【摘要】：太陽能是地球萬物的能量來源,并且永不枯竭。利用太陽能光催化技術(shù)解決當(dāng)前人類所面臨的水污染問題,被認(rèn)為是最具前景的水處理技術(shù)之一。受限于當(dāng)前半導(dǎo)體材料非常低的光催化效率,單純的光催化過程還遠(yuǎn)遠(yuǎn)難以達(dá)到實(shí)際應(yīng)用的要求。然而,將臭氧引入光催化過程,即臭氧光催化技術(shù),可通過臭氧與光催化之間的協(xié)同效應(yīng)產(chǎn)生大量的活性氧自由基,從而提高光催化過程的氧化效率。本文以三氧化鎢(WO_3)和釩酸鉍(BiVO_4)作為模型催化劑,研究了半導(dǎo)體催化劑能帶結(jié)構(gòu)和助催化劑負(fù)載對于臭氧光催化過程的影響,并得到如下結(jié)果:(1)通過水熱法和煅燒法合成了三種具有不同晶相、晶面暴露的WO_3催化材料,都能激發(fā)臭氧和可見光催化之間的協(xié)同效應(yīng),顯著提高光催化降解草酸和頭孢氨芐的效果。通過XPS、UV-Vis DRS測定三種WO_3的能帶結(jié)構(gòu),結(jié)合污染物降解結(jié)果,發(fā)現(xiàn)更高的導(dǎo)帶位置有利于臭氧與光生電子之間的反應(yīng),進(jìn)而有利于催化效率的提高。通過電子順磁共振波譜技術(shù)發(fā)現(xiàn),WO_3催化的臭氧光催化過程可以通過兩條反應(yīng)路徑生成羥基自由基(·OH):(i)光生電子的一電子還原臭氧反應(yīng);(ii)光生空穴氧化氫氧根反應(yīng)。(2)在臭氧光催化過程中,臭氧的二重作用被實(shí)驗(yàn)證明:(i)臭氧直接分解污染物,直至形成難降解中間產(chǎn)物;(ii)臭氧捕獲光生電子,這既抑制了光生電子-空穴對復(fù)合,提高了光催化效率,又通過臭氧自身被光生電子還原的反應(yīng),高效生成了·OH。通過以上雙重作用,提高了污染物降解效果。通過結(jié)合自由基演變路徑理論,深刻理解了pH值的影響。(3)合成了一種氧化錳(MnO_x)負(fù)載的樹枝狀BiVO_4高效催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在臭氧光催化體系中,負(fù)載的MnO_x助催化劑具有三重作用:(i)提高催化劑的光吸收性能;(ii)促進(jìn)光生空穴的遷移,促進(jìn)光生電子和空穴對的分離;(iii)作為高效的臭氧催化劑,提高了臭氧的利用率,增強(qiáng)了污染物降解效果。
【圖文】：

a）不同晶面暴露的 WO3和不同晶面暴露的 B (a) WO3and (b) BiVO4with different facet expo體材料大多存在不同的晶體結(jié)構(gòu)。不同性質(zhì)。晶體結(jié)構(gòu)可以影響半導(dǎo)體光催化面反應(yīng)的發(fā)生。近年來，對 TiO2的研

相應(yīng)的碳材料分別是富勒烯、碳納米管、石墨烯、石墨等，見圖1-4。其中石墨和石墨烯具有較多的邊緣原子和懸空的鍵，這些都具有較高的能級，非常容易被 H 或者其他雜原子修飾。雖然石墨烯通�？梢杂墒苽涞玫�，，但是石墨烯具有特有的超強(qiáng)強(qiáng)度與較高電子遷移率。這些都是形貌不同所導(dǎo)致的不同性質(zhì)[32]。對于晶體物質(zhì)，不同形貌的半導(dǎo)體催化劑其實(shí)同時(shí)具有了不同晶面的暴露情況，相應(yīng)的反應(yīng)活性位點(diǎn)也具有不同的分布情況，形貌與晶面互為因果關(guān)系。不同形貌的催化劑一般也具有差異較大的比表面積，通過調(diào)控形貌可制備大比表面的催化劑。另外，催化劑的不同尺寸也會(huì)影響催化劑本征物理化學(xué)性質(zhì)。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703;TQ426

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本文編號：2701529