【摘要】：隨著采礦、電子、化工、機(jī)械制造等工業(yè)不斷發(fā)展,含鉈廢水不達(dá)標(biāo)排放導(dǎo)致環(huán)境受到污染,鉈污染突發(fā)事件時(shí)有發(fā)生,嚴(yán)重威脅生態(tài)安全與人類健康。同時(shí),隨著工業(yè)廢水和生活污水的排放量增加,污水處理產(chǎn)生的污泥也逐漸增多。亟需尋求簡(jiǎn)單且有效的方式解決剩余污泥大量存在、資源化程度低的問(wèn)題。聚羥基鐵(FeOOH)與土壤礦物的相互作用普遍存在,利用兩者形成的復(fù)合材料解決鉈重金屬污染和污泥資源化問(wèn)題,不僅擴(kuò)展了土壤礦物的應(yīng)用范圍,也對(duì)環(huán)境污染治理具有重要意義。本論文主要研究結(jié)論如下:1.聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料對(duì)鉈的去除研究:(1)SEM、TEM、XRD、FTIR和Raman均證明FeOOH已經(jīng)成功地交聯(lián)到二氧化錳上形成復(fù)合材料。二氧化錳和聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料的比表面積分別為116和191m~2·g~(-1),說(shuō)明二氧化錳表面交聯(lián)了FeOOH小顆粒,使得比表面積增大、更多的活性位點(diǎn)暴露,有利于對(duì)目標(biāo)污染物的固定去除;(2)靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)表明,二氧化錳和聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料對(duì)Tl(Ⅰ)的去除在4min內(nèi)可達(dá)到平衡。吸附動(dòng)力力學(xué)均符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,說(shuō)明反應(yīng)過(guò)程同時(shí)存在吸附作用和化學(xué)反應(yīng)。兩種材料對(duì)Tl(I)的吸附均較符合Langmuir模型,聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料(450 mg·g~(-1))的最大吸附量遠(yuǎn)高于二氧化錳(203 mg·g~(-1)),說(shuō)明復(fù)合材料對(duì)Tl(I)的親和力較高;(3)相同pH下,聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料的吸附量均高于二氧化錳,同時(shí)復(fù)合材料在中性pH下吸附量達(dá)到最高。共存離子影響實(shí)驗(yàn)證明聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料對(duì)Tl(I)具有強(qiáng)選擇性;(4)聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料對(duì)Tl(I)的吸附機(jī)理主要包括靜電吸附、氫鍵和氧化反應(yīng)。Tl(Ⅰ)與復(fù)合材料的氫鍵作用形成了Fe-O-Tl和Mn-O-Tl,在與Tl(Ⅰ)反應(yīng)后的聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料上發(fā)現(xiàn)Tl(I)和Tl(III)特征峰,Tl(I)被氧化為T(mén)l(III),表明去除過(guò)程中發(fā)生了氧化反應(yīng);(5)在聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料體系中,當(dāng)pH大于6時(shí),Tl(I)的平衡濃度低于飲用水標(biāo)準(zhǔn)(0.1μg·L~(-1)),同時(shí)在pH大于5時(shí),Mn和Fe的溶出量在飲用水標(biāo)準(zhǔn)以下,證明了利用聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料深度處理Tl(I)污染的安全性與可行性;(6)聚羥基鐵-二氧化錳復(fù)合材料可再生利用性優(yōu)良,作為深度處理含鉈污染廢水具有較好的應(yīng)用前景。2.聚羥基鐵柱撐蒙脫石模板法制備污泥基三維多孔碳/類石墨烯材料(Fe-Mt-SS-C)及其氧還原性能研究:(1)Fe-Mt-SS-C由納米碳薄片和顆粒碳組成,比表面積高達(dá)784.46m~2·g~(-1),且具有微孔、中孔和大孔的多孔結(jié)構(gòu)和較高的石墨化程度、大量的缺陷原子;(2)熱解過(guò)程充分利用污泥中的C、N和Fe等有利于氧化還原反應(yīng)的元素,將其轉(zhuǎn)化為多原子摻雜的碳材料;(3)Fe-Mt-SS-C具有優(yōu)異的氧還原反應(yīng)(ORR)活性,它的起始電位(0.03V)和半波電位(-0.09V)均優(yōu)于商業(yè)的Pt/C(20wt%);(4)聚羥基鐵柱撐蒙脫石的模板效應(yīng)一方面可以充分利用污泥中的碳、氮、鐵,另一方面酸洗去除柱撐蒙脫石中的硅氧化物,可得到三維多孔結(jié)構(gòu),提供更多的吸附位點(diǎn)和利于電子轉(zhuǎn)移的結(jié)構(gòu),增強(qiáng)了材料的ORR)活性;(5)Fe-Mt-SS-C具有優(yōu)異的耐久性和抗甲醇特性,在作為堿性燃料電池陰極材料方面的應(yīng)用前景廣闊。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703
【圖文】：

華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文的化學(xué)式為 Ex(H2O)4[(Al2-x,Mgx)2[(Si, Al)4O10](OH)2]，其中 E 代比如 Na+、Ca2+、K+和 Li+等，x 表示以 E 代表一價(jià)陽(yáng)離子下單位般為 0.2~0.6 內(nèi)[2]。圖 1-1 為蒙脫石的組成結(jié)構(gòu)示意圖。

）元素在元素周期表中處于第四周期第七族。在自然條件下，錳為 II、IMI、IV 及 VI，而最主要的價(jià)態(tài)為 II 和 VI，因?yàn)檫@兩種定。在空氣條件下，錳是很容易被氧化的，進(jìn)而可形成多種多樣的結(jié)構(gòu)性質(zhì)較為復(fù)雜，一般為混合晶型結(jié)構(gòu)，比如現(xiàn)實(shí)環(huán)境中常O、Mn2O3、MnO2、Mn3O4[4]。其中二氧化錳的結(jié)構(gòu)和晶型具有多納米材料所沒(méi)有的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。錳的結(jié)構(gòu)特性與一般的氧化物不同之處在于結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性。二氧化錳通常以混氧化程度和含水量的不同，二氧化錳的一般分子化學(xué)式以 MnOx結(jié)構(gòu)為[MnO6]八面體，如圖 1-2 所示，Mn 原子位于八面體的中面體的各個(gè)頂點(diǎn)。

圖 1-3 聚羥基鐵柱撐蒙脫石的層間結(jié)構(gòu)Fig. 1-3 The interlayer structure of hydroxyiron-Mt柱撐蒙脫石由于具有較大的比表面積和特殊的孔結(jié)構(gòu)特性，可：境修復(fù)柱撐蒙脫石可作為在有機(jī)廢物、重金屬的處理中發(fā)揮較大的應(yīng)者開(kāi)展了相關(guān)研究。方圣瓊等[15]研究了羥基鐵柱撐蒙脫石對(duì)玉機(jī)理，她發(fā)現(xiàn)羥基鐵柱撐蒙脫石對(duì)玉米赤霉烯酮的吸附量（0.2脫石 (0.054mg/g)，主要是羥基鐵柱撐蒙脫石層間距增大的貢獻(xiàn)面有豐富的活性位點(diǎn)如（-OH）且大的比表面積使得更多活性固定去除無(wú)機(jī)離子污染物。Borgnino等人[16]發(fā)現(xiàn)羥基鐵柱撐蒙且根據(jù)ATR-FTIR結(jié)果，發(fā)現(xiàn)反應(yīng)后形成的雙齒形復(fù)合物和單質(zhì)

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 YANG Mei;XIA Hui;;Exploration and progress of high-energy supercapacitors and related electrode materials[J];Science China(Technological Sciences);2015年11期

2 薛璐璐;秦占斌;高筠;趙南;孫博;;超級(jí)電容器電極材料研究最新進(jìn)展[J];化學(xué)工程師;2015年07期

3 Yucheng Du;Liping Wang;Jinshu Wang;Guangwei Zheng;Junshu Wu;Hongxing Dai;;Flower-, wire-, and sheet-like MnO_2-deposited diatomites:Highly efficient absorbents for the removal of Cr(Ⅵ)[J];Journal of Environmental Sciences;2015年03期

4 肖祈春;肖國(guó)光;余侃萍;鄧景衡;楊國(guó)超;;含鉈廢水污染及其治理技術(shù)[J];金屬材料與冶金工程;2015年01期

5 趙雪;邱平達(dá);姜海靜;金振興;蔡克迪;;超級(jí)電容器電極材料研究最新進(jìn)展[J];電子元件與材料;2015年01期

6 陳晨;柏耀輝;梁金松;袁林江;;FISH-NanoSIMS技術(shù)在環(huán)境微生物生態(tài)學(xué)上的應(yīng)用研究[J];環(huán)境科學(xué);2015年01期

7 萬(wàn)順利;馬明海;徐圣友;錢(qián)麗萍;張慶瑞;;水體中鉈的污染治理技術(shù)研究進(jìn)展[J];水處理技術(shù);2014年02期

8 周品;谷麟;饒姍姍;黃永春;袁海平;朱南文;;秸稈-污泥復(fù)合基活性炭的制備及其對(duì)1,2,4-酸氧體的吸附特性[J];環(huán)境化學(xué);2013年01期

9 巢猛;林朋飛;胡小芳;余素華;;多種氧化劑對(duì)水中鉈的去除效果試驗(yàn)研究[J];城鎮(zhèn)供水;2012年06期

10 李經(jīng)緯;宋燦;劉善堂;;不同晶型二氧化錳納米棒催化氧化氯苯性能的研究[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2012年22期

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 張玉磊;磁性污泥—花生殼基復(fù)合活性炭的制備及其吸附性能研究[D];西南交通大學(xué);2017年

本文編號(hào)：2744106