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含鐵類水滑石催化高效液相氧化有機廢水研究

發(fā)布時間:2020-06-13 13:53
【摘要】:紡織印染廢水作為難降解的工業(yè)廢水而備受環(huán)保部門的關注。印染廢水具有色度高、污染物濃度高、COD值較高、可生化性差等特點,且其會危害人體及生物。傳統(tǒng)的水處理技術難以滿足對印染廢水的處理要求。高級氧化技術(AOPs)是一類高效的水處理方法,其中傳統(tǒng)的Fenton技術是通過Fe~(2+)與H_2O_2反應生成羥基自由基(?OH),?OH可無選擇的氧化降解有機物,但其在反應過程中會產生鐵泥,造成二次污染,且催化劑難以回收再利用。為了解決傳統(tǒng)Fenton技術存在的上述問題,采用高催化活性、穩(wěn)定性、可重復利用的固體催化劑構建非均相類Fenton體系,如負載型催化劑、鐵礦型催化劑和鐵化合物型催化劑,其中水滑石型催化劑和金屬酸根型催化劑的改進更明顯。因此,本文提出以鎂鐵水滑石(MgFe-LDH)和鎂鈷鐵水滑石(MgCoFe-LDH)為催化劑構建非均相類Fenton體系。MgFe-LDH和MgCoFe-LDH制備方法簡單,晶體純度高,具有穩(wěn)定的層狀結構,且具有較好的催化活性。研究取得的主要成果如下:(1)采用共沉淀法制備了MgFe-LDHs。[Mg~(2+)]/[Fe~(3+)]為3:1的MgFe-LDH是晶相單一,晶體純度較高,且催化活性較優(yōu)的類水滑石,并構建了MgFe-LDH/Fenton體系,該體系降解亞甲基藍(MB)的活性自由基為催化劑表面的?OH。最佳工藝條件:MB濃度為10 mg·L~(-1),pH為2.00,MgFe-LDH用量為0.50 g·L~(-1),H_2O_2濃度為0.50 mmol·L~(-1),20±2℃。該條件下反應1 h,MB降解率為97.26%,COD的去除率為58.09%,H_2O_2的利用率為205.55%。(2)確定了MgFe-LDH/Fenton體系的反應動力學方程。MB的降解符合擬一級反應動力學,最佳條件下反應速率常數為0.226 min~(-1),反應活化能為31.248 kJ·mol~(-1)。(3)提出了MgFe-LDH/Fenton體系的反應機理。H_2O_2吸附在MgFe-LDH表面,被催化分解產生?OH和?O_2,氧化降解MB。(4)采用共沉淀法制備了MgCoFe-LDHs,證明了[Mg~(2+)]/[Co~(2+)]/[Fe~(3+)]=2.0:1.0:1.0的MgCoFe-LDH為晶相單一和結晶度高的類水滑石,且其催化活性較高,并構建了MgCoFe-LDH/Fenton體系,該體系的適用pH值范圍較MgFe-LDH/Fenton體系的寬,鈷的加入促進了反應的進行。最佳工藝條件:MB濃度為10 mg·L~(-1),pH為2.50,MgCoFe-LDH用量為0.50 g·L~(-1),H_2O_2濃度為0.50 mmol·L~(-1),20±2℃。該條件下反應1 h,MB降解率為97.13%,COD的去除率為71.52%。反應活化能為25.634 kJ·mol~(-1)。(5)提出了MgCoFe-LDH/Fenton體系的反應機理。MgCoFe-LDH表面Fe~(3+)與Co~(2+)反應生成Fe~(2+),促進H_2O_2分解產生?OH,氧化降解MB。(6)明確了無機助劑對MgCoFe-LDH/Fenton體系降解MB的影響。加入NaCl、Na_2SO_4、Na_2CO_3、Na_2S_2O_3、CuSO_4、Na_2S會抑制MB降解,但升高Na_2S濃度會促進MB降解。
【圖文】:

亞甲基藍,分子結構式


可生化性差 有機染料及表面藝 水量大,污染物濃度高漿料、染料、藝 水量小,污染物濃度低含有纖維屑、樹脂、甲每加工 100 米的織物,所產生的廢水量為 3~5 噸[蒽醌、苯胺類等化合物,且含有重金屬離子,這些物癌變、畸形、基因突變等,水體富營養(yǎng)化或造成水資害,,研發(fā)高效處理印染廢水的技術成為水處理技術剛果紅(CR)作為目標污染物。紅的性質為 C16H18ClN3S(如圖 1.1 所示),是一種典型的陽。其水溶液呈藍色,色度高,對環(huán)境的影響較大。

剛果紅,分子結構式


圖 1.2 剛果紅的分子結構式Fig. 1.2 Chemical structure of CR處理技術水常用的處理技術有物理法、生物法和化學法[5,10,15水中的污染物進行分離和去除,一些情況下還會對膜分離、萃取等是常用的物理法[5,10]。用具有較大比表面積及表面活性的吸附劑[5],通過氫除[11]。吸附法具有操作簡單等特點[18];钚蕴、高分是目前常用的吸附劑[5,19]。孫德帥等[20]采用粉煤灰吸活性藍 4 的脫色率分別達 60%~70%、90%以上、泡石吸附直接耐曬黑染料,其脫色率達 93.74%。但
【學位授予單位】:西安工業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2019
【分類號】:X703

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本文編號:2711274

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