【摘要】：剩余污泥是污水處理過(guò)程中最主要的副產(chǎn)物,在堆放過(guò)程中易產(chǎn)生惡臭而污染空氣。其處理難度大,通常采用的堆肥、填埋、焚燒等手段易造成二次污染,影響人體健康。因此,開(kāi)發(fā)環(huán)境友好型的污泥處理處置技術(shù)顯得尤為迫切。對(duì)剩余污泥組成進(jìn)行分析后發(fā)現(xiàn),其主要成分為含碳有機(jī)物,且富含F(xiàn)e、N、P、S等雜原子,碳化后能形成多原子自摻雜的污泥碳,作為電極材料應(yīng)用于能量轉(zhuǎn)換裝置。考慮到污泥成分復(fù)雜(其性能和組分決定于廢水水質(zhì)、處理工藝、外加處理藥劑等),如何做到污泥碳材料可控合成是本領(lǐng)域一個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題。本文首先探索了影響污泥碳物理化學(xué)性能(比表面積、孔隙度、導(dǎo)電性、摻雜原子及其摻雜度、穩(wěn)定性等)及其電容性能的關(guān)鍵因素,為實(shí)現(xiàn)污泥碳材料的可控合成提供方法。以市政污泥、焦化廢水污泥,及兩者苯酚馴化后的污泥為研究對(duì)象,探討了四種前驅(qū)體形成的污泥碳材料在物理結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成、及其電化學(xué)性能上的差異。其中,苯酚馴化后的污泥(尤其是焦化廢水污泥)碳材料展現(xiàn)出了多孔類石墨烯結(jié)構(gòu),相比未馴化污泥碳,比表面積更高、石墨化程度更大,雜原子摻雜量更多。焦化廢水污泥碳在電解液為1 M H_2SO_4的三電極體系中的比電容值可達(dá)416 Fg~(-1)(電流密度為1 Ag~(-1)),且具備很好的倍率性能(當(dāng)電流密度從1提高到15 Ag~(-1)時(shí),電容保留了80.7%),經(jīng)過(guò)10000個(gè)充放電周期后,比電容值保留了96.9%(20 Ag~(-1))。通過(guò)一系列的對(duì)照實(shí)驗(yàn),找出了影響材料結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵因素(如Fe、N、P含量以及微生物與剩余污泥的親和度),證實(shí)了這些因素對(duì)于材料性能起著至關(guān)重要的作用。為了制備性能更加優(yōu)異的污泥碳材料,并探索其在多領(lǐng)域的應(yīng)用,本文進(jìn)一步以焦化廢水污泥為研究對(duì)象,采用氨氮連續(xù)馴化的方式獲得化學(xué)組成及形態(tài)可調(diào)控的污泥絮體。以此絮體為前驅(qū)體,在不外加前驅(qū)體、活化劑、模板劑情況下,通過(guò)一步高溫分解法合成了多原子摻雜的碳材料,這種材料表現(xiàn)出層次分明的類石墨烯結(jié)構(gòu)、合適的孔徑分布、較高的雜原子摻雜程度、良好的導(dǎo)電性。所獲得的硝化馴化污泥碳材料展現(xiàn)出優(yōu)良的電化學(xué)性能。在電容性能方面,電流密度為1 Ag~(-1)、電解液為1 M H_2SO_4的條件下,比電容值可達(dá)889 Fg~(-1);經(jīng)過(guò)10000個(gè)充放電周期后比電容值僅減少1.2%(20 Ag~(-1));在氧還原性能方面,其在堿性電解液中催化四電子的氧還原,性能接近于Pt/C電極,且表現(xiàn)出更好的選擇性和穩(wěn)定性。本文的研究結(jié)果可為污泥碳可控制備及其在電化學(xué)電極材料中多功能應(yīng)用提供借鑒,為實(shí)現(xiàn)污泥資源化利用提供途徑。
【圖文】：

圖 3-1 污泥碳材料的制備原理圖。Figure 3-1 Schematic illustration of the preparation of sludge-derived carbon.余污泥在富集培養(yǎng)的過(guò)程中，微生物數(shù)量急劇增加。在元素組成方面，由于微長(zhǎng)需要，富集了大量的氮、磷、鐵等元素。同時(shí)，在污泥形貌結(jié)構(gòu)方面，由于長(zhǎng)過(guò)程中產(chǎn)生了大量胞外聚合物以及菌絲，使得塊狀污泥變的疏松多孔，便于生如圖 3-1 中的分層多孔結(jié)構(gòu)的污泥碳結(jié)構(gòu)。最后探索這種多孔污泥碳材料在器電極方面的應(yīng)用。實(shí)驗(yàn)的污泥馴化和污泥碳制備的方法見(jiàn)第二章（2.3.1）和（2.3.2），步驟如濃縮污泥樣品置于的廣口瓶中，并加入培養(yǎng)液和濃度梯度依次增大的苯酚馴化化，直到馴化污泥能夠有效穩(wěn)定地降解苯酚，，苯酚馴化污泥則馴化完成。然后泥絮體經(jīng)烘干、研磨、高溫碳化、酸洗、潤(rùn)洗烘干等過(guò)程制備得到。馴化前后碳分別記為 CSC 和 P-CSC；馴化前后的市政污泥碳分別記為 MSC 和 P-MSC

采用掃描電鏡 SEM 和透射電鏡TEM 觀察它們的微觀結(jié)構(gòu)。所有樣品的 SEM 中均出現(xiàn)了交互的多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)（如圖3-2a，b 和圖 3-2e，f）。這四個(gè)樣品之間的形貌出現(xiàn)了顯著差異，相比于未馴化污泥碳，苯酚馴化后的污泥碳產(chǎn)生了分層的多孔類石墨烯納米結(jié)構(gòu)。這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)有利于電極材料和電解質(zhì)離子的吸附與擴(kuò)散，進(jìn)而提高材料的雙電層電容[89,90]。TEM 圖像（圖 3-2c，
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2689251