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形貌可控分等級負(fù)載鉑催化劑的室溫甲醛催化分解研究

發(fā)布時間:2020-07-01 16:42
【摘要】:甲醛(HCHO)是一種常見的空氣污染物,利用室溫催化氧化技術(shù)可以將HCHO徹底分解為CO_2和H_2O,具有環(huán)保節(jié)能和循環(huán)高效等特點(diǎn)。負(fù)載貴金屬(Pt、Pd等)催化劑通常具有優(yōu)異的室溫甲醛催化性能,而催化活性又與材料的形貌結(jié)構(gòu)及物理化學(xué)性質(zhì)密切相關(guān)。本文通過設(shè)計(jì)合成方法進(jìn)行形貌調(diào)控及改性,制備出兩種新型分等級納米材料,并由此制得兩種負(fù)載Pt的復(fù)合催化劑,其均表現(xiàn)出增強(qiáng)的室溫甲醛催化活性。主要內(nèi)容如下:(1)通過CTAB協(xié)助的水熱法合成一種二維超薄片狀的鎢酸鉍(Bi_2WO_6)。負(fù)載少量Pt之后,該超薄結(jié)構(gòu)的Pt/Bi_2WO_6的甲醛分解活性明顯高于對應(yīng)的塊體Pt/Bi_2WO_6。超薄Pt/Bi_2WO_6催化劑的優(yōu)異性能主要?dú)w結(jié)于以下幾點(diǎn):第一,二維超薄材料具有更大的比表面積,可以暴露更多的表面位點(diǎn),能增加反應(yīng)物的吸附濃度和促進(jìn)Pt的分散,從而增加反應(yīng)中心的數(shù)量;第二,由超薄納米片組成開放的分等級結(jié)構(gòu),擁有多級孔道和大的孔容,能促進(jìn)氣體在催化劑內(nèi)部的擴(kuò)散和轉(zhuǎn)移,加快了動態(tài)催化反應(yīng);第三,H_2-TPR表明樣品表面含有高活性的表面氧物質(zhì)。最后,通過原位紅外光譜檢測反應(yīng)中間產(chǎn)物,進(jìn)而推斷出可能的反應(yīng)機(jī)理。(2)針對金屬氧化物中活性較好的MnO_2,通過模板法進(jìn)行形貌調(diào)控和改性,得到分等級核殼結(jié)構(gòu)的MnO_2和Pt/MnO_2復(fù)合催化劑。該新型Pt/MnO_2相比普通的Pt/MnO_2,具有明顯更強(qiáng)的甲醛分解活性。該分等級空心片球狀的MnO_2擁有豐富的表面位點(diǎn)和分級多孔結(jié)構(gòu),極大地促進(jìn)了氣體的吸附和內(nèi)部擴(kuò)散,以及Pt顆粒的均勻分散。化學(xué)吸附測試揭示了該P(yáng)t/MnO_2催化劑擁有高反應(yīng)活性和流動性的表面氧物質(zhì),從本質(zhì)上增強(qiáng)了甲醛氧化活性。最后,通過原位紅外光譜分析,我們也闡明了該P(yáng)t/MnO_2催化劑的甲醛氧化反應(yīng)機(jī)理。
【學(xué)位授予單位】:武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號】:O643.36;X51
【圖文】:

XRD圖譜,XRD圖譜,樣品,鎢鉍礦


果與討論相和形貌的相結(jié)構(gòu)由 XRD 圖譜(圖 2-1)揭示,BWO-NS 和 BWO-都可歸結(jié)為斜方鎢鉍礦相(JCPDS 號 39-0256)。BWO-NS 它比 BWO-B 更小的晶粒尺寸。負(fù)載 Pt 樣品的衍射峰和對,表明負(fù)載 Pt 過程中晶體結(jié)構(gòu)保存完好。此外,所有樣品峰,這是由于 Pt 的負(fù)載量低,分散性好或者晶粒較小[72,73]。

曲線,樣品,曲線,催化反應(yīng)活性


88]。例如,安等[85]把 Pt-Fe2O3還原溫度的降低歸結(jié)為 Pt 嵌入到 Fe2O3晶格中。陳等[89]指出化學(xué)吸附氧能夠在從而轉(zhuǎn)化為表面活性氧并參與后續(xù)的催化反應(yīng)。本文中作用,在 Bi2WO6表面 Pt-O 位點(diǎn)處激活產(chǎn)生活性氧原子甲醛催化反應(yīng)活性[90]。

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本文編號:2737020

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