【摘要】：水體富營(yíng)養(yǎng)化帶來(lái)藻類的過(guò)量繁殖問(wèn)題,近年來(lái),其伴隨出現(xiàn)的藻毒素危害受到普遍關(guān)注。?-N-甲氨基-L-丙氨酸(BMAA)是一種新型神經(jīng)藻毒素,被認(rèn)為是神經(jīng)退行性疾病肌萎縮性脊髓側(cè)索硬化癥以及帕金森綜合征(ALS-PDC)的可能致病因子。該毒素在世界范圍內(nèi)分布廣,能夠生物富集,具有很高的潛在危害性。然而目前關(guān)于水體中BMAA去除的報(bào)道極少,針對(duì)水體中BMAA的去除研究對(duì)于保障居民用水安全具有重要意義。本文針對(duì)水體中BMAA潛在危害大且相關(guān)去除研究非常局限的問(wèn)題,探究了UV/H_2O_2和UV/PDS兩種高級(jí)氧化方法對(duì)于BMAA的氧化效果,考察了常規(guī)影響因素(氧化劑投量、pH等)以及環(huán)境水質(zhì)對(duì)于BMAA氧化效能的影響,并分別對(duì)兩種氧化過(guò)程的氧化中間產(chǎn)物以及降解路徑進(jìn)行分析。研究結(jié)果表明,UV/H_2O_2主要基于·OH氧化BMAA,過(guò)氧化氫投量的增加和BMAA初始濃度的降低均會(huì)促進(jìn)反應(yīng)進(jìn)行;紫外光強(qiáng)對(duì)反應(yīng)非常顯著,在0.67mW/cm~2與2.34mW/cm~2光強(qiáng)下反應(yīng)30分鐘BMAA去除率相差68.02%;反應(yīng)對(duì)pH依賴性極強(qiáng),只有中性和弱堿性條件下能夠降解完全,pH=9達(dá)到最高反應(yīng)速率0.1394min~(-1);反應(yīng)速率隨溫度升高增幅較小。UV/PDS主要基于SO_4~(·-)氧化BMAA,反應(yīng)速率隨過(guò)硫酸鹽投量的增加線性增長(zhǎng)且隨BMAA初始濃度增加而下降;紫外光強(qiáng)對(duì)反應(yīng)有較明顯影響,紫外光強(qiáng)從0.67mW/cm~2升至2.34mW/cm~2,反應(yīng)速率從0.2346min~(-1)增加至0.8348min~(-1);pH對(duì)反應(yīng)速率影響顯著,在強(qiáng)酸性條件下反應(yīng)極慢,在弱酸性、中性和堿性條件下反應(yīng)迅速,pH=8時(shí)反應(yīng)速率最快,可達(dá)0.9477min~(-1);溫度對(duì)反應(yīng)速率影響較小。考察了水環(huán)境中陰離子對(duì)氧化反應(yīng)的影響作用,結(jié)果表明HCO_3~-作用較復(fù)雜,在UV/PDS中表現(xiàn)出促進(jìn)作用,在UV/H_2O_2中低濃度和高濃度分別表現(xiàn)出促進(jìn)和抑制作用,而Cl~-、天然有機(jī)物對(duì)兩種反應(yīng)體系均表現(xiàn)出抑制作用。利用LC/MS/MS對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行了分析,結(jié)果表明UV/H_2O_2和UV/PDS氧化BMAA具有相同的5種氧化中間產(chǎn)物,其質(zhì)荷比(m/z)分別為118(Ⅰ)、88(Ⅱ)、89(Ⅲ)、87(Ⅳ)、59(Ⅴ),根據(jù)氧化產(chǎn)物可以推測(cè)兩條降解路徑,主要作用均是通過(guò)氨基取代、C-N鍵的斷裂以及脫氫反應(yīng)從而實(shí)現(xiàn)對(duì)BMAA的降解�？偟膩�(lái)說(shuō),UV/PDS和UV/H_2O_2均能有效降解BMAA,相比較而言UV/PDS氧化BMAA具有更快的反應(yīng)速率、更高的礦化度,更利于水體中BMAA的去除。
【圖文】：

不具有生物活性的蘇鐵種子，Cox等人在日本的Kii半源，這是除了關(guān)島以外另一個(gè)公認(rèn)的ALS-PDC發(fā)病率性質(zhì)-L-丙氨酸（BMAA）是一種L-型非蛋白氨基酸，未發(fā)，分子式為C4H10N2O2，分子量118.3g mol-1。BMAA由，具有甲基氨基側(cè)鏈，鹽酸化合物是易溶于水的白色4.2±30.3℃，閃點(diǎn)125.7±44.2℃，在pH為1至10范圍內(nèi)系數(shù)為1。它是極性和親水性的，具有比較低的辛醇-水?dāng)?shù)，pKa（酸解離常數(shù)）值等于2.1，與所有其他常見(jiàn)常數(shù)分別為6.6和9.8，遠(yuǎn)低于任何其他堿性氨基酸，其穩(wěn)定不易分解，該性質(zhì)使BMAA在生理pH下具有中性AA可以以游離狀態(tài)或者與蛋白質(zhì)結(jié)合的狀態(tài)存在，已和蛋白質(zhì)結(jié)合態(tài)的BMAA比例大致在1:120至1:60之間

圖 1-2 BMAA 氯化氧化路徑[58]化水處理行業(yè)中最常用的氧化劑之一，，能夠十分迅有兩種氧化機(jī)制，臭氧分子能夠與烯烴基團(tuán)，活，而產(chǎn)生的羥基自由基能夠隨機(jī)攻擊有機(jī)分子中臭氧氧化 MC-LR 的氧化效能，較低濃度的臭氧就 5.9，臭氧與 MC-LR 摩爾比為 1:1 時(shí)，在半分鐘內(nèi)時(shí)在酸性和中性條件的氧化效能也強(qiáng)于堿性，作者
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X52

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