【摘要】：近年隨著尾氣排放量和化石燃料燃燒量的增加,大氣污染日趨嚴(yán)重。最常見(jiàn)的大氣污染物有SO_2、H_2S、NO_2和NO等,其對(duì)人體健康和環(huán)境造成了嚴(yán)重的危害。吸附分離方法可以有效的治理有毒氣體污染。其中氣體在吸附劑中的擴(kuò)散速率制約著吸附劑的利用效率。因此,本文選擇這四種有毒氣體作為研究對(duì)象,利用分子動(dòng)力學(xué)模擬考察不同濃度條件下四種純有毒氣體在納米孔徑材料中的自擴(kuò)散速率,并分析氣體自擴(kuò)散速率與材料結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。研究結(jié)果表明NO和NO_2氣體在IRMOF系列材料、具有開(kāi)放金屬位點(diǎn)的MOFs材料、ZIF系列材料和沸石材料中其自擴(kuò)散系數(shù)隨著氣體濃度增加先升高后降低;NO和NO_2氣體在MIL系列材料中自擴(kuò)散系數(shù)隨著氣體濃度增加而降低;SO_2和H_2S在MOFs、COFs和沸石材料中其自擴(kuò)散系數(shù)隨著氣體濃度增加先升高后降低。氮氧化物和硫化物的擴(kuò)散性能主要受到材料最小孔徑(PLD)和孔隙率(VF)影響,在同系列材料中PLD和VF越大SO_2、H_2S、NO和NO_2氣體的自擴(kuò)散系數(shù)越大。通過(guò)對(duì)自擴(kuò)散系數(shù)的結(jié)果分析,篩選出自擴(kuò)散系數(shù)較大的納米孔徑材料,如在IRMOF-9、MgMOF-74、MIL-47、MIL-53Crht、AFY、GME和LTA等材料中NO_2氣體具有較好擴(kuò)散性能,其自擴(kuò)散系數(shù)在0.6~37×10~(-9) m~2·s~(-1)范圍內(nèi);在IRMOF-15、MOF-205、NU-108-Zn、COF-103、RWY和JSR材料中SO_2氣體具有較好擴(kuò)散性能,其自擴(kuò)散系數(shù)在0.1~17×10~(-9) m~2·s~(-1)范圍內(nèi)。通過(guò)氣體分子在材料中的徑向函數(shù)分布圖、模擬軌跡等探討了氣體在納米孔徑材料中的擴(kuò)散機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)納米孔徑材料金屬簇吸附性能的強(qiáng)弱影響氣體隨濃度變化的自擴(kuò)散系數(shù)曲線。同時(shí)本文研究了無(wú)限稀釋條件下SO_2、H_2S、NO_2和NO氣體在納米孔徑材料中的自擴(kuò)散系數(shù),從而獲得它們?cè)贛OFs材料中的活化能。此外,本文還研究了在MOFs材料中H_2S/O_2/N_2和SO_2/O_2/N_2混合氣體隨N_2濃度增加的自擴(kuò)散性能。研究結(jié)果表明在H_2S/O_2/N_2混合氣體中H_2S的擴(kuò)散速率明顯小于N_2和O_2氣體的擴(kuò)散速率;在UiO-66材料中H_2S的擴(kuò)散系數(shù)最大,在0.25~0.32×10~(-9) m~2·s~(-1)范圍內(nèi),且N_2濃度增加有益于H_2S的擴(kuò)散;在SO_2/O_2/N_2混合氣體中SO_2的擴(kuò)散速率小于N_2和O_2氣體的擴(kuò)散速率,但在MIL-100材料中SO_2的自擴(kuò)散系數(shù)逐漸增大然后大于N_2的擴(kuò)散速率;在Zn-DOBDC、ZnBDC材料中SO_2的擴(kuò)散系數(shù)較大,在1.69~2.58×10~(-9) m~2·s~(-1)范圍內(nèi),且N_2濃度的改變對(duì)SO_2的擴(kuò)散系數(shù)影響較小。H_2S/O_2/N_2和SO_2/O_2/N_2混合氣體在MOFs材料中的擴(kuò)散受到材料的PLD影響,PLD過(guò)小,導(dǎo)致混合氣體在COF-1、ZIF-20、ZIF-7、ZIF-9材料中的擴(kuò)散速率接近于零。
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O647.33;TB383.1;X701
【圖文】：

]。1962 年，Weisz 和 Frilette 發(fā)現(xiàn)了鈉、鈣 X 型沸石子擇形反應(yīng)[44]，繼而發(fā)現(xiàn)沸石對(duì)催化裂化反應(yīng)的驚在催化領(lǐng)域的應(yīng)用迅速擴(kuò)大。是由 TO4四面體組成的結(jié)晶型硅鋁酸鹽，其中 T 原子l，或在某些情況下也可為 P。這些四面體可以形成不 6 環(huán)、8 環(huán)或 12 環(huán)，產(chǎn)生相當(dāng)復(fù)雜但精確的網(wǎng)絡(luò)結(jié)道連接的規(guī)則空腔，其中可容納適當(dāng)大小的客體分子孔結(jié)構(gòu)、高的催化活性和熱穩(wěn)定性及耐酸性等特點(diǎn)，學(xué)和化學(xué)工業(yè)中的分子篩和催化劑。沸石材料根據(jù)孔道結(jié)構(gòu)和籠狀結(jié)構(gòu)，當(dāng) Dif/ Df< 1.5 時(shí)為孔道結(jié)構(gòu)，狀結(jié)構(gòu)[45]。其中 Dif為最大孔徑，Df為最小孔徑，

8圖 1-2 分子動(dòng)力學(xué)模擬流程示意圖Fig.1-2 Molecular dynamics simulation flow chart1.4.2 GROMACS 程序簡(jiǎn)介GROMACS 程序由瑞典皇家理工學(xué)院和烏普薩拉大學(xué)共同開(kāi)發(fā)，是一個(gè)用于分子動(dòng)力學(xué)模擬和能量最小化的計(jì)算引擎程序，主要用于生物體系，也可用于一般化學(xué)體系。GROMACS 在模擬大量分子系統(tǒng)的牛頓運(yùn)動(dòng)方面具有極大的優(yōu)勢(shì)，而且計(jì)算效率高，因此本文選擇的是 2014年 8 月推出的 4.6.7 版的 GROMACS 軟件。GROMACS 程序一般的模擬過(guò)程可以分成以下三個(gè)階段：（1）前處理過(guò)程：生成模擬體系的坐標(biāo)文件（xxx.gro 或 xxx.g96）、拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)文件（xxx.top、types.itp 或 xxx.itp），

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本文編號(hào)：2736493