【摘要】：亞硝酸鹽和亞硫酸鹽作為食品添加劑,被人們廣泛地應(yīng)用在食品加工的各個領(lǐng)域。亞硝酸鹽在食品加工的過程中,主要用作發(fā)色劑、增香劑和防腐劑,特別是在人們喜愛的腌制食品中應(yīng)用較多。但亞硝酸鹽具有一定的毒害性。含有亞硝酸鹽的廢水排放到水體中會使水生生物機(jī)體代謝功能失調(diào),免疫力下降,從而使其發(fā)生病變甚至死亡。亞硫酸鹽由于其集漂白、防腐和抗氧化等多種功能于一身,而且價(jià)格又低,所以也被人們廣泛地應(yīng)用在食品加工的過程中。但含有亞硫酸鹽的廢水排放到水體中會使水生動物的神經(jīng)系統(tǒng)和呼吸系統(tǒng)受到嚴(yán)重?fù)p害。因此,工業(yè)廢水中的亞硝酸鹽和亞硫酸鹽的去除對于維持一個平衡穩(wěn)定的水生生態(tài)系統(tǒng)來說非常重要。以半導(dǎo)體材料為核心的光催化技術(shù)為我們提供了一種比較理想的污染治理的新思路。光催化技術(shù)也可能是一種綠色的、清潔的、有效的處理亞硝酸鹽和亞硫酸鹽的方式。采用光催化技術(shù)可以使亞硝酸鹽和亞硫酸鹽同時(shí)在一個光催化體系中進(jìn)行氧化還原反應(yīng)。由于亞硝酸鹽主要利用光催化系統(tǒng)的還原作用,而亞硫酸鹽主要利用光催化系統(tǒng)的氧化作用,所以在同一個光催化系統(tǒng)中同時(shí)處理亞硝酸鹽和亞硫酸鹽可以相互促進(jìn)他們各自的反應(yīng)速率。近年來,Z型光催化劑在光催化領(lǐng)域以及聲催化領(lǐng)域中都有廣泛的應(yīng)用。Z型光催化劑可以同時(shí)具有較強(qiáng)的氧化性和較強(qiáng)的還原性,并能拓寬光的響應(yīng)范圍。因此本文中選用寬帶隙的半導(dǎo)體NiGa_2O_4和相對窄帶隙的WO_3,BiSn_2O_7以及MoO_3分別形成了三種Z型光催化劑。提高Z型光催化劑效率的關(guān)鍵是增強(qiáng)光生電子-空穴對的分離效率。傳統(tǒng)的方法是增加導(dǎo)電通道如貴金屬,然而,使用的貴金屬具有窄且固定的能級,可能偏離半導(dǎo)體的導(dǎo)帶或價(jià)帶位置,這不利于電子通過貴金屬顆粒流動。此外,由于添加這些貴金屬,電子的運(yùn)行距離也增加了�？紤]到以上幾點(diǎn),本文采用極窄帶隙的半導(dǎo)體和蒽醌作為導(dǎo)電通道,使得光生電子-空穴對的分離效率得到了極大的提高,同時(shí)加快了電子的流動速度。本文制備了NiGa_2O_4/NiS_2/WO_3,Er~(3+):Y_3Al_5O_(12)@NiGa_2O_4/(NiS,CoS_2 or MoS_2)/Bi_2Sn_2O_7和NiGa_2O_4/AQ/MoO_3三種復(fù)合太陽光催化體系。并通過X-射線衍射(XRD)、光電流響應(yīng)(IT)、電化學(xué)阻抗(EIS)、能量色散X射線光譜(EDX)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X-射線光電子能譜(XPS)、光致發(fā)光光譜(PL)、傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FT-IR)、紫外可見漫反射光譜(UV-DRS)和拉曼光譜(Raman)對上述催化劑的表面形態(tài),晶體類型以及化學(xué)組成進(jìn)行表征。此外,我們還研究了光照時(shí)間、光催化劑種類、pH值、犧牲劑等因素對三種光催化體系同時(shí)光催化轉(zhuǎn)化NO_2~-和SO_3~(2-)效率的影響。對三種光催化體系的研究表明,亞硝酸鹽和亞硫酸鹽能同時(shí)在同一個光催化體系中進(jìn)行氧化還原反應(yīng),并能相互促進(jìn)其反應(yīng)進(jìn)程。窄帶半導(dǎo)體作為導(dǎo)電通道的引入,解決了傳統(tǒng)導(dǎo)電通道存在的問題,并進(jìn)一步提高了光催化活性。通過對不同帶寬窄帶半導(dǎo)體導(dǎo)電通道的比較研究,結(jié)果表明在能級上具有近似臺階結(jié)構(gòu)的導(dǎo)電通道光催化轉(zhuǎn)化率最高。另外,蒽醌獨(dú)特的化學(xué)和物理性質(zhì)為Z型NiGa_2O_4/AQ/MoO_3光催化劑提供了一種新的電子轉(zhuǎn)移方式,即電荷轉(zhuǎn)移,它有效的加快了電子轉(zhuǎn)移速率。本研究為將來利用太陽光同時(shí)轉(zhuǎn)化亞硝酸鹽和亞硫酸鹽及其他環(huán)境污染物提供了一種新的途徑。
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X792
【圖文】：

iS2, WO3, NiGa2O4/WO3和 NiGa2O4/NiS2/WO3的 XRD0.5wt％，NiGa2O4和 WO3質(zhì)量比為 1：1）。NiS2, WO3和 NiGa2O4/NiS2/WO3樣品的掃描析（SEM）研究了 NiGa2O4，NiS2，WO3和 NiGNiGa2O4）中，有許多大小約為 100-300 nm 的 NiGa2O4納米顆粒。從圖 1-2（WO3）所示的掃nm，寬 150 nm 和厚 30 nm 的長方體納米粒子圖 1-2 所示的球形顆粒（NiS2），尺寸約為 1，這些顆粒將在下一個制備過程中被粉碎和分S2/WO3），可以清楚地看到有許多尺寸在 100，這被認(rèn)為是納米 NiGa2O4顆粒的標(biāo)志性晶體體顆粒是 WO顆粒。在 NiGaO和 WO顆粒

圖 1-3. 具有不同放大倍數(shù)的 NiGa2O4/NiS2/WO3的 TEM 圖譜（（a）100 nm，（b）50 nm和（c）20 nm）。1.3.4 NiGa2O4, NiS2, WO3和 NiGa2O4/NiS2/WO3樣品的能量色散 X 射線光譜(EDX)分析通過能量色散X射線能譜（EDX）可以確定元素的種類以及化學(xué)成分。圖1-4（a）顯示了O、Ni和Ga元素的峰，O、Ni和Ga的比例接近NiGa2O4的摩爾比例。圖1-4（b）證明有兩種元素，分別是Ni和S。Ni和S的百分比表明NiS2的組成。在圖1-4（c）中，可以發(fā)現(xiàn)O和W原子的強(qiáng)信號峰，證明這兩個元素構(gòu)成了WO3。在圖1-4（d）中，存在O、Ni、Ga、W、S五種元素，原子比例與NiGa2O4/NiS2/WO3中摩爾比的理論值相似，說明已經(jīng)得到預(yù)測的Z型光催化劑。

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