【摘要】：六價鈾(Ⅵ)是一種危害極大的放射性污染物,隨鈾廢石堆在雨水浸蝕和流水浸漬沖刷下產(chǎn)生的酸性滲濾液流入土壤環(huán)境中,對人類健康與生態(tài)和諧構(gòu)成嚴(yán)重威脅。腐殖酸(HA)及鐵、錳元素作為土壤的必要成分,必然影響著鈾(Ⅵ)在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化和生物有效性�；诖�,本文研究文結(jié)合靜態(tài)批實驗技術(shù)、材料表征手段、理論遷移實驗?zāi)M和賦存形態(tài)分析,考察了腐殖酸及其鐵、錳鹽對鈾(Ⅵ)遷移的影響。本文首先利用六水合氯化鐵以及四水合氯化錳,與腐殖酸相互作用形成腐殖酸鐵、錳鹽(本文簡稱為HA-Fe和HA-Mn)后,系統(tǒng)研究了接觸時間、溶液pH、初始鈾濃度和溫度等因素影響下,HA-Fe、HA-Mn對水溶液中U(Ⅵ)的去除。實驗顯示,HA-Fe、HA-Mn的鈾吸附量分別在pH=5時與pH=3時達(dá)到最大為21.64 mg/g與46.49 mg/g。經(jīng)動力學(xué)與等溫線分析發(fā)現(xiàn),HA-Fe為典型的多相化學(xué)吸附,而HA-Mn為準(zhǔn)二級動力學(xué)模型與Langmuir吸附等溫模型的物理與化學(xué)并存的單分子層吸附。然后通過SEM、FT-IR、XRD、比表面積和孔徑等表征研究了HA-Fe、HA-Mn吸附U(Ⅵ)的形貌、官能團(tuán)、晶態(tài)、比表面積和孔徑分布的變化規(guī)律。結(jié)果表明,HA-Fe的羥基、氨基和羧基等絡(luò)合鈾(Ⅵ),使HA-Fe的比表面積和結(jié)晶度增大。而HA-Mn本身的結(jié)晶度很高,U(Ⅵ)與HA-Mn的羥基、酰胺基、醛基、酮基和含氯基團(tuán)等絡(luò)合,使HA-Mn的比表面積減小,這也是HA-Mn吸附性能比HA-Fe強的原因。最后通過土柱吸附實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn),在腐殖酸及其鐵、錳鹽的協(xié)助下,土壤固定的鈾含量從1598.08 mg增加到1902.68 mg,提升幅度達(dá)19.06%,說明腐殖酸及其鐵、錳鹽能抑制鈾(Ⅵ)在土壤中的遷移。值得注意的是,部分固定在土壤中的鈾(Ⅵ)在雨水淋濾作用下能得以重新釋放而遷移,并且pH=5.0的酸雨相對于中性雨水更能促進(jìn)鈾(Ⅵ)的遷移。結(jié)合BCR法測定鈾形態(tài)結(jié)果發(fā)現(xiàn),腐殖酸及其鐵、錳鹽增加了土壤中的Fe/Mn氧化物結(jié)合態(tài)鈾與有機物及硫化物結(jié)合態(tài)鈾的比重,這兩種形態(tài)鈾均不易在土壤中進(jìn)行縱向遷移,利于土壤對鈾的固定。這項研究可為土壤環(huán)境風(fēng)險評估與鈾廢石場退役治理終態(tài)環(huán)境影響評價提供理論依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：南華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X131.3
【圖文】：

南華大學(xué)碩士學(xué)位論文質(zhì)是土壤中經(jīng)長期腐殖化作用形成的天然高分子有機聚合物，約占土壤有機質(zhì)0%～80%。腐殖質(zhì)根據(jù)溶解度與顏色的差異，可分為三種結(jié)構(gòu)相似、官能團(tuán)不同對分子質(zhì)量和元素含量不同的物質(zhì)，即腐殖酸（Humic Acid，HA）、胡敏素（Hum黃腐酸（FulvicAcid，F(xiàn)A）[18]。腐殖酸溶于堿但不溶于酸，分子量高達(dá)數(shù)十萬，由若干小分子之間的水鍵和氫鍵等結(jié)合而成，含有豐富的酚、羧基、亞甲基官能香結(jié)構(gòu)和少量多聚糖[19]。（2）土壤腐殖酸的組成土壤腐殖酸的官能團(tuán)形式多樣、成分較復(fù)雜，含-OH、C-H、C-H2、C-H3、C==O、C-H、C-O 等官能團(tuán)，芳香族和脂肪族化合物上的羧基和酚羥基是最主要的基團(tuán)[20]。腐殖酸不僅有高含量的含氧官能團(tuán)，還具有含 CH3化合物、脂肪烴、化合物。普遍認(rèn)為腐殖酸中的鄰苯二甲酸、水楊酸、苯甲酸和三羥基苯甲酸等化構(gòu)與某些小分子的有機酸類似，如圖 1.1 所示[21]：

圖 1.2 腐殖酸中羥基和羧基與鈾酰離子的可能配位方式 1.2 中的三個反應(yīng)式可看出，羧基在整個絡(luò)合反應(yīng)中起到了螯合、聯(lián)等作用，UO2+2取代腐殖酸羧基上的氫原子，與羧基上的氧橋配人[39]用不溶性腐殖酸（Insolubilized Humic Acid，IHA）吸附廢鈾 和 U(VI)離子強度對吸附的影響，并通過紅外光譜和掃描電鏡分析不溶性腐殖酸上的酚羥基與羧基通過離子交換作用與鈾形成絡(luò)合物合物被廣泛報道，但其如何與土壤腐殖酸相互作用，以及如何影響然未被充分理解。）氧化還原作用酸與鈾之間的氧化還原作用會影響鈾在土壤中的流動性，因為鈾溶原作用的基礎(chǔ)條件，腐殖酸對鈾酰離子的還原作用能降低其遷移能—還原電位（Eh）對鈾的遷移影響顯著。腐殖酸變質(zhì)程度與其結(jié)構(gòu)，同時變質(zhì)程度也影響其氧化還原能力。腐殖酸變質(zhì)程度越高，結(jié)

第 1 章 緒論）通過動態(tài)吸附-解吸實驗，室內(nèi)模擬研究腐殖酸及其鐵、錳鹽對 U有效性的影響，測定滲濾滲濾液的體積、U(VI)濃度和 pH，繪制吸，結(jié)合 BCR 法測定鈾在土壤中的縱向賦存形態(tài)，揭示腐殖酸及其留機理。技術(shù)路線目采取的研究技術(shù)路線如圖 1.3 所示。

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本文編號：2759199