發(fā)布時間：2020-06-13 06:12

【摘要】：火電廠燃煤、鍋爐燃煤、機(jī)動車尾氣等向大氣中排放的廢氣多以氮氧化物為主,這些廢氣是造成大氣環(huán)境失衡的重要因素。而且可以引起很多生態(tài)安全問題,如酸雨、光化學(xué)煙霧和溫室效應(yīng)等。因此,最近高效的脫硝催化劑成為科研人員研究的重點(diǎn)。目前,氨選擇性催化還原氮氧化物方法(NH_3-SCR)是脫硝工藝中廣泛使用的技術(shù)之一,最受科研工作者的關(guān)注和研究。當(dāng)前工業(yè)生產(chǎn)上使用的NH_3-SCR催化劑是以含釩或者錳的復(fù)合氧化物為主,但是該脫硝工藝存在許多缺點(diǎn),如制備和運(yùn)行成本較高、催化劑活性溫度范圍較高(300-400℃)、反應(yīng)裝置復(fù)雜、催化劑壽命短和易失活等。煙氣中存有的SO_2氣體,在溫度范圍為180-300℃內(nèi),和還原劑氨相互作用,易反應(yīng)生成硫酸銨等物質(zhì),使排煙管道堵塞和設(shè)備腐蝕。而利用低溫催化劑和煙氣再加熱技術(shù),可實(shí)現(xiàn)先脫硫再脫硝,從而減少管道的阻塞。因此研發(fā)低成本、低反應(yīng)溫度、降解率高、穩(wěn)定性高的SCR催化劑成為重中之重。本文首先采用共沉淀法,在相同的實(shí)驗(yàn)條件下合成一系列鎳錳氧化物復(fù)合低溫脫硝催化劑,并在相同的模擬煙氣條件下進(jìn)行了降解NO(NH_3-SCR)的活性測試并觀察記錄了其催化降解一氧化氮的性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明將乙酸鎳和乙酸錳作為前驅(qū)體,碳酸銨作為沉淀劑而合成的催化劑在110℃時,NO轉(zhuǎn)化率接近100%并在110℃-250℃保持著高的降解率;將草酸作為沉淀劑合成的催化劑在80℃下NO轉(zhuǎn)化率高達(dá)了76%,90℃下NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到了100%,且在90℃-250℃保持著高的轉(zhuǎn)化率。然后通過XRD、SEM、比表面積和孔徑分析儀(BET和BJH)、XPS等表征技術(shù)方法對鎳錳復(fù)合氧化物催化劑進(jìn)行了測試。結(jié)果說明NiMnO_3、MnNi_2O_4、Mn_4O_3、NiO是催化反應(yīng)中的主要反應(yīng)物質(zhì)。相比于將硝酸錳、硝酸鎳作為前驅(qū)體,將乙酸錳、乙酸鎳作為前驅(qū)體合成的催化劑,Mn~(4+)離子相對濃度提高。將草酸作為沉淀劑合成的催化劑具有最大的比表面積和更高相對濃度的表面吸附氧(Oα)和Mn~(4+)離子。這些可能是提高催化劑在低溫區(qū)間降解NO效率的主要因素。
【圖文】：

.1 催化劑活性評價(jià)裝置的搭建實(shí)驗(yàn)樣品的降解 NO 的活性評價(jià)過程是在自行設(shè)計(jì)和配裝的實(shí)驗(yàn)設(shè)備上測。整個裝置的連接如圖 2-1 所示，催化劑的催化活性實(shí)驗(yàn)裝置由三個模塊構(gòu)分別是模擬煙氣配氣裝置、固定氣體反應(yīng)裝置和煙氣檢測分析裝置，其中 A閥門開關(guān)，B 代表流量計(jì)，C 代表反應(yīng)裝置，D 代表溫控器，E 代表煙氣分。實(shí)驗(yàn)樣品的降解 NO 活性是在固定的反應(yīng)裝置中測試的，反應(yīng)裝置呈長管材質(zhì)為石英，內(nèi)徑大小為 16mm。測試樣品時，每次量取 200 mg 催化劑放英反應(yīng)器中，通入常溫常壓下配制好的模擬煙氣，煙氣在石英管中連續(xù)流總流量為 260mL/min，GHSV 為 51000h-1。反應(yīng)溫度由插在反應(yīng)爐中的熱電實(shí)時監(jiān)測，反應(yīng)溫度由程序升溫控制器調(diào)節(jié)控制。氣體流量分別由浮子流和質(zhì)量流量計(jì)控制，使用煙氣分析儀(TESTO350)在線檢測模擬煙氣和尾氣 O2、NO 的含量。待氣體含量達(dá)到預(yù)期值時開始加熱，反應(yīng)溫度控制在 20℃℃，每隔 20℃保溫 30min，待氣體數(shù)值穩(wěn)定再記錄。

圖 2-2 配氣裝置圖濃度的計(jì)算示，模擬煙氣采用動態(tài)配氣，先由四種氣體混合后再壓下，各氣體的流量比及體積比，體積比即為各氣體濃量為 260ml/min，配氣時 NO 流量為 33ml/min、N氣流量為 65ml/min、N2作為平衡氣流量為 130ml/min。C(NO) =33/260 4000ppm≈500ppm C(NH3) =33/260 4000ppm≈500ppm C(O2) =65/260 20% ≈ 5% 積空速（GHSV）的計(jì)算空速是指每小時通過石英管中樣品氣體體積和樣品體積1V
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X773;O643.36

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2710773