發(fā)布時間：2020-07-09 19:47

【摘要】：現(xiàn)代污染除空氣污染、土壤污染之外,最難以處理的當屬水污染。水污染主要分兩種:有機污染和無機污染。有機污染包括細菌污染以及有機染料等,無機污染主要指重金屬離子污染。二氧化鈦(TiO_2)是一種由紫外光激發(fā)的性能優(yōu)異的光催化劑,但是可以通過與其他材料復合使其在可見光下也具備光催化活性,以此拓寬其在光催化降解污染物的應用范圍。而對于吸附重金屬離子,可通過制備介孔TiO_2進行吸附。這兩種手段極大擴展了TiO_2的水處理性能。本文基于水污染的現(xiàn)狀,并結(jié)合TiO_2在處理水污染方面優(yōu)異的性能,從以下三方面對TiO_2進行了復合改性和表面改性:首先,通過高壓均質(zhì)法(HPH)剝離石墨粉并結(jié)合水熱法沉積TiO_2的方法成功制備出介孔花狀TiO_2/納米石墨片(GNS)復合材料(TGNS)。機理上,HPH法制備出的GNS僅有邊緣缺陷而無表面缺陷,TiO_2以此缺陷的邊緣為起點,后均勻分布在GNS表面。因TiO_2和GNS之間的強化學鍵,復合材料均一性好。光催化性能方面,GNS含量提高能增加TGNS復合材料在可見光區(qū)的吸收。與純P25相比,花狀TiO_2所帶來的比表面積增加提高了TGNS復合材料光催化性能。且制備TGNS復合材料的手段也可應用于在其他二維材料上負載TiO_2。其次,采用水熱法及精確控制升溫速度的高溫煅燒法成功制備了納米TiO_2(B)顆粒,并證實TiO_2(B)的表面缺陷更有利于提高復合材料可見光吸收效率。此外,TiO_2(B)在與材料復合的過程中同時進行插層,減少了二維材料的片層層數(shù),同時又形成了BN/TiO_2(B)(BT)、MoS_2/TiO_2(B)(MT)及WS_2/TiO_2(B)(WT)復合材料。光催化性能方面,復合材料的光催化作用的穩(wěn)定性和效果的強弱順序相反,前者為:WTMTBT復合材料,后者為:WTMTBT復合材料。最后,通過氨水為溶劑的低溫水熱法制備了介孔TiO_2(B)負載3D光敏樹脂骨架材料(3-TBD)。因光照并非處理重金屬離子的關(guān)鍵而是介孔結(jié)構(gòu),故該材料無需光處理即可進行吸附。將其應用于處理模擬重金屬離子污染廢水(Pb~(2+),Cd~(2+),Zn~(2+),Cu~(2+))取得了較好效果。重金屬離子初始濃度、種類及處理時間是影響處理效果的重要因素,基本吸附效果順序為:Pb~(2+)Cd~(2+)Zn~(2+)≈Cu~(2+)。3-TBD具備高回收性,用后僅需取出即可回收。但因樹脂材料為基底,最高使用溫度不宜超過45 ~oC。
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X703;O643.36
【圖文】：

2-1 復合材料 TGNS 形成機理圖Fig.2-1 Mechanism scheme of synthesizing TGNS compositeTGNS 復合材料的合成機理也有了新的突破，由于 rGO 的高柔軟性的表面缺陷, TiO2沉積在其表面十分困難。因此，TiO2能否均勻分布問題。如圖 2-2，通過對 TiO2 rGO 納米高低倍掃描電鏡的測試[103]，一性。原因在于當 rGO 和 TiO2顆粒都十分小時，TiO2 rGO 納米材料。如圖 2-1，合成 TGNS 復合材料的機理是先通過 HPH 法在 GNS 上2顆粒進而在 GNS 上形成沉積。通過 HPH 法制備的具有邊緣缺陷的 溶液中水解提供缺陷的邊緣作為其沉積的起點[104, 105]。因此，TiO2可邊緣水解進而鋪滿 GNS 的全部表面。通過這種方式將 TiO2沉積在 提高了 GNS 的表面利用率。這也是 TiO2可以通過這種方式均勻地不是產(chǎn)生容易分離的異相的原因。

圖 2-3 P25 和 TGNS-A 到 TGNS-E 樣品的 XRD 圖Fig.2-3 XRD patterns of P25 and the TGNS from Ato E表 2-4 實驗過程中加入的 GNS 溶液的初始濃度 Ratio of anatase to rutile (A/R) calculated by X’Pert HighScoreTGNS-A TGNS-B TGNS-C TGNS-D TGNS-E 1.12 1.17 1.33 1.85 2.23 電子顯微鏡（SEM）以及場發(fā)射掃描電子顯微鏡分到 2-4f 可知，16 h 的水熱反應之后，花狀 TiO2顆粒均勻地iO2具有花狀形貌，在鋪展于 GNS 之后會大大增加 TGNS 材料光催化性能提升。如圖 2-1 中該復合材料的合成機理圖氧化鈦利用 GNS 邊緣缺陷開始沉積的關(guān)鍵因素：從 FESEM量增加時二氧化鈦顆粒會首先形成針狀顆粒（圖 2-4b）。接

(a)GNS，(b)TGNS-A，(c)TGNS-B，(d)TGNS-C，(e)TGNS-D及(f)TGNS-E的FESEM圖

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