發(fā)布時間：2020-06-15 01:07

【摘要】：亞硝酸鹽和亞硫酸鹽作為食品添加劑,被人們廣泛地應用在食品加工的各個領域。亞硝酸鹽在食品加工的過程中,主要用作發(fā)色劑、增香劑和防腐劑,特別是在人們喜愛的腌制食品中應用較多。但亞硝酸鹽具有一定的毒害性。含有亞硝酸鹽的廢水排放到水體中會使水生生物機體代謝功能失調(diào),免疫力下降,從而使其發(fā)生病變甚至死亡。亞硫酸鹽由于其集漂白、防腐和抗氧化等多種功能于一身,而且價格又低,所以也被人們廣泛地應用在食品加工的過程中。但含有亞硫酸鹽的廢水排放到水體中會使水生動物的神經(jīng)系統(tǒng)和呼吸系統(tǒng)受到嚴重損害。因此,工業(yè)廢水中的亞硝酸鹽和亞硫酸鹽的去除對于維持一個平衡穩(wěn)定的水生生態(tài)系統(tǒng)來說非常重要。以半導體材料為核心的光催化技術為我們提供了一種比較理想的污染治理的新思路。光催化技術也可能是一種綠色的、清潔的、有效的處理亞硝酸鹽和亞硫酸鹽的方式。采用光催化技術可以使亞硝酸鹽和亞硫酸鹽同時在一個光催化體系中進行氧化還原反應。由于亞硝酸鹽主要利用光催化系統(tǒng)的還原作用,而亞硫酸鹽主要利用光催化系統(tǒng)的氧化作用,所以在同一個光催化系統(tǒng)中同時處理亞硝酸鹽和亞硫酸鹽可以相互促進他們各自的反應速率。近年來,Z型光催化劑在光催化領域以及聲催化領域中都有廣泛的應用。Z型光催化劑可以同時具有較強的氧化性和較強的還原性,并能拓寬光的響應范圍。因此本文中選用寬帶隙的半導體NiGa_2O_4和相對窄帶隙的WO_3,BiSn_2O_7以及MoO_3分別形成了三種Z型光催化劑。提高Z型光催化劑效率的關鍵是增強光生電子-空穴對的分離效率。傳統(tǒng)的方法是增加導電通道如貴金屬,然而,使用的貴金屬具有窄且固定的能級,可能偏離半導體的導帶或價帶位置,這不利于電子通過貴金屬顆粒流動。此外,由于添加這些貴金屬,電子的運行距離也增加了�？紤]到以上幾點,本文采用極窄帶隙的半導體和蒽醌作為導電通道,使得光生電子-空穴對的分離效率得到了極大的提高,同時加快了電子的流動速度。本文制備了NiGa_2O_4/NiS_2/WO_3,Er~(3+):Y_3Al_5O_(12)@NiGa_2O_4/(NiS,CoS_2 or MoS_2)/Bi_2Sn_2O_7和NiGa_2O_4/AQ/MoO_3三種復合太陽光催化體系。并通過X-射線衍射(XRD)、光電流響應(IT)、電化學阻抗(EIS)、能量色散X射線光譜(EDX)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X-射線光電子能譜(XPS)、光致發(fā)光光譜(PL)、傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FT-IR)、紫外可見漫反射光譜(UV-DRS)和拉曼光譜(Raman)對上述催化劑的表面形態(tài),晶體類型以及化學組成進行表征。此外,我們還研究了光照時間、光催化劑種類、pH值、犧牲劑等因素對三種光催化體系同時光催化轉(zhuǎn)化NO_2~-和SO_3~(2-)效率的影響。對三種光催化體系的研究表明,亞硝酸鹽和亞硫酸鹽能同時在同一個光催化體系中進行氧化還原反應,并能相互促進其反應進程。窄帶半導體作為導電通道的引入,解決了傳統(tǒng)導電通道存在的問題,并進一步提高了光催化活性。通過對不同帶寬窄帶半導體導電通道的比較研究,結(jié)果表明在能級上具有近似臺階結(jié)構(gòu)的導電通道光催化轉(zhuǎn)化率最高。另外,蒽醌獨特的化學和物理性質(zhì)為Z型NiGa_2O_4/AQ/MoO_3光催化劑提供了一種新的電子轉(zhuǎn)移方式,即電荷轉(zhuǎn)移,它有效的加快了電子轉(zhuǎn)移速率。本研究為將來利用太陽光同時轉(zhuǎn)化亞硝酸鹽和亞硫酸鹽及其他環(huán)境污染物提供了一種新的途徑。
【學位授予單位】：遼寧大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X792
【圖文】：

iS2, WO3, NiGa2O4/WO3和 NiGa2O4/NiS2/WO3的 XRD0.5wt％，NiGa2O4和 WO3質(zhì)量比為 1：1）。NiS2, WO3和 NiGa2O4/NiS2/WO3樣品的掃描析（SEM）研究了 NiGa2O4，NiS2，WO3和 NiGNiGa2O4）中，有許多大小約為 100-300 nm 的 NiGa2O4納米顆粒。從圖 1-2（WO3）所示的掃nm，寬 150 nm 和厚 30 nm 的長方體納米粒子圖 1-2 所示的球形顆粒（NiS2），尺寸約為 1，這些顆粒將在下一個制備過程中被粉碎和分S2/WO3），可以清楚地看到有許多尺寸在 100，這被認為是納米 NiGa2O4顆粒的標志性晶體體顆粒是 WO顆粒。在 NiGaO和 WO顆粒

圖 1-3. 具有不同放大倍數(shù)的 NiGa2O4/NiS2/WO3的 TEM 圖譜（（a）100 nm，（b）50 nm和（c）20 nm）。1.3.4 NiGa2O4, NiS2, WO3和 NiGa2O4/NiS2/WO3樣品的能量色散 X 射線光譜(EDX)分析通過能量色散X射線能譜（EDX）可以確定元素的種類以及化學成分。圖1-4（a）顯示了O、Ni和Ga元素的峰，O、Ni和Ga的比例接近NiGa2O4的摩爾比例。圖1-4（b）證明有兩種元素，分別是Ni和S。Ni和S的百分比表明NiS2的組成。在圖1-4（c）中，可以發(fā)現(xiàn)O和W原子的強信號峰，證明這兩個元素構(gòu)成了WO3。在圖1-4（d）中，存在O、Ni、Ga、W、S五種元素，原子比例與NiGa2O4/NiS2/WO3中摩爾比的理論值相似，說明已經(jīng)得到預測的Z型光催化劑。

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