【摘要】：磺胺類藥物(SAs)是一類用于系統(tǒng)預(yù)防和治療人類細菌感染的抗生素。相對較少的磺胺類藥物被批準(zhǔn)用于食品生產(chǎn)的哺乳動物。與其他類別的抗菌藥物相比,磺胺類在獸醫(yī)學(xué)中的應(yīng)用很高,它們被用于治療或預(yù)防急性全身疾病或局部感染,并作為飼料和飲用水的添加劑或作為宮內(nèi)注射劑用于動物中。但是由于使用不當(dāng),導(dǎo)致磺胺類藥物在諸如牛奶或肉類等許多動物源性食品中積累,經(jīng)過食物鏈最終進入人體,危害人體健康�；前芳讗哼�(SMX)是畜牧業(yè)中使用最廣泛的磺胺類藥物之一,準(zhǔn)確檢測人類食品中這種殘留物已成為當(dāng)今社會的一項重要任務(wù)。分子印跡聚合物(MIPs)具有與模板分子形狀尺寸完全吻合的印跡空腔,可以通過氫鍵、共價鍵、靜電作用等作用力特異性識別模板分子。近年來,刺激響應(yīng)性分子印跡聚合物得到了發(fā)展,其刺激因素包括pH、溫度、光照等,只需改變這些刺激信號就可以實現(xiàn)吸附和釋放模板分子的過程。本文以磺胺甲惡唑(SMX)為模板分子,選取4-乙烯基苯硼酸(VPBA)、甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(DMA)、甲基丙烯酸(MAA)和甲基丙烯酸羥基乙酯(HEMA)作為功能單體,利用表面印跡法在化學(xué)修飾后的磁性四氧化三鐵(Fe_3O_4)載體上制備了三種不同的pH響應(yīng)分子印跡聚合物材料。通過一系列表征手段來分析聚合物的形貌和結(jié)構(gòu),并對其吸附性能進行評估。最后,將制備的聚合物用于富集分離實際樣品中的SMX。具體內(nèi)容如下:(1)基于磁性Fe_3O_4@mSiO_2的pH響應(yīng)型分子印跡聚合物的制備及其應(yīng)用于奶制品中磺胺甲惡唑的分析研究:以Fe_3O_4為載體,VPBA和DMA為功能單體,通過表面印跡法制備了pH響應(yīng)分子印跡聚合物(Fe_3O_4@MIPs),并以相同的方法合成了非印跡聚合物(Fe_3O_4@NIPs)。從表征結(jié)果可以看出合成的Fe_3O_4@MIPs均勻且具有較大的比表面積。吸附實驗表明Fe_3O_4@MIPs的平衡吸附時間為80 min,吸附量為12.84 mg g~(-1)。實驗數(shù)據(jù)可以較好的擬合Langmuir吸附等溫模型。特異性吸附實驗和重復(fù)性實驗表明所制備的Fe_3O_4@MIPs具有良好的特異性識別性和重復(fù)利用性。(2)基于磁性Fe_3O_4@mSiO_2-多功能單體的pH響應(yīng)型分子印跡聚合物的制備及其應(yīng)用于環(huán)境水體中磺胺甲惡唑的分析研究:使用改進后的方法合成Fe_3O_4納米粒子,經(jīng)化學(xué)改性后,合成了pH響應(yīng)性分子印跡聚合物(Fe_3O_4@MIPs)。選用MAA、VPBA和DMA作為功能單體,合成了三種功能單體配比不同的印跡聚合物,并評估它們對模板分子SMX的平衡吸附量。表征結(jié)果證明,所制備的Fe_3O_4@MIPs形態(tài)尺寸均勻且熱穩(wěn)定性較好。吸附實驗數(shù)據(jù)表明所制備的印跡聚合物可以特異性識別吸附模板分子SMX。且印跡聚合物的吸附過程符合Langmuir吸附等溫模型,吸附量可以達到28.49 mg g~(-1)。另外研究了材料的pH響應(yīng)性能,結(jié)果顯示聚合物材料可以根據(jù)pH的變化實現(xiàn)對模板分子的吸附-洗脫過程。(3)基于磁性Fe_3O_4@VTEO的pH響應(yīng)型分子印跡聚合物的制備及其應(yīng)用于肉類食品中磺胺甲惡唑的分析研究:以Fe_3O_4@VTEO為載體,DMA、VPBA、HEMA為功能單體,EGDMA為交聯(lián)劑,在AIBN引發(fā)下通過表面印跡法制備分子印跡聚合物(Fe_3O_4@MIPs)。吸附實驗表明Fe_3O_4@MIPs的最大吸附量為24.37 mg g~(-1),吸附平衡所需時間約為60 min,并且制備的Fe_3O_4@MIPs的吸附過程符合Langmuir吸附等溫模型,而Fe_3O_4@NIPs符合Freundlich模型。另外選擇性實驗證明了Fe_3O_4@MIPs可以特異性識別模板分子SMX,且經(jīng)8次循環(huán)吸附-解吸附后的聚合物相對穩(wěn)定、再生性好。綜上所述,本文討論了pH響應(yīng)分子印跡聚合物的合成及吸附性能,結(jié)果表明,可以通過改變環(huán)境pH對SMX進行富集分離,對未來環(huán)境樣品中污染物的富集分析提供了新的思路。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O631.3;X703
【圖文】：

陽性菌諾卡氏菌屬和某些原蟲引起的疾病，例如約有 10000 多種磺胺類藥物衍生品被合成出來，疾病治療領(lǐng)域[5]。幾種常用的磺胺類藥物如圖 1末狀，無臭，味微苦，極難溶于水，具有與對氨細菌體內(nèi)二氫葉酸合成酶相結(jié)合，從而干擾細菌，因此達到抑制細菌生長和繁殖的作用。經(jīng)過長物逐漸被淘汰，例如磺胺甲基嘧啶（SMR）、磺胺目前，臨床上實際應(yīng)用的僅有少數(shù)幾種，包括磺胺異惡唑（SIZ）和磺胺醋酰（SA）等。其中，磺起的呼吸系統(tǒng)感染、尿路感染、腸道感染以及局

圖 1.2 磺胺類藥物在環(huán)境中的遷移過程[14]Fig.1.2 The migration process of sulfonamides in the environment[14]胺類藥物的檢測方法研究現(xiàn)狀近些年來食品安全事件頻發(fā)，人們不得不高度關(guān)注食品及環(huán)境中的藥物類藥物在畜牧及家禽業(yè)的廣泛使用，與其難溶于水，易在動物體內(nèi)發(fā)生體健康，自 2005 年起，我國農(nóng)業(yè)部決定把由此引起物在動物源性食品中關(guān)注對象。因而越來越多的研究人員將工作重心轉(zhuǎn)移至探究如何高效檢物殘留的方法。目前，已經(jīng)有許多種方法用于測定動物組織及食品中磺。這些方法通常分為兩大類，這些通�？梢苑譃閮山M。第一類包括篩選法、微生物檢測法和酶免疫分析法[15-17]，第二類為定量方法，包括毛細色譜法、高效液相色譜法(HPLC)[20-22]，還有高效液相色譜與質(zhì)譜聯(lián)用[23-2氣相色譜法前必須對待測物進行揮發(fā)[27]，但是由于磺胺類化合物極性高

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 羅成江;陳慧華;林仙軍;韋敏玨;周煒;應(yīng)永飛;;UPLC和HPLC法檢測豬肉中磺胺類藥物殘留的比較[J];中國獸藥雜志;2012年04期

本文編號：2722173