【摘要】：地下水是中國(guó)農(nóng)村居民飲用水的主要來(lái)源。但是,我國(guó)農(nóng)村地下水中有機(jī)微污染物和金屬的存在水平及其對(duì)人群的健康風(fēng)險(xiǎn)尚不清楚。另外,由于毒性閾值的缺失,前人研究?jī)H對(duì)部分檢出的化合物進(jìn)行了健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。本研究對(duì)中國(guó)166個(gè)農(nóng)村地下水樣品中的538種極性有機(jī)微污染物和25種金屬進(jìn)行了定量分析。在此基礎(chǔ)上,結(jié)合本課題組對(duì)農(nóng)村地下水中半揮發(fā)性有機(jī)物的研究結(jié)果,利用美國(guó)環(huán)保署發(fā)展的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型,考慮經(jīng)口暴露途徑,系統(tǒng)評(píng)價(jià)了地下水中殘留的有機(jī)微污染物(OMPs)和金屬對(duì)我國(guó)農(nóng)村居民的健康風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明:(1)在我國(guó)農(nóng)村地下水中共檢出126種極性有機(jī)微污染物,檢出率為97%,包括62種極性農(nóng)藥、49種藥物及個(gè)人護(hù)理品、6種工業(yè)化學(xué)品、3種食品添加劑和7種其他類化合物,總濃度范圍為未檢出(n.d.) 8.0μg/L。在遼寧、四川、江西和廣東等地區(qū)檢出了較高濃度的極性有機(jī)微污染物(1μg/L)。9種極性有機(jī)微污染物在地下水樣品中的檢出率高于30%,包括:可替寧(中位數(shù)-最大值,ng/L:0.66-48),磺胺甲惡唑(0.71-56),脫乙基阿特拉津(0.051-265),多菌靈(n.d.-77),嘧菌酯(n.d.-4.2),非草隆(n.d.-58),三氯蔗糖(n.d.-4162),金剛烷胺(n.d.-1910),二苯甲酮-3(n.d.-356)。另外,本研究在中國(guó)農(nóng)村地下水中共檢出25種金屬(其中包括12種重金屬),單一金屬的平均濃度最小值為0.01μg/L,最大值為5.97×103μg/L。在部分地下水采樣點(diǎn)中,Mn、As、Cd、Ba、Pb、Sb、B、Se、Mo、Tl、Hg或Ni的檢出濃度高于中國(guó),美國(guó)和WHO的飲用水標(biāo)準(zhǔn)。(2)為了全面評(píng)價(jià)地下水中檢出的污染物對(duì)當(dāng)?shù)鼐用竦姆侵掳┖椭掳╋L(fēng)險(xiǎn),本研究發(fā)展了一種獲取污染物毒性閾值的綜合策略,即結(jié)合數(shù)據(jù)庫(kù)收集、實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)外推以及定量結(jié)構(gòu) 活性關(guān)系(QSAR)模型預(yù)測(cè)的方法,以填補(bǔ)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中毒性閾值的缺失。為了定量健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中的不確定性,本研究開(kāi)發(fā)了一種基于的蒙特卡羅模擬的算法,考慮了暴露評(píng)價(jià)和毒性閾值的不確定性,更準(zhǔn)確地計(jì)算了非致癌和致癌風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果顯示,地下水中OMPs的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)基本可忽略,但是在31%的采樣點(diǎn),地下水中金屬的殘留可能對(duì)當(dāng)?shù)鼐用裨斐筛唢L(fēng)險(xiǎn)。本研究對(duì)42種致癌物(38種OMPs和4種金屬)的致癌風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)價(jià)。利用蒙特卡羅模擬計(jì)算了每個(gè)采樣點(diǎn)中致癌風(fēng)險(xiǎn)高于10-6或10-4的概率,結(jié)果顯示,在91%的采樣點(diǎn)中,致癌風(fēng)險(xiǎn)高于10-6的概率超過(guò)90%,表明這些地區(qū)地下水中的致癌物可能對(duì)人群造成不可忽略的風(fēng)險(xiǎn);17%的采樣點(diǎn)的致癌風(fēng)險(xiǎn)高于10-4的概率超過(guò)90%,表明這些地區(qū)地下水中的致癌物可能對(duì)人群造成高致癌風(fēng)險(xiǎn)。利用反距離權(quán)重法預(yù)測(cè)的全國(guó)農(nóng)村地下水中有機(jī)微污染物和金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),我國(guó)云南、寧夏、吉林、河北、天津和山東等省市的部分地下水中的污染物對(duì)當(dāng)?shù)鼐用窨赡茉斐筛唢L(fēng)險(xiǎn)。致癌風(fēng)險(xiǎn)主要是由地下水中的金屬污染導(dǎo)致的(對(duì)總風(fēng)險(xiǎn)的平均貢獻(xiàn)率:83%)。為了識(shí)別高風(fēng)險(xiǎn)的特征物質(zhì),本研究篩選出單一物質(zhì)對(duì)OMPs或金屬的總風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率高于10%的物質(zhì),分別為:硝基苯、鄰苯二甲酸二乙基己酯、磺胺甲惡唑、Li、As、Sr、Cr。本研究提供了全國(guó)農(nóng)村地下水污染和風(fēng)險(xiǎn)的全景圖,為解決中國(guó)農(nóng)村人口飲用水安全問(wèn)題提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和技術(shù)支持。我們識(shí)別的地下水中高風(fēng)險(xiǎn)污染物,對(duì)中國(guó)和其他國(guó)家地下水的保護(hù)和風(fēng)險(xiǎn)管理具有重要作用。另外,本研究提出的獲取污染物毒性閾值的綜合策略,對(duì)全面評(píng)價(jià)污染物的健康風(fēng)險(xiǎn)提供了可行性。本研究開(kāi)發(fā)的一種基于蒙特卡羅模擬的算法,考慮了健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型中暴露參數(shù)和不同來(lái)源的毒性閾值的不確定性,提供了一種更可靠地計(jì)算健康風(fēng)險(xiǎn)的方法。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X523;X820.4

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本文編號(hào)：2752821