【摘要】：貴金屬具有眾多優(yōu)異性能而在現(xiàn)代工業(yè)中發(fā)揮舉足輕重的作用,被譽(yù)為“現(xiàn)代工業(yè)生命的維他命”。貴金屬的需求量不斷增加,然而近半個(gè)世紀(jì)的開采已經(jīng)將儲(chǔ)存量有限的鈀礦產(chǎn)資源由地下轉(zhuǎn)為地上,且存在于廢棄物中,所以從二次資源中如回收貴金屬已成為日益關(guān)注的問題。微生物因其資源豐富、廉價(jià)易得、污染小等優(yōu)點(diǎn),被嘗試通過生物吸附、還原作用將貴金屬由離子態(tài)還原為單質(zhì)態(tài),從而實(shí)現(xiàn)貴金屬的回收。貴金屬納米材料兼具有貴金屬獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)和納米材料的特殊性能,在生物醫(yī)學(xué)、光學(xué)、電磁學(xué)、催化等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。同步實(shí)現(xiàn)貴金屬的有效回收和貴金屬納米材料的制備是一項(xiàng)重要挑戰(zhàn)�；谝陨蠁栴},本課題提出利用真菌Pycnoporus sanguineus和細(xì)菌Enterococcus faecalis回收貴金屬金和鈀獲得金納米顆粒(AuNPs)、鈀納米顆粒(PdNPs),并將AuNPs和PdNPs用于催化應(yīng)用的研究思路,首先建立P.sanguineus和E.faecalis分別回收AuNPs和PdNPs的體系,其次將獲得含有AuNPs和PdNPs的微生物細(xì)胞經(jīng)過處理摻雜零價(jià)鐵(nZVI)或者鐵氧化物,最后考察上述復(fù)合物在對(duì)四溴雙酚A(TBBPA)、Cr(VI)、雙氯芬酸鈉(DS)和亞甲基藍(lán)的去除效果與機(jī)理。獲得的主要結(jié)果如下:(1)利用P.sanguineus合成AuNPs,將得到的bio-AuNPs煅燒后得到Au@biocarbon,再與鐵共沉淀得到Au/Fe@biocarbon。TEM、XPS、XRD、BET分析表明,Au/Fe@biocarbon具有多孔結(jié)構(gòu),比表面積約為71.62 m~2/g,Au和nZVI均勻分布于其中。將Au/Fe@biocarbon應(yīng)用于TBBPA脫氯中,結(jié)果顯示,Au/Fe@biocarbon對(duì)TBBPA的脫溴效果是明顯強(qiáng)于Fe@biocarbon以及單一nZVI,1 g/L的Au-Fe比為2%的Au/Fe@biocarbon在pH 3時(shí)20 min內(nèi)可以使10mg/L的TBBPA完全去除,脫溴率接近100%。Au/Fe@biocarbon強(qiáng)化TBBPA的脫溴是由于Au和鐵之間形成原電池,加速nZVI還原TBBPA的過程。(2)在模擬廢舊線路板廢液中,加入E.faecalis,在Fe~(2+)的作為電子供體的條件下合成PdNPs,再原位將廢液中的Fe~(2+)和Fe~(3+)還原為nZVI沉淀在含PdNPs細(xì)胞表面得到Pd/Fe@biomass。TEM、XRD、SEM、XPS分析顯示,制備的Pd/Fe@biomass,Pd分布在細(xì)胞周質(zhì)和細(xì)胞質(zhì)中,而nZVI呈球狀分布于細(xì)胞表面。將Pd/Fe@biomass用于Cr(VI)還原為Cr(III)的過程中,結(jié)果發(fā)現(xiàn),PdNPs的添加可以明顯提高nZVI還原Cr(VI)的過程,且1g/L Pd-Fe比為1:50時(shí)的Pd/Fe@biomass在pH 3時(shí)5 min左右可以完全實(shí)現(xiàn)0.5m M的Cr(VI)去除。主要反應(yīng)機(jī)理為Pd和Fe形成原電池加速nZVI還原Cr(VI)這一過程,同時(shí),PdNPs可以催化鐵氧化產(chǎn)生的H_2成為具有更強(qiáng)還原活性的H*。(3)利用E.faecalis在甲酸鈉作為電子供體的條件下還原鈀離子成為PdNPs,獲得的bio-Pd經(jīng)過細(xì)胞破碎、離心得到單一的鈀納米顆粒。TEM、XPS、XRD分析表明釋放出的PdNPs粒徑均一,尺寸范圍為10~20 nm,將所獲的PdNPs摻雜四氧化三鐵中用于芬頓反應(yīng)中,用催化亞甲基藍(lán)降解,結(jié)果發(fā)現(xiàn),摻雜有PdNPs的四氧化三鐵對(duì)亞甲基藍(lán)的催化效果要明顯好于單一的四氧化三鐵,Pd@Fe_3O_4在非均相芬頓反應(yīng)中80 min內(nèi)可使亞甲基藍(lán)的去除率為96.7%。(4)利用從E.faecalis體內(nèi)釋放出的PdNPs,將其摻雜進(jìn)入Fe@Fe_3O_4中,SEM、XPS、XRD等表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)Pd、Fe兩種元素均勻地分布在材料中,其中Fe的平均粒徑為25 nm。將所制備的Pd/Fe@Fe_3O_4用于催化DS的降解。研究結(jié)果顯示,摻雜有PdNPs的鐵與鐵氧化物的復(fù)合物對(duì)催化降解DS有明顯效果。在pH為3的條件下,10 mg/L的DS可以被1g/L的Pd/Fe@Fe_3O_4在40 min內(nèi)完全去除。TOC的結(jié)果表明Pd/Fe@Fe_3O_4對(duì)DS的礦化率可以達(dá)到68.92%,脫氯率達(dá)85.16%。主要反應(yīng)機(jī)理為Pd在非均相芬頓反應(yīng)中可以催化H_2O_2產(chǎn)生更多的·OH。
【圖文】：

圖 3-1 Au/Fe@biocarbon 的 TEM 圖和能譜元素分布圖Fig. 3-1 SEM images and EDS element mapping of Au/Fe@biocarbon.

19-2 氮?dú)馕摳角�和平均孔徑（a）Au@biocarbon; （b）biocarbon; （c）Au/Fe@biocarb（d）Fe@biocarbon.g. 3-2 N2adsorption-desorption isotherms and the pore-size distribution (inset) of (a) Au@biocar(b)biocarbon; (c)Au/Fe@biocarbon; and (d) Fe@biocarbon.
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X505

【參考文獻(xiàn)】

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2 耿洪鑫;郎慶成;武曉燕;趙海運(yùn);;電子廢棄物中貴金屬回收利用技術(shù)現(xiàn)狀[J];再生資源與循環(huán)經(jīng)濟(jì);2015年02期

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4 劉e，

本文編號(hào)：2690918