【摘要】：隨著工業(yè)化進(jìn)程的發(fā)展,以煤、石油、天然氣等不可再生能源的需求與日俱增,在人類過度使用化石燃料的過程中,又會引發(fā)能源短缺、全球變暖、環(huán)境污染的重大問題。因此,利用清潔能源,減少二氧化碳的排放變得尤為重要。太陽能因具備分布廣泛、可再生等優(yōu)點(diǎn)而受到人們的關(guān)注,另外光催化二氧化碳還原可作為減少空氣中二氧化碳含量的有效途徑而引發(fā)了人們的興趣。本文以開發(fā)新的非貴金屬催化劑為出發(fā)點(diǎn),制備了非貴金屬的硼化物、碳三氮四負(fù)載的磷化鈷、氮化鈷等納米材料,并且對光催化二氧化碳還原進(jìn)行研究,研究結(jié)果如下:1.使用硝酸鈷為鈷源,氨硼烷為硼源,合成了Co_3B-CoB納米材料,并且采用XRD、TEM、XPS、ICP對材料進(jìn)行表征,再將制備的納米材料運(yùn)用于光催化二氧化碳還原體系中,分別從所選溶劑、所加催化劑的質(zhì)量,犧牲劑的體積,加入水的體積四個方面進(jìn)行優(yōu)化,最終得出在最佳催化條件下,三個小時內(nèi),CO的生成速率高達(dá)28562 umol·h~(-1)·g~(-1),CO的選擇性高達(dá)79%。2.使用硝酸鈷為鈷源,三聚氰胺為原料,制備了CoP@P-C_3N_4納米材料并采用XRD、TEM、XPS、ICP對材料進(jìn)行表征,再將制備的納米材料運(yùn)用于光催化二氧化碳還原體系中,分別從所選溶劑、所加催化劑的質(zhì)量,犧牲劑的體積,加入水的體積四個方面進(jìn)行優(yōu)化,最終得出在最佳催化條件下,三個小時內(nèi),CO的生成速率高達(dá)28795 umol·h~(-1)·g~(-1),CO的選擇性高達(dá)78.5%。3.使用硝酸鈷為鈷源,三聚氰胺為原料,制備了CoN@P-C_3N_4納米材料,并且采用XRD、TEM、XPS、ICP對材料進(jìn)行表征,再將制備的納米材料運(yùn)用于光催化二氧化碳還原體系中,分別從所選溶劑、所加催化劑的質(zhì)量,犧牲劑的體積,加入水的體積四個方面進(jìn)行優(yōu)化,最終得出在最佳催化條件下,三個小時內(nèi),CO的生成速率高達(dá)28698 umol·h~(-1)·g~(-1),CO的選擇性高達(dá)78%。
【圖文】：

第 1 章 緒論合作用是自然活動的能量來源，它為自然界的發(fā)展提供物質(zhì)和能量基礎(chǔ)。光合作用是自然界中碳從無機(jī)物轉(zhuǎn)換成有機(jī)物重要紐帶，對自然界中的生物有著非常重大的意義[9],光合作用的反應(yīng)過程如下[10-13]：6CO2+ 12H2O → C6H12O6+ 6O2+ 6H2O光反應(yīng)：H2O→O2+4H（在光和葉綠體的色素催化下） （1ADP+Pi+能量→ATP（在酶的催化下） （2暗反應(yīng)：C5+CO2→2C3（碳的固定） （32C3+[H]→（CH2O）+C5（在 ATP 供能和酶的催化下） （4

圖 1.2 半導(dǎo)體表面的光催化過程圖[54]其中光催化二氧化碳還原的過程如圖 1.3，之前提到半導(dǎo)體擁有獨(dú)特的能結(jié)構(gòu)，即在導(dǎo)帶和價帶之間還存在一個能帶，我們將從價帶以上到導(dǎo)帶以下能帶稱之為禁帶。第一，半導(dǎo)體吸收高于禁帶能量的光能，受到激發(fā)后從導(dǎo)上產(chǎn)生光生電子轉(zhuǎn)移到價帶上，，同時在導(dǎo)帶上生成空穴，于是就在催化劑上成了許許多多的光生電子-空穴，需要強(qiáng)調(diào)的是在光生電子-空穴的生成的同時也伴隨著光生電子-空穴的復(fù)合。Serpone 小組實驗得出了在 10 納秒時間內(nèi)自復(fù)合的光生電子達(dá)到 90％以上的結(jié)論[55]。在發(fā)生光催化二氧化碳還原過程時水也可參與反應(yīng)被價帶生成的空穴氧化成氧氣和氫離子，同時到帶上的電子到氧化還原電位將二氧化碳還原成甲烷、一氧化碳、甲酸等。光催化反應(yīng)發(fā)的條件是當(dāng)半導(dǎo)體的能帶必須滿足反應(yīng)所需的氧化還原電位。
【學(xué)位授予單位】：云南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O644.1;O643.36;X701

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前4條

1 李會亮;尹曉紅;隋丹丹;董虹志;;金屬摻雜對TiO_2光催化還原CO_2制甲酸甲酯活性的影響[J];化工新型材料;2012年08期

2 趙毅;李曉蕾;馬雙忱;;光催化還原CO_2的研究進(jìn)展[J];化工環(huán)保;2011年02期

3 薛麗梅;張風(fēng)華;樊惠娟;陳彬;白雪峰;;C-TiO_2光催化還原CO_2的實驗研究[J];礦冶工程;2011年01期

4 樊君;劉恩周;曾波;胡曉云;陳國亮;原俊杰;;Fe~(3+)摻雜納米TiO_2催化劑光催化還原CO_2的性能[J];石油化工;2009年07期

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 于丹丹;光合作用系統(tǒng)中電子的轉(zhuǎn)移及二聚體二維電子光譜的模擬[D];寧波大學(xué);2014年

本文編號：2700362