【摘要】：在經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速的發(fā)展中國家,水污染已經(jīng)成為一個嚴(yán)重的問題。許多水處理方法已被廣泛研究和應(yīng)用。其中,吸附法和光催化法在水處理工藝中的應(yīng)用由來已久。金屬-有機(jī)骨架材料可以通過有機(jī)配體和金屬離子配位,通過自組裝形成復(fù)雜的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),金屬-有機(jī)骨架材料被認(rèn)為比傳統(tǒng)的多孔材料更具優(yōu)勢,在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域具有巨大的潛力。本文通過水熱法合成了幾種新型材料,通過室溫攪拌法調(diào)控經(jīng)典金屬-有機(jī)骨架材料MIL-88A的形貌,分析其表征,將其應(yīng)用于熒光傳感或吸附及光催化領(lǐng)域,最后探討污染物去除機(jī)理。最終得出以下結(jié)論:1.采用水熱法合成了2種不同構(gòu)型的多鉬酸鹽雜化材料[β-Mo_8O_(26)](11bca)(NH_4)_2·2H_2O(BUC-76)和[δ-Mo_8O_(26)](11bca)_2·2H_2O(BUC-77)。并對2種材料進(jìn)行多種表征分析。結(jié)果表明,BUC-76和BUC-77能在pH為1-12的酸堿度范圍內(nèi)保持穩(wěn)定。兩種材料作為吸附劑可吸附去除水中的重金屬Pb~(2+),吸附后用硝酸等無機(jī)酸稀溶液洗滌,可使其再生。對陽離子型染料亞甲基藍(lán)有選擇性吸附,并可實際應(yīng)用于固相萃取柱。另外,BUC-77可作為熒光探針識別水環(huán)境中的Pb~(2+)離子。BUC-77熒光猝滅率與Pb~(2+)離子濃度呈良好的線性關(guān)系,檢出限為6.91 ppb。實驗證明BUC-77對Pb~(2+)離子具有選擇性熒光識別和高效吸附去除的雙重功能。2.采用水熱法合成了一種具有銅、鉬雙金屬的金屬有機(jī)骨架材料Cu_2Mo_4O_(14)(11pbc)·2H_2O(BUC-74)。以鹽酸異丙嗪為靶物探究了BUC-74的吸附性能。在303K時,每克BUC-74能夠吸附602 mg的污染物鹽酸異丙嗪。該吸附過程的吸附動力學(xué)符合偽二級動力學(xué)方程,吸附行為受物理吸附和化學(xué)吸附共同作用。熱力學(xué)過程能夠與Langmuir等溫線模型相擬合,同時利用Langmuir等溫線模型計算吸附過程的Gibbs自由能變ΔG~0、焓變ΔH~0和熵變ΔS~0,說明該吸附過程是一個自發(fā)、吸熱且自由度逐漸增加的過程,并推測吸附過程由靜電吸附起主要作用。通過對BUC-74的表征可知,BUC-74對紫外光有吸收,實驗探究BUC-74催化還原Cr(Ⅵ)的光催化活性,及還原效率受pH的影響。實驗證明,BUC-74能夠在90 min內(nèi)將10 mg/L Cr(Ⅵ)完全還原為Cr(Ⅲ)。還原效率隨pH升高而降低。BUC-74被循環(huán)使用五次后,光催化效率沒有明顯降低并且結(jié)構(gòu)沒有垮塌。證明BUC-74是一種具有吸附和光催化雙功能的新材料。3.優(yōu)化經(jīng)典金屬-有機(jī)骨架材料MIL-88A合成方法,采用室溫攪拌法制備出MIL-88A-1和MIL-88A-2。通過掃描電子顯微鏡可知MIL-88A-1粒徑大于MIL-88A-2。以染料中的羅丹明B和新興污染物中的雙酚A為靶物,將兩種材料應(yīng)用于光催化降解有機(jī)污染物的研究。實驗結(jié)果表明,兩種樣品都具有很好的光催化性能,MIL-88A-2的光催化活性最高。對照試驗表明,催化劑與H_2O_2協(xié)同發(fā)生光芬頓反應(yīng)促進(jìn)降解效率的提高,并通過活性物質(zhì)捕捉實驗和羥基自由基捕捉實驗驗證光催化機(jī)理。從循環(huán)使用MIL-88A-2前后的表征測試結(jié)果中可以看出,材料表現(xiàn)出優(yōu)越的穩(wěn)定性和重復(fù)利用性。證明MIL-88A-2在光催化領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：北京建筑大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X52;O641.4
【圖文】：

圖 1-1 光催化應(yīng)用開發(fā)的 MOF 類型示意圖（經(jīng)參考文獻(xiàn)[53]許可復(fù)制）stration of the types of MOF developed for photocatalytic applications (reppermission from ref.[53]) 90 年代末開始研究 MOF 的光化學(xué)性質(zhì)，但因在水中的穩(wěn)定性域應(yīng)用。例如，Alvaro 等[56]2007 年報道了使用 MOF-5 對水中sdorf 等[57]觀察到 MOF-5 在不同水環(huán)境出現(xiàn)了結(jié)構(gòu)的變化，揭013 年，Laurier 等[58]表述了幾種鐵系 MOFs（MIL-88B、MIL光（550nm）下降解羅丹明 6G 的光催化活性。雖然染料降解 比傳統(tǒng)的 TiO2更具活性，反應(yīng)后依然保持較理想的結(jié)晶度。從用 MOF 的工作陸續(xù)被發(fā)表。在 MOFs 的眾多研究中，ZIF-8、(Ti)最為引人注目[59]，它們的光催化機(jī)制與 II 類 MOF 相對應(yīng)L-101、MIL-53 和 MIL-88B 中，光被 Fe-O 團(tuán)簇利用從而使光生上[60]。染料的光催化降解水通常從紡織、橡膠、紙張、皮革、塑料、化妝品和印刷等行業(yè)

第一章 緒論1.5 實驗技術(shù)路線圖為探究 MOFs 材料在環(huán)境領(lǐng)域的應(yīng)用前景，擬采用如圖 1-2 所示技術(shù)路線圖，實驗進(jìn)行對新材料的合成、經(jīng)典材料制備方法優(yōu)化、材料性能探究以及性能實驗前后材料的表征分析，揭示 MOFs 材料的結(jié)構(gòu)、形貌、性能影響規(guī)律及反應(yīng)機(jī)理。通過優(yōu)化制備方法、開發(fā)材料的多種用途、探究材料的穩(wěn)定性，達(dá)到降低成本、提高性能和回收材料的目的。

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本文編號：2740437