【摘要】：隨著世界工業(yè)化程度的加強(qiáng),化石燃料的燃燒,大氣環(huán)境逐漸遭到破壞,人類健康受到進(jìn)一步威脅,燃煤電站的污染物排放問題已成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)。本文旨在利用量子化學(xué)計(jì)算方法,研究燃煤電站中砷元素在飛灰組分上的富集作用,在簇模型理論基礎(chǔ)上建立了飛灰中未燃盡碳及氧化鈣表面模型,在密度泛函理論基礎(chǔ)上計(jì)算得到AsO和As_2O_3分子在未燃盡碳及氧化鈣表面的吸附構(gòu)型,利用吸附能、吸附鍵長(zhǎng)、原子電荷等參數(shù)進(jìn)一步理解其中的吸附過程及吸附機(jī)理,為加強(qiáng)砷元素在飛灰上的富集、減輕燃煤電站的砷污染提供了理論指導(dǎo)。量化計(jì)算結(jié)果表明AsO和As_2O_3分子以物理吸附和化學(xué)吸附的形式存在于未燃盡碳表面,其中物理吸附作用較弱,吸附穩(wěn)定性較低。HCl和NO氣體能夠影響砷在未燃盡碳表面的富集作用,兩種氣體均在一定程度上提高了鋸齒位未燃盡碳對(duì)AsO和As_2O_3的吸附能力,其中NO的提升效應(yīng)更加明顯,同時(shí)以上兩種氣體也提高了扶手位未燃盡碳對(duì)AsO的吸附能力,但抑制了As_2O_3分子的吸附過程。含氧官能團(tuán)也對(duì)未燃盡碳表面活性和其對(duì)砷的吸附能力有一定的提升效應(yīng),提升程度按順序?yàn)?酚羥基內(nèi)酯羰基半醌羧基。以上含氧官能團(tuán)通過增加鄰位碳原子的活性來提高未燃盡碳表面的吸附能力,而其本身并不會(huì)為體系帶來新的活性位點(diǎn)。缺位對(duì)未燃盡碳的吸附能力同樣有影響,頂端碳原子的缺失提高了扶手位未燃盡碳表面對(duì)砷的吸附能力,但降低了鋸齒位未燃盡碳表面對(duì)砷的吸附能力。同時(shí),缺位影響了未燃盡碳結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,導(dǎo)致吸附結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了較大變形。在殼嵌入簇模型理論基礎(chǔ)上能夠建立科學(xué)合理的氧化鈣表面模型,且在確保足夠吸附位點(diǎn)的前提下,氧化鈣模型中心原子簇的大小并不影響其對(duì)砷的吸附能力。AsO和As_2O_3分子均以化學(xué)吸附的形式存在于氧化鈣表面,但吸附能較高,二者之間所成的化學(xué)鍵強(qiáng)度較弱,吸附穩(wěn)定性較低。
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X773
【圖文】：

14g. zigzag-As2O3-1 h. zigzag-As2O3-2圖 3.2 砷在未燃盡碳表面的吸附構(gòu)型圖中紫色小球代表 As 原子，紅色小球代表 O 原子表 3-1 砷在未燃盡碳表面的吸附能構(gòu)型 吸附能(kJ/mol)a. armchair -AsO-1 －302.04b. armchair-AsO-2 －209.14接下表

有結(jié)論證明煙道中的氣體對(duì)未燃盡碳吸附砷的影響。本文選取了 較為典型的氣體，研究其對(duì)砷在未燃盡碳表面富集的影響。在嘗試能的吸附構(gòu)型后，得到三種氣體在未燃盡碳表面吸附的結(jié)構(gòu),如圖3 列出了氣體在未燃盡碳表面的吸附能，可以看出所有氣體均以化附在未燃盡碳上，HCl 和 NO 氣體分子在扶手位未燃盡碳表面的吸319.56 和－161.84kJ/mol，在鋸齒位未燃盡碳表面的吸附能分別為406.46kJ/mol，表明比起扶手位模型，鋸齒位模型對(duì)以上兩種氣體附能力，這與上文中得到的鋸齒位模型的表面活性更高這一結(jié)論符a. armchair-HCl b. armchair-NO

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本文編號(hào)：2740910