發(fā)布時(shí)間：2020-06-20 22:38

【摘要】：反滲透技術(shù)廣泛地應(yīng)用于水質(zhì)深度凈化工序中,其原理是對(duì)溶液施加高于其滲透壓的壓力,使水分子透過(guò)半透膜,而溶液中的其他污染物質(zhì)得到有效截留,水質(zhì)達(dá)到深度凈化。反滲透技術(shù)會(huì)產(chǎn)生約25~35%的濃水,反滲透濃水(Reverse Osmosis Concentrates,ROC)含鹽量較高且含有多種新興污染物,直接排放會(huì)對(duì)環(huán)境和人體健康不利,同時(shí)造成水資源的浪費(fèi)和短缺。內(nèi)分泌干擾物(Endocrine Disrupting Chemicals,EDCs)是新興污染物的一種,其在生物體內(nèi)具有蓄積性,其中重金屬類(lèi)EDCs不能被生物降解,對(duì)人類(lèi)健康影響較大,如何有效去除反滲透濃水中重金屬類(lèi)EDCs、實(shí)現(xiàn)反滲透濃水深度凈化與回用是現(xiàn)階段的研究熱點(diǎn)和重點(diǎn)。光催化技術(shù)工藝簡(jiǎn)單且易于控制,具有強(qiáng)氧化還原性,能夠徹底降解污染物質(zhì),被認(rèn)為是具有良好發(fā)展前景的環(huán)保新技術(shù),在還原重金屬類(lèi)EDCs方面顯示著獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。本論文主要采用光催化技術(shù)對(duì)反滲透濃水中重金屬類(lèi)EDCs進(jìn)行吸附、還原,從而達(dá)到去除的目的。二氧化鈦(TiO_2)是目前研究最多和最廣泛的催化劑,但TiO_2是寬禁帶半導(dǎo)體,對(duì)可見(jiàn)光的利用率較低,在紫外光的激發(fā)下產(chǎn)生光生電子和空穴,二者極易重合,降低了光催化效率。針對(duì)此問(wèn)題,本論文首先制備以氧化石墨烯(GO)為基底的TiO_2納米復(fù)合材料,對(duì)影響光催化效率的因素如pH、GO在TiO_2/GO納米復(fù)合材料中的含量、TiO_2/GO納米復(fù)合材料的投加量等進(jìn)行研究。緊接著制備氧化石墨烯量子點(diǎn)(GOQDs),并采用一步水熱法制備三元異質(zhì)結(jié)光催化劑(WO_3/TiO_2/GOQDs),考察pH、三氧化鎢(WO_3)在WO_3/TiO_2/GOQDs中的含量、WO_3/TiO_2/GOQDs光催化劑的投加量等因素對(duì)光催化效率的影響。繼續(xù)采用一步水熱法制備三元異質(zhì)結(jié)光催化劑(Ag/TiO_2/GOQDs),考察pH、銀(Ag)在Ag/TiO_2/GOQDs中的含量、Ag/TiO_2/GOQDs光催化劑的投加量等因素對(duì)光催化效率的影響。通過(guò)XRD、FTIR、SEM、TEM、BET、Raman等表征方法對(duì)3種光催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)、性能進(jìn)行表征,結(jié)果表明,制得的GO具有褶皺的片狀結(jié)構(gòu),GOQDs粒徑較為均勻、形狀較為規(guī)則,GO、GOQDs表面的含氧基團(tuán)增加了光催化劑在水中的分散性,銳鈦礦相的TiO_2和正交晶型的WO_3能夠增強(qiáng)光催化活性,Ag單質(zhì)有利于捕獲電子、降低光生載流子的復(fù)合率。TiO_2/GO納米復(fù)合材料的光催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)TiO_2/GO納米復(fù)合材料中TiO_2:GO=15:8、pH為6、光催化劑投加量為150mg時(shí),達(dá)到較高的去除率,其中C/C_0(Cd~(2+))為0.3368,去除率為66.32%,C/C_0(Pb~(2+))為0.1104,去除率為88.96%;WO_3/TiO_2/GOQDs三元納米復(fù)合材料的光催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)WO_3/TiO_2/GOQDs三元納米復(fù)合材料中WO_3的含量為0.4948g、pH為6、光催化劑投加量為150mg時(shí),達(dá)到較高的去除率,其中C/C_0(Cd~(2+))為0.1534,去除率為84.66%,C/C_0(Pb~(2+))為0.0923,去除率為90.77%;Ag/TiO_2/GOQDs三元納米復(fù)合材料的光催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)Ag/TiO_2/GOQDs三元納米復(fù)合材料中硝酸銀的含量為0.375g、pH為6、光催化劑投加量為150mg時(shí)達(dá)到了最高的去除率,其中C/C_0(Cd~(2+))為0.1167,去除率為88.33%,C/C_0(Pb~(2+))為0.0978,去除率為90.22%。
【學(xué)位授予單位】：山東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X703
【圖文】：

了減少反滲透濃水對(duì)環(huán)境的危害，實(shí)現(xiàn)水資源的合理利用，對(duì)反滲物質(zhì)的處理研究十分必要。本論文旨在對(duì)齊魯石化勝利煉油廠凈水裝置產(chǎn)生的反滲透濃水進(jìn)行處理，主要去除其中的重金屬類(lèi) EDCs，理，實(shí)現(xiàn)反滲透濃水的無(wú)害化處理和開(kāi)發(fā)應(yīng)用。反滲透技術(shù)概述反滲透過(guò)程原理透是一種自發(fā)過(guò)程，如圖 1.1（a）所示，左邊的純水和右邊的鹽水，半透膜允許水的通過(guò)阻止鹽的通過(guò)。由于兩側(cè)的滲透壓，純水會(huì)透膜流向鹽水方向，從而使鹽水一側(cè)液位升高，當(dāng)達(dá)到滲透平衡時(shí)再變化，此時(shí)純水向鹽水側(cè)透過(guò)的水量與鹽水向純水側(cè)透過(guò)的水量相（b）所示）。反滲透是滲透的逆向過(guò)程，當(dāng)在鹽水側(cè)施加大于滲透 P 時(shí)，鹽水中的水透過(guò)半透膜向純水側(cè)流動(dòng)，而雜質(zhì)和鹽分就會(huì)濃如圖 1.1（c）所示）[2]，形成反滲透濃水。

圖 1.2 內(nèi)分泌干擾物傳輸途徑示意圖Fig.1.2 The transmission route of EDCs1.4 重金屬類(lèi)內(nèi)分泌干擾物及其危害目前世界范圍內(nèi)對(duì) EDCs 的種類(lèi)尚無(wú)確定的結(jié)果，大約有 50~70 種，大致分為機(jī)化合物與重金屬兩大類(lèi)。重金屬類(lèi) EDCs 不能被生物降解，在水體中積累到一的程度就會(huì)對(duì)生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生嚴(yán)重危害，并會(huì)通過(guò)食物鏈等方式影響到人類(lèi)的自健康[12]，鎘（Cd）和鉛（Pb）是重金屬類(lèi) EDCs 的重要組成部分，具有高穩(wěn)定、難降解性、可蓄積性和致毒性，已引起世界各國(guó)的高度重視[13]，表 1.1 為 C Pb 對(duì)人體健康的影響[14-17]。表 1.1 Cd 和 Pb 對(duì)人體健康的影響Tab.1.1 Health consequences of Cd and Pb金屬 毒性作用Cd造成腎功能衰竭、骨軟化癥、呼吸系統(tǒng)疾病、胃腸疾病、出生缺陷、貧血，能誘發(fā)關(guān)

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本文編號(hào)：2723065