發(fā)布時(shí)間：2020-06-11 04:33

【摘要】：目前,由于工業(yè)中的大規(guī)模應(yīng)用,有機(jī)染料及其排放物已成為水的主要污染源之一。由于對(duì)光、熱、化學(xué)、微生物穩(wěn)定,染料很難用傳統(tǒng)的污水處理法除去。對(duì)于傳統(tǒng)的生物法,微生物易因有機(jī)染料的毒性作用導(dǎo)致處理效果不佳;對(duì)于物理法如:吸附、膜分離等只能實(shí)現(xiàn)染料相轉(zhuǎn)移,還需要進(jìn)一步的處理。芬頓氧化法可以將染料氧化成二氧化碳、水和其他無(wú)毒的小分子。但,在經(jīng)典的均相芬頓氧化過(guò)程中必須保持pH在3左右,催化劑沒(méi)有辦法回收利用,并且有大量污泥需進(jìn)一步處理。因此,本研究嘗試將Fenton試劑、碳納米管(CNTs)和聚丙烯腈(PAN)復(fù)合制備膜,將Fenton試劑和CNTs負(fù)載在PAN膜上,利用CNTs/PAN膜富集染料,Fenton試劑在膜中降解染料,改善了Fenton試劑和CNTs的回收問(wèn)題,避免了廢水處理過(guò)程中帶來(lái)的二次污染。本論文制備了Fe_3O_4/CNTs/PAN、γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN和Cu_2O/CNTs/PAN三種復(fù)合膜,對(duì)它們進(jìn)行了XRD和FTIR表征�？疾炝巳N具有吸附催化功能的復(fù)合膜催化H_2O_2降解偶氮染料亞甲基藍(lán)(MB)的性能,并討論了溫度、催化劑含量、H_2O_2用量、復(fù)合膜用量、亞甲基藍(lán)初始濃度、pH等因素對(duì)三種復(fù)合膜催化降解性能的影響。此外,考察了它們催化H_2O_2降解MB的循環(huán)使用性能。具體的研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:(1)Fe_3O_4/CNTs/PAN、γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN和Cu_2O/CNTs/PAN三種復(fù)合膜均能夠有效地催化H_2O_2氧化降解偶氮染料亞甲基藍(lán)。在考察溫度范圍內(nèi)提高反應(yīng)溫度均能夠提高催化效率,但三種復(fù)合膜對(duì)溫度的敏感性不同,Cu_2O/CNTs/PAN膜在60℃時(shí)就表現(xiàn)出最佳的催化降解效果,γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN膜在70℃時(shí)表現(xiàn)出最佳的催化效果,而Fe_3O_4/CNTs/PAN膜在80℃時(shí)才能表現(xiàn)出最佳的催化效果。另外,增加催化劑含量、H_2O_2用量、復(fù)合膜用量、降低亞甲基藍(lán)初始濃度也均能夠在一定程度上提高三種膜對(duì)MB的催化降解效果和催化速率。(2)考察pH對(duì)三種復(fù)合膜催化效果的影響,發(fā)現(xiàn)在pH為3的酸性條件下,Fe_3O_4/CNTs/PAN和γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN膜對(duì)MB有最佳的催化效果,并且隨著pH值的提高,Fe_3O_4/CNTs/PAN和γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN膜催化降解MB的效果逐漸降低。但,Cu_2O/CNTs/PAN膜在酸性和堿性環(huán)境中均對(duì)MB有很好的催化效果。(3)通過(guò)加入自由基捕獲劑異丙醇和甲醇,初步探討了Cu_2O/CNTs/PAN復(fù)合膜催化H_2O_2降解MB過(guò)程中產(chǎn)生的活性種。(4)通過(guò)Fe_3O_4/CNTs/PAN、γ-Fe_2O_3/CNTs/PAN和Cu_2O/CNTs/PAN三種復(fù)合膜催化H_2O_2降解MB的循環(huán)使用性能的研究可知,三種膜的循環(huán)使用性能為Cu_2O/CNTs/PANγ-Fe_2O_3/CNTs/PANFe_3O_4/CNTs/PAN。
【圖文】：

天津大學(xué)碩士學(xué)位論文 射線衍射的測(cè)定 X 射線衍射儀(Rigaku Corporation D/MAX-2500)對(duì)的 Fe3O4Fe3O4納米粒子的晶型特性進(jìn)行測(cè)試，放射源為 Cu-Kα，衍°，掃描速度為 2°/min。e3O4/CNTs/PAN 膜對(duì)亞甲基藍(lán)的催化降解實(shí)驗(yàn)選用偶氮染料—亞甲基藍(lán)（MB）為目標(biāo)有機(jī)污染物，其IN3S，是一種吩噻嗪鹽。它的三水合物為深綠色、帶青銅光和乙醇，，不溶于醚類和苯。它在空氣中較穩(wěn)定，在化學(xué)指示劑和藥物等方面都有廣泛應(yīng)用。其分子結(jié)構(gòu)如圖 2-5 所示：

圖 2-2 未酸化處理和經(jīng)酸化處理的 CNTs 在水中分散狀態(tài)圖Fig. 2-2 Photo of CNTs untreated and treated by mixed acid in wa以看出為經(jīng)酸化處理的CNTs在水中沉在底部，而經(jīng)酸化數(shù)天后仍分散均勻。結(jié)果說(shuō)明，經(jīng)混酸處理后的 CNTss 在水中分散性提高。光譜結(jié)果分析Fe3O4/CNTs/PAN 膜波長(zhǎng)范圍為 4000 cm-1～500cm-1的以看到，F(xiàn)e3O4/CNTs/PAN 膜在波長(zhǎng)為 2243 cm-1處的 基團(tuán)的伸縮振動(dòng)峰，在波長(zhǎng)為 1630 cm-1和 2930 cm-1基中的 C＝O 和-OH 的伸縮振動(dòng)峰。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703;O643.36

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本文編號(hào)：2707379