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石墨烯基催化劑制備及其光催化處理卡馬西平的研究

發(fā)布時間:2020-06-21 20:28
【摘要】:卡馬西平是藥物及個人護理品(PPCPs)中一種典型代表物,其使用后的殘留物長期暴露于環(huán)境中將給生態(tài)環(huán)境和人類健康帶來潛在風險。由于卡馬西平的生物難降解性,污水處理廠常規(guī)工藝難以將其完全降解。光催化降解法因具有反應條件溫和、高效、節(jié)能等優(yōu)勢,在PPCPs處理中日益受到關(guān)注,F(xiàn)有光催化劑存在可見光響應較弱、電子-空穴對易于復合等問題導致催化效率較低。石墨烯是一種具有優(yōu)異的電子傳導性的二維晶體材料,理想的光催化劑載體。將石墨烯和可見光響應催化劑相結(jié)合,以期通過石墨烯優(yōu)異的電子傳導性能,抑制電子和空穴對的復合,提高催化劑的穩(wěn)定性和光催化性能。試驗對比了石墨烯/磷酸銀(rGO/Ag_3PO_4)和石墨烯/釩酸鉍(rGO/BiVO_4)兩種催化劑用于光催化降解卡馬西平的效能,確定了較優(yōu)的催化劑為rGO/Ag_3PO_4。對該催化劑制備條件進行優(yōu)化,發(fā)現(xiàn)石墨烯摻量為0.7%,水熱溫度為180℃,水熱時間為9 h時制備的催化劑效能最高。對該催化劑進行材料表征,分析發(fā)現(xiàn):將石墨烯和磷酸銀復合可以控制磷酸銀的生長和團聚,提高材料的比表面積和可見光吸收能力,從而提高材料的光催化性能。對rGO/Ag_3PO_4光催化降解卡馬西平的特性進行考察,發(fā)現(xiàn)石墨烯和磷酸銀復合能較大幅度提高催化劑的光催化活性,并改善其穩(wěn)定性,且在石墨烯摻雜量為0.7%,催化劑投加量為200 mg/L,300 W氙燈全波輻射條件下,rGO/Ag_3PO_4光催化體系在較寬的pH范圍內(nèi)(5~9),均可在6 min內(nèi)實現(xiàn)200μg/L卡馬西平的完全降解。rGO/Ag_3PO_4光催化體系的降解速率受卡馬西平初始濃度和催化劑投加量的影響較大,受溫度和pH的影響較小。水體中的Cl~-、SO_4~(2-)、HCO_3~-、腐殖酸等共存物質(zhì)對rGO/Ag_3PO_4光催化體系降解卡馬西平具有一定抑制作用。為了方便rGO/Ag_3PO_4的回收和重復利用,將該催化劑與納米Fe_3O_4進行復合,制備磁性石墨烯復合催化劑(Fe_3O_4/rGO/Ag_3PO_4)。與rGO/Ag_3PO_4相比Fe_3O_4/rGO/Ag_3PO_4的光催化活性雖然略有下降,仍能在催化劑投加量為200 mg/L,300 W氙燈全波輻射條件下,較寬的pH范圍內(nèi)(5~9),反應32 min,實現(xiàn)200μg/L卡馬西平的完全降解。各影響因素對Fe_3O_4/rGO/Ag_3PO_4體系的影響規(guī)律與rGO/Ag_3PO_4體系基本相同。Fe_3O_4/rGO/Ag_3PO_4具有較好的回收性能,磁分離回收率為89%;經(jīng)過5次循環(huán)后降解性能仍能達到79%以上,催化劑穩(wěn)定性較好。
【學位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2019
【分類號】:TQ426;X703
【圖文】:

卡馬西平


圖 1-1 卡馬西平的結(jié)構(gòu)Ps 中一種典型的代表物質(zhì)。該物質(zhì)隨著環(huán)境產(chǎn)生潛在威脅,同時造成水體污染,對人體健康造成危害。西平的降解方法包括生物法、吸附法、生物法降解卡馬西平主要是通過篩選卡卡馬西平降解菌,在 30℃,pH=7.2,卡0r/min條件下,降解菌降解5天后,卡馬西生物膜法結(jié)合,構(gòu)建了一個小型生物膜和 PPCPs,研究結(jié)果表明,隨著處理時間 6.45%~18.6%之間變化。吳春英[14]采用研究了膜生物反應器與序批式活性污泥處理效果表明卡馬西平在兩種反應器中看出,常規(guī)的活性污泥法對卡馬西平降解馬西平降解菌,但去除效果仍有限。

SEM圖,光度,光響應,波長


a)Ag3PO4b)rGO/Ag3PO4圖 3-5 Ag3PO4和 rGO/Ag3PO4的 SEM 圖3.3.2 UV-vis 分析GO、Ag3PO4、rGO/Ag3PO4的光響應能力如圖 3-6 所示。a)Ag3PO4,GO 和 rGO/Ag3PO4的 UV-Vis 圖00.511.5200 300 400 500 600 700波長(nm)GOrGO/Ag3PO4Ag3PO4光度吸10

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本文編號:2724597

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