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納秒脈沖滑動放電等離子體協(xié)同催化降解VOCs的研究

發(fā)布時間:2020-07-15 02:56
【摘要】:低溫等離子體(NTP)技術(shù)作為一種新型高級氧化技術(shù),在環(huán)境治理領域有極大應用潛力,受到國內(nèi)外學者的廣泛關(guān)注。沿面介質(zhì)阻擋放電由于放電穩(wěn)定、結(jié)構(gòu)簡單且能產(chǎn)生較大面積等離子體,在凈化氣體方面表現(xiàn)出獨特的優(yōu)勢。本論文通過在傳統(tǒng)沿面介質(zhì)阻擋放電(DBD)結(jié)構(gòu)的高壓電極側(cè)引入第三電極構(gòu)成了新型三電極結(jié)構(gòu),并通過納秒脈沖耦合負直流電源激勵產(chǎn)生滑動型沿面放電等離子體,通過增大放電等離子體區(qū)域面積提高了凈化VOCs性能。搭建納秒脈沖滑動沿面放電的光電特性測量診斷平臺。對比了傳統(tǒng)沿面放電與滑動型沿面放電的光電特性,并研究了不同條件下的脈沖電壓幅值、直流電壓幅值對滑動放電光電特性的影響,考察了不同條件下的第二電極、第三電極的電壓電流特性并對其功率能量進行計算分析,通過放電圖像觀察分析放電的流光發(fā)展和發(fā)射光譜診斷活性物種的相對分布。研究結(jié)果表明:注入反應器能量主要來自納秒脈沖電源;瑒有脱孛娣烹姰a(chǎn)生的活性物種在水平方向分布更為均勻,第三電極施加負直流電壓能夠有效延長等離子體區(qū)域長度。相比于傳統(tǒng)沿面放電,滑動型沿面放電有更大面積的等離子體及更均勻的活性粒子分布。開展了不同的載氣組分、氧氣含量及濕度等實驗條件滑動放電等離子體降解甲苯的研究,通過計算降解率、能量效率及礦化率等指標,對不同條件下的降解性能進行分析。通過單因素試驗選擇合適變量范圍,結(jié)合響應曲面BBD模型,考察了目標響應量降解率與獨立變量以及獨立變量之間的顯著性關(guān)系,進一步優(yōu)化了滑動放電等離子體降解甲苯的實驗條件。實驗結(jié)果證實滑動型沿面放電等離子體可以顯著提升甲苯的降解性能,結(jié)合響應曲面軟件分析可得脈沖電壓幅值對降解率的影響最大,其次是負直流電壓幅值、氧氣含量以及濕度。結(jié)合傅里葉紅外光譜和GC-MS分析,分析了降解甲苯副產(chǎn)物生成路徑,推測甲苯到苯甲醛再到苯甲酸到小分子是主要的降解路徑,其中苯甲醛、苯甲酸、甲醛和甲酸是降解甲苯過程中主要的副產(chǎn)物。與單一等離子體相比,滑動型放電等離子體協(xié)同Ag-Mn/γ-Al_2O_3催化劑對二甲苯有更好的降解和礦化性能。銀與錳氧化物的結(jié)合提高了催化劑表面吸附氧的含量和催化劑的氧化還原性能,有利于VOCs和有機中間體的深度氧化。在4.6W的放電功率下,Ag-Mn/γ-Al_2O_3(1:2)催化劑達到了91.5%的降解效率和80.1%的礦化率,并且催化劑的引入有效的抑制了副產(chǎn)物臭氧和氮氧化物的生成。
【學位授予單位】:大連理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2019
【分類號】:X701

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