【摘要】：含酚類有機(jī)污染物具有穩(wěn)定的苯環(huán)結(jié)構(gòu),十分難以降解。類Fenton反應(yīng)作為高級(jí)氧化法的一種,能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)有機(jī)污染物的降解�，F(xiàn)有的類Fenton催化劑普遍存在易團(tuán)聚、循環(huán)穩(wěn)定性差等諸多問題。本論文使用吸附力強(qiáng)、導(dǎo)電性好、易回收的碳布作為負(fù)載,采用電化學(xué)沉積法成功將鐵基化合物固定于碳布表面,制備出類Fenton降解能力強(qiáng)、循環(huán)穩(wěn)定性好的碳布負(fù)載鐵基類Fenton催化劑。利用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線衍射儀(XRD)和X射線光電子譜(XPS)對(duì)制得的催化劑的物相組成和形貌進(jìn)行了分析。以苯酚為目標(biāo)降解物,研究了所制備催化劑的催化降解活性,優(yōu)化了制備工藝及降解條件。利用電化學(xué)沉積法分別采用硫酸鐵、硫酸亞鐵和硝酸鐵作鐵源,制備了鐵氧化物類Fenton催化劑,選用硝酸鐵為鐵源制得的鐵氧化物催化劑中Fe~(2+)占比大,催化活性成分沉積量多。硝酸鐵含量為0.12 mol/L,電化學(xué)沉積時(shí)間為20 min制備的鐵氧化物催化劑在近中性條件下降解80%的苯酚用時(shí)約80 min,降解周期過長。為了進(jìn)一步縮短催化劑類Fenton降解苯酚的周期,向硝酸鐵電解液中加入硫脲利用電化學(xué)沉積法制備了硫改性鐵氧化物類Fenton催化劑,并研究了硫脲對(duì)所制備的催化劑的物相、形貌及催化活性的影響。硫脲的加入,在催化劑表面形成了Fe-S鍵,加速了類Fenton反應(yīng)的進(jìn)程。在苯酚含量為35 mg/L,H_2O_2含量為6mmol/L的實(shí)驗(yàn)條件下,4 min后苯酚降解率達(dá)80%。但由于該催化劑存在總鐵溶出量大的問題,導(dǎo)致硫改性鐵氧化物催化劑降解苯酚的循環(huán)穩(wěn)定性較差。為了提高催化劑類Fenton降解苯酚的循環(huán)穩(wěn)定性,采用乙醇溶劑熱法實(shí)現(xiàn)了對(duì)鐵氧化物催化劑和硫改性鐵氧化物催化劑的碳修飾處理。因碳修飾對(duì)催化劑中活性成分的保護(hù)作用,催化劑的循環(huán)穩(wěn)定性得到提升,當(dāng)苯酚溶液初始pH約為4,葡萄糖含量為69.5 mmol/L時(shí),碳修飾催化劑循環(huán)使用17次后對(duì)苯酚的降解率仍達(dá)到80%。對(duì)連續(xù)多次降解苯酚后的催化劑重新進(jìn)行碳修飾處理,由苯酚降解動(dòng)力學(xué)參數(shù)可知,碳修飾催化劑降解苯酚的性能恢復(fù)到80%以上,葡萄糖經(jīng)高溫水熱碳化可獲得無定形碳,它發(fā)揮還原作用,促進(jìn)Fe~(3+)向Fe~(2+)的轉(zhuǎn)化,使得碳修飾后的催化劑具備一定的可再生性。
【圖文】：

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文 的捕獲劑，如式（1-3）所示，其反應(yīng)速率為與已經(jīng)生成的 OH 繼續(xù)反應(yīng)生成無氧化降解了 Fenton 反應(yīng)降解有機(jī)污染物的能力。在 F，又能夠消耗 OH。因此，投加 H2O2時(shí)一定外，若體系中 Fe2+濃度過高時(shí)，則在較高的催 OH，如式（1-7）所示，其反應(yīng)速率為 k=，相應(yīng)的，H2O2的利用率就會(huì)不高，這將浪與 OH 反應(yīng)，如式（1-6）所示，反應(yīng)速率為低。因此，如何提高 H2O2利用率和 OH 的生領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

圖 1-3 典型非均相類 Fenton 反應(yīng)機(jī)理圖[22]n 催化劑的種類級(jí)氧化法催化 H2O2產(chǎn)生 OH 的類 Fenton 催化劑，考慮到經(jīng)濟(jì)可行性原則，還有 Al3+/Al0[23]、Ceo3+[26]、Cu2+/Cu+[27]、Mn4+/Mn2+[28]、Ru3+/Ru2+等性的物質(zhì)。系（ZVAl）/O2體系將 H2O2分解成 OH 來降解溶例如豐富的天然儲(chǔ)量（鋁是地殼中最豐富的金屬屬 Fe 的 1/3）。然而，在中性和近中性的 pH 條氧化鋁層難以除去，，類似于鐵基 Fenton 反應(yīng)過在酸性條件（pH = 4 以下）下使用。體系CeO2/H2O2氧化還原體系在溫和的酸性環(huán)境下，效的生成 OH。由于表面的 Ce3+對(duì)催化效率起著
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703;O643.36

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本文編號(hào)：2708315