【摘要】：磺胺類抗生素(SAs)是與人們的生產(chǎn)生活聯(lián)系密切的新型污染物,它在環(huán)境中的存在濃度雖然較低,但是其輸入途徑多樣且向環(huán)境中不斷地持續(xù)輸入,并具有結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及環(huán)境持久性,飲用水常規(guī)處理工藝和污水處理廠的生化處理等對(duì)抗生素的處理效果并不理想,容易造成環(huán)境危害。本文利用高溫裂解法制得蘆葦生物炭,并用磷酸浸漬法對(duì)其進(jìn)行改性,制得磷酸改性生物炭(GBC);通過溶膠凝膠法制備TiO_2溶膠,將其負(fù)載到改性生物炭上制得TiO_2/GBC復(fù)合材料;以磺胺嘧啶(SDZ)為目標(biāo)污染物,考察生物炭(BC)及磷酸改性生物炭(GBC)的吸附性能及TiO_2/GBC的光催化降解性能。主要成果如下:(1)生物炭材料制備和表征在500℃條件下,高溫裂解蘆葦稈,制得BC;然后用磷酸浸漬改性,得到GBC;再通過溶膠凝膠法制備得到TiO_2溶膠,并將其負(fù)載到GBC上,得到TiO_2/GBC復(fù)合材料。借助SEM、EDS、FTIR、XRD等技術(shù)手段表征GBC和TiO_2/GBC的理化性質(zhì)。SEM結(jié)果表明GBC較BC表面孔隙增多,孔體積變小,顯著增加吸附劑的比表面積;TiO_2粉末呈顆粒狀,粒徑較大,是顆粒大范圍團(tuán)聚的結(jié)果;GBC表面布滿了白色的TiO_2的粉末。XRD結(jié)果顯示TiO_2為粉末狀的介孔材料且介孔有序排列,排列的周期約為3-4nm。EDS和FT-IR結(jié)果顯示改性前后生物炭表面元素組成及含量發(fā)生了明顯的變化。(2)磷酸改性蘆葦生物炭對(duì)磺胺嘧啶吸附特性研究以磺胺嘧啶為目標(biāo)污染物,研究磷酸改性蘆葦生物炭的吸附性能,發(fā)現(xiàn)GBC對(duì)磺胺嘧啶的去除率可由改性前的60.47%提高至93.14%;強(qiáng)堿性條件時(shí)(pH9時(shí)),磺胺嘧啶的去除率明顯降低。用Langmuir和Freundlich模型擬合得到GBC對(duì)磺胺嘧啶的最大吸附量為5.5035mg·g~(-1),GBC對(duì)磺胺嘧啶的吸附屬于優(yōu)惠吸附。吸附過程用準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程進(jìn)行擬合更為適合,表明生物炭對(duì)磺胺嘧啶的吸附速度與生物炭的吸附活性點(diǎn)位的平方成線性關(guān)系。熱力學(xué)計(jì)算數(shù)據(jù)表明,吸附過程屬于自發(fā)的吸熱反應(yīng),GBC與SDZ二者之間以物理吸附為主。吸附過程主要的吸附機(jī)理包括微孔捕獲、π-πEDA作用、氫鍵作用、疏水作用和靜電作用。(3)TiO_2/GBC復(fù)合材料光催化降解磺胺嘧啶試驗(yàn)研究利用磺胺嘧啶為目標(biāo)污染物,探究TiO_2/GBC復(fù)合材料的光催化性能。通過光催化降解磺胺嘧啶的實(shí)驗(yàn)得到,TiO_2/GBC復(fù)合材料中TiO_2和GBC的最佳質(zhì)量比為3:1;磺胺嘧啶的去除率在單獨(dú)25W紫外燈照射下為57%,投加催化劑之后去除率上升到94%。最佳質(zhì)量比條件下合成的TiO_2/GBC復(fù)合材料,最佳投加量2g/L時(shí),磺胺嘧啶去除率達(dá)到最大(94.6%);實(shí)驗(yàn)條件下,在pH=6.46時(shí)磺胺嘧啶達(dá)到最佳去除率,酸堿條件均對(duì)降解效果有不利影響。經(jīng)過5次重復(fù)實(shí)驗(yàn),TiO_2/GBC復(fù)合材料依然具有較高的光催化活性。
【圖文】：

山東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文效果。經(jīng)磷酸改性后放大 500 倍的效果圖 B-1 中顯示，生物炭相較改性之前大小沒有發(fā)生明顯的改變，而表面更加光滑，孔隙變得小而多，圖 A-2、B-2 分別為生物炭（BC）和磷酸改性生物炭（GBC）繼續(xù)放大 2000 倍得到的效果圖。相較于圖 A-1 和圖 B-1，孔隙結(jié)構(gòu)特征更為明顯，可以更加清晰地看到小孔的排布規(guī)律。從 SEM 表征結(jié)果可以得出，，改性之后生物炭表面孔隙增多，這將顯著增加吸附劑的比表面積，提供更多的吸附位點(diǎn)，增強(qiáng)材料的吸附性能，從而有效增加對(duì)磺胺嘧啶的吸附量。

15圖 2-2 磷酸改性生物炭（GBC）、TiO2及 TiO2/磷酸改性生物炭（TiO2/GBC）的 SEM 表征Fig.2-2 SEM images of GBC, TiO2and TiO2/GBC2.2.2 X 射線粉末衍射（XRD）圖 2-3 為 TiO2和 TiO2/GBC 的小角度 XRD 圖譜。本實(shí)驗(yàn)中 TiO2沒有經(jīng)過熱處理，成非晶狀態(tài)，在小角度 2θ為 1 附近有一很強(qiáng)的衍射峰，顯示 TiO2溶膠粒子十分微小，制備的 TiO2為粉末狀的介孔材料且介孔是有序排列的，排列的周期約為 3-4nm。試驗(yàn)測得 TiO2/GBC 復(fù)合材料的 XRD 圖譜與 TiO2的 XRD 圖譜基本一致，表明負(fù)載到磷酸改性生物炭上的 TiO2物相與 TiO2純品相比并沒有發(fā)
【學(xué)位授予單位】：山東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2708048