,其種群規(guī)模和空間分布迅速擴(kuò)大,在中國江蘇、浙江、廣東等地爆發(fā),威脅著當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)系統(tǒng)和沿海水產(chǎn)養(yǎng)殖。數(shù)量巨大的互花米草如何進(jìn)行資源化利用具有現(xiàn)實意義�；セ撞莸慕斩捄胸S富的纖維素成分,可以將其進(jìn)行改性提高處理性能,運用到污水處理領(lǐng)域。本論文利用吸附法處理水溶液中的亞甲基藍(lán)、甲基紫、Cu(Ⅱ)和Hg(Ⅱ),采用的吸附劑原料即為互花米草,通過其與AMPS單體(2-丙烯酰氨基-2-甲基-1-丙烷磺酸)發(fā)生接枝共聚反應(yīng)引入磺酸基團(tuán),再與Fe_3O_4相結(jié)合制備出具有磁性、易于分離、性能優(yōu)良的吸附劑既可以達(dá)到凈化廢水的功效又實現(xiàn)了入侵種的資源化利用。本論文通過正交實驗及單因素實驗探究磺酸基改性的最佳反應(yīng)條件,利用SEM、XRD、FTIR、XPS及磁性分析等表征方法研究互花米草在改性前后的變化情況。通過磁性吸附劑對染料及重金屬離子的靜態(tài)吸附實驗獲得吸附劑的投加量、溶液的pH值、吸附時的溫度、吸附時間與吸附性能之間的作用關(guān)系,進(jìn)行吸附動力學(xué)、吸附等溫式和吸附熱力學(xué)模型擬合,深入探究靜態(tài)吸附機理。通過動態(tài)吸附實驗探究柱高、流速和濃度對穿透曲線的影響,并進(jìn)行Thomas模型和Yoon-Nelson模型擬合。主要結(jié)論如下:(1)磁性互花米草吸附劑(MSMSA)最佳改性條件�；撬峄男杂绊懸蛩氐挠绊懗潭葹�:改性溫度AMPS單體投加量高錳酸鉀濃度改性時間;最佳改性條件為:1.6g的預(yù)處理互花米草,348.0mmol/L的引發(fā)劑KMnO_4,4.8g的AMPS單體,313K溫度下反應(yīng)3h,磁性Fe_3O_4和磺酸基互花米草的最佳質(zhì)量比為1:3。SEM分析表明,改性改變了互花米草的形貌特征,互花米草由改性前的表面平滑變?yōu)楦男院蟮氖杷啥嗫?通過FTIR分析,發(fā)現(xiàn)在1161cm~(-1)和1318cm~(-1)處分別出現(xiàn)了S=O的對稱伸縮振動吸收峰和不對稱伸縮振動峰,通過XPS分析發(fā)現(xiàn)互花米草增加了S2p峰(164ev),證明磺酸基成功接枝到互花米草上;XRD分析顯示MSMSA中出現(xiàn)與Fe_3O_4相對應(yīng)的峰位置,磁滯回線分析表明MSMSA具有超順磁性,說明互花米草與Fe_3O_4成功結(jié)合,吸附劑具有磁性。實驗表明,磁性互花米草吸附劑對于染料和重金屬的去除率較未改性時分別提高了30%和50%,吸附性能大有提升,且易于固液分離。(2)MSMSA對染料及重金屬離子的靜態(tài)吸附。MSMSA對亞甲基藍(lán)、甲基紫、Cu(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)的最佳投加量分別為0.5g/L、0.5g/L、2g/L和2g/L;對于亞甲基藍(lán)和甲基紫的最佳吸附pH為8,對于Cu(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)溶液的吸附最佳pH為5;升高溫度有利于吸附量的增加,達(dá)到吸附平衡的時間變短;MSMSA經(jīng)過3次吸附-解吸實驗,去除率略有減少,但去除率均高于91%。吸附動力學(xué)分析表明,MSMSA對于四種污染物的吸附均更符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型(R~20.999),通過準(zhǔn)二級方程計算出的飽和吸附量與實際實驗所得的吸附量也更為接近,吸附過程以化學(xué)吸附為主。吸附等溫式分析表明,對于亞甲基藍(lán)、甲基紫和Hg(Ⅱ)的吸附適用于Langmuir等溫式來描述,屬于單分子層吸附,而對于Cu(Ⅱ)的吸附更適用于Freundlich吸附等溫模型,吸附劑在表面吸附了第一層Cu(Ⅱ)后,由于范德華力的存在,仍然可以進(jìn)行多層吸附。實驗中323K時MSMSA的對亞甲基藍(lán)、甲基紫、Cu(Ⅱ)和Hg(Ⅱ)的飽和吸附量最大,分別為188.68、185.18、27.38和25.92mg/g。熱力學(xué)分析表明,MSMSA對于污染物的吸附屬于自發(fā)不可逆過程,是吸熱反應(yīng),溫度的升高有利于吸附的進(jìn)行。(3)MSMSA對重金屬離子的動態(tài)吸附。增大吸附劑填充柱柱高、減小重金屬溶液流速和濃度,可以延長填充柱的穿透時間,提高其對于重金屬離子的去除率。Thomas模型和Yoon-Nelson模型擬合曲線的相關(guān)系數(shù)均大于0.947,通過兩種模型計算出的平衡吸附量與實際得到的數(shù)據(jù)相近,二者均能很好的描述動態(tài)吸附過程,吸附柱的軸向擴(kuò)散非限速步驟。通過鹽酸洗脫可以實現(xiàn)填充柱的再生,第三次填充柱的吸附量為第一次吸附量的88%左右,經(jīng)過3次動態(tài)吸附,仍保持較好的吸附性能。
【學(xué)位授予單位】：安徽師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703;TQ424
【圖文】：

圖 2-1 纖維素與 AMPS 接枝共聚反應(yīng)機理Fig2-1 Graft copolymerization mechanism of cellulose and AMPS.2.2 磁性吸附劑的合成

圖 3-1 改性溫度對去除率的影響Fig.3-1Effect of the modified temperature on the removal rate3.1.1.3AMPS 用量對反應(yīng)的影響

圖 3-2 AMPS 投加量對去除率的影響Fig.3-2 Effect of the dose of AMPS on the removal rate3.1.1.4 引發(fā)劑濃度對反應(yīng)的影響

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本文編號：2760544