【摘要】：由于工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)對(duì)地下水污染的加劇,很多地區(qū)地下水水質(zhì)呈現(xiàn)硝酸氮和微量有機(jī)物同時(shí)超標(biāo)的現(xiàn)象。為有效處理這種復(fù)合污染的地下水,本文以常見(jiàn)的苯酚作為地下水中微量有機(jī)物的代表成分,按照山東某地微污染地下水水質(zhì),人工配制了同時(shí)含硝酸氮和微量有機(jī)污染物的模擬污染地下水,利用自行構(gòu)建的新型復(fù)式三維生物膜電極反應(yīng)器(Three Dimentional Complex Biofilm Electrode Reactor,3D-CBER)進(jìn)行處理研究。3D-CBER采用兩層BER結(jié)構(gòu),陰極均采用不銹鋼孔板,陽(yáng)極由于去除硝酸氮和有機(jī)物的不同需要,在實(shí)驗(yàn)中分別采用了兩種形式,形式一為兩層陽(yáng)極均為石墨板,相應(yīng)的反應(yīng)器稱為同陽(yáng)極復(fù)式三維生物膜電極反應(yīng)器(3D-T-CBER);形式二為下部陽(yáng)極為石墨板,上部陽(yáng)極為鍍二氧化釕的鈦板,相應(yīng)的反應(yīng)器稱為異陽(yáng)極復(fù)式三維生物膜電極反應(yīng)器(3D-Y-CBER),反應(yīng)器內(nèi)的顆粒電極均為果殼活性炭。為考察復(fù)式三維生物膜電極反應(yīng)器對(duì)地下水中硝酸氮和微量有機(jī)物的去除過(guò)程,實(shí)驗(yàn)分別研究了兩種反應(yīng)器在接種氫自養(yǎng)反硝化菌前和接種后的去除效果,以比較分析由純電化學(xué)作用條件下和電化學(xué)生物膜作用條件下對(duì)含硝酸氮微污染地下水去除效果及主要影響因素。實(shí)驗(yàn)的主要結(jié)論如下:(1)3D-T-CBER和3D-Y-CBER對(duì)地下水中硝酸氮和微量有機(jī)物均具有較高的同步去除效果。在最佳條件下,3D-T-CBER的硝酸氮去除率為89.22%,苯酚降解率為79.24%;3D-Y-CBER的硝酸氮去除率為79.27%,苯酚的降解率為90.29%。在保證出水硝酸氮的去除效果前提下,3D-Y-CBER較3D-T-CBER的微量有機(jī)物去除效果較好,是復(fù)式三維生物膜電極反應(yīng)器的最佳形式。(2)3D-CBER的主要影響因素為水力停留時(shí)間(HRT)、電流強(qiáng)度、進(jìn)水硝酸氮濃度和進(jìn)水pH。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示隨著HRT的延長(zhǎng),微污染水中硝酸氮和有機(jī)物(苯酚)的去除效果都相應(yīng)提高。當(dāng)HRT為12 h時(shí),3D-T-CBER對(duì)硝酸氮的去除率達(dá)85.6%,對(duì)苯酚的降解率為74.64%;3D-Y-CBER對(duì)硝酸氮的去除率達(dá)81%,對(duì)苯酚的降解率達(dá)90%,表明3D-Y-CBER更有利于同時(shí)發(fā)揮陽(yáng)極和陰極的電化學(xué)作用。電流強(qiáng)度的影響實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,當(dāng)電流強(qiáng)度為40 mA時(shí),3D-T-CBER對(duì)硝酸氮去除率達(dá)87.52%,苯酚降解率達(dá)75.27%;3D-Y-CBER對(duì)硝酸氮去除率達(dá)79%,苯酚降解率達(dá)90.64%,表明電流強(qiáng)度對(duì)陽(yáng)極氧化效果具有更明顯的促進(jìn)作用。進(jìn)水硝酸氮濃度也是一個(gè)主要影響因素,當(dāng)進(jìn)水硝酸氮濃度為20 mg/L時(shí),3D-T-CBER對(duì)硝酸氮的去除率達(dá)86.61%;3D-Y-CBER對(duì)硝酸氮的去除率達(dá)82.1%。進(jìn)水pH值對(duì)氫自養(yǎng)反硝化菌的活性和電極發(fā)生反應(yīng)有較大影響,進(jìn)水呈中性或弱堿性環(huán)境更有利于復(fù)式反應(yīng)器對(duì)硝酸氮和苯酚的去除。(3)通過(guò)響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)得出,四個(gè)影響因素對(duì)3D-T-CBER和3D-Y-CBER中硝酸氮去除率的影響程度均為:電流強(qiáng)度HRT進(jìn)水硝酸氮濃度進(jìn)水pH;對(duì)苯酚降解率的影響程度均為:電流強(qiáng)度HRT進(jìn)水pH進(jìn)水硝酸氮濃度。3D-T-CBER去除微污染地下水中硝酸氮的最佳工況:HRT為10.88 h,電流強(qiáng)度為41.70 mA,進(jìn)水pH為7.41,進(jìn)水硝酸氮濃度為29.57 mg/L;去除苯酚的最佳工況:HRT為11.09 h,電流強(qiáng)度為35.38 mA,進(jìn)水pH為7.06,進(jìn)水硝酸氮濃度為28.35 mg/L。3D-Y-CBER去除硝酸氮的最佳工況:HRT為9.44 h,電流強(qiáng)度為39.68 mA,進(jìn)水pH為7.11,進(jìn)水硝酸氮濃度為21.61 mg/L;去除苯酚的最佳工況:HRT為10.98 h,電流強(qiáng)度為41.47 mA,進(jìn)水pH為6.51,進(jìn)水硝酸氮濃度為29.06 mg/L。研究結(jié)果顯示,新構(gòu)建的復(fù)式三維生物膜電極反應(yīng)器可以同時(shí)去除地下水中的硝酸氮和微量有機(jī)物,且不會(huì)造成亞硝氮和氨氮在反應(yīng)器內(nèi)的過(guò)量積累,是一種高效的處理微污染地下水的新型反應(yīng)器,為解決地下水中同時(shí)含有硝酸氮和微量有機(jī)物的復(fù)合型污染問(wèn)題提供了一種解決途徑。
【圖文】：

1.1.1 地下水中硝酸氮的來(lái)源及危害硝酸氮污染是地下水中最普遍和最嚴(yán)重的一個(gè)問(wèn)題，為地下水的主要污染物。硝酸氮污染主要來(lái)源于地表污廢水和固體廢棄物填埋場(chǎng)滲濾液的下滲以及化糞池或污水管道的滲漏和污水灌溉等人類活動(dòng)，也包括大氣沉降等自然現(xiàn)象[9]。當(dāng)?shù)叵滤邢跛岬砍瑯?biāo)時(shí)，人體攝入后會(huì)在唾液、胃、腸道里經(jīng)過(guò)硝酸氮還原菌的作用將硝酸氮還原為亞硝酸氮，而亞硝酸氮會(huì)與血液中血紅蛋白結(jié)合形成高鐵血紅蛋白，當(dāng)血液中高鐵血紅素含量超過(guò) 70%時(shí)[10]，，就會(huì)引起高鐵血紅蛋白癥，嚴(yán)重時(shí)會(huì)威脅到人的生命健康。另外，如果人體長(zhǎng)期攝入一定量的硝酸氮或亞硝酸氮，還會(huì)造成智力下降[11]，聽(tīng)覺(jué)和視覺(jué)的條件反射變得較遲鈍[12]。此外，亞硝酸氮還會(huì)與人體內(nèi)的含氮有機(jī)物如氰胺、酰胺發(fā)生反應(yīng)，生成具有強(qiáng)化學(xué)穩(wěn)定性的亞硝基化合物，這類化合物具有致畸、致癌的特性，會(huì)增加人體各種癌癥疾病發(fā)生的幾率[13-14]。下圖 1-1 所示為硝酸鹽在人體中的轉(zhuǎn)化示意圖。

平板式反應(yīng)器 圓環(huán)式反應(yīng)器 多級(jí)式反應(yīng)器 循環(huán)式反應(yīng)器圖 3-1 常見(jiàn)三維生物膜電極反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)示意圖Figure 3-1 Schematic diagram of three-dimensional biofilm electrode reactor shape3.2 復(fù)式三維生物膜電極反應(yīng)器的構(gòu)建由 3.1 節(jié)可知，單級(jí) 3D-BER 在去除地下水硝酸氮的過(guò)程中，主要是利用陰極產(chǎn)氫，結(jié)合負(fù)載在陰極區(qū)的氫自養(yǎng)反硝化菌的生物作用來(lái)完成的，因此在以往3D-BER 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)中通常多考慮陰極的形狀、面積和性能，陽(yáng)極只起到構(gòu)建電場(chǎng)和產(chǎn)生具有緩沖性碳酸根的作用，對(duì)其材質(zhì)、結(jié)構(gòu)以及氧化作用并沒(méi)有加以考慮。Zhou 等[40]在利用 BER 處理含硝酸氮的地下水時(shí)，嘗試采用了 Ti/PbO2的陽(yáng)極，發(fā)現(xiàn)在去除硝酸氮的同時(shí)，對(duì)水中的有機(jī)物也有一定的去除效果。資料[41]則直接采用 BER 對(duì)有機(jī)污水進(jìn)行了處理研究，得出了其應(yīng)用可行性的結(jié)論，但此研究缺少了對(duì)硝酸氮的同步去除效果。針對(duì)實(shí)際受污染地下水中通常同時(shí)含有硝酸
【學(xué)位授予單位】：青島理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X523

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2709799