【摘要】：我國是稀土生產(chǎn)和消費(fèi)大國,稀土礦的開采產(chǎn)生大量的廢渣,露天堆放的含放射性核素稀土礦渣經(jīng)風(fēng)化、降雨等自然淋洗作用,其中的放射性核素(U、Th等)被淋洗出來進(jìn)入生態(tài)系統(tǒng),對(duì)人類健康造成巨大隱患。本文主要選取30個(gè)稀土礦及其廢渣樣品,通過測量其放射性核素~(238)U、~(226)Ra、~(232)Th和~(40)K比活度,最后選擇不同類型及有較大放射性核素含量差異的鈾釷渣(S1)、中和渣(S2)、四川稀土(S3)、鐳渣(S4)4種稀土礦廢渣分別進(jìn)行靜態(tài)浸泡和動(dòng)態(tài)淋濾實(shí)驗(yàn),研究浸出液和淋出液pH和鈾、釷濃度的變化、鈾淋出量以及淋濾對(duì)稀土礦渣放射性核素U含量的影響,從而大致了解4種稀土礦中放射性核素的釋放遷移規(guī)律,為科學(xué)處理稀土礦渣及放射性污染防治提供科學(xué)依據(jù)。實(shí)驗(yàn)主要結(jié)論如下:(1)30個(gè)稀土礦樣品均具有較強(qiáng)的放射性。4種用于浸泡和淋濾的稀土礦渣中,放射性核素~(238)U比活度大小依次為:鐳渣(1.11×10~4~1.57×10~4 Bq/kg),鈾釷渣(4.11×10~3~7.01×10~3 Bq/kg)、中和渣(2.86×10~3 Bq/kg),四川稀土最小(0.68×10~3~1.15×10~3 Bq/kg);放射性核素~(232)Th比活度大小依次為:鐳渣(1×10~7Bq/kg)、鈾釷渣(3.79×10~5~5.98×10~5 Bq/kg)、四川稀土(6.32×10~4~6.60×10~4 Bq/kg)、中和渣(4.29×10~3Bq/kg)。(2)動(dòng)態(tài)淋濾實(shí)驗(yàn):S1、S3、S4三種酸性礦渣在第一周期淋濾前期,過篩礦渣淋出液pH值小于未過篩礦渣,堿性礦渣S2在兩個(gè)淋濾周期中,過篩礦渣淋出液始終大于未過篩礦渣。第二周期淋濾后,S1、S3未過篩礦渣淋出液pH逐漸小于過篩礦渣,S4則是未過篩礦渣淋出液pH持續(xù)大于過篩礦渣。淋濾周期時(shí)間間隔對(duì)礦渣的酸析出有一定恢復(fù)。U濃度隨著淋濾量的增加,濃度呈下降趨勢。其中S1、S3過篩礦渣(S1-G、S3-G)淋出液U濃度顯著高于未過篩礦渣(S1-WG、S3-WG),S2、S4未過篩礦渣(S2-WG、S4-WG)淋出液U濃度高于過篩礦渣(S2-G、S4-G),但隨著淋濾時(shí)間的增加,在不同時(shí)間內(nèi)未過篩礦渣U濃度均高于過篩礦渣。(3)靜態(tài)浸泡實(shí)驗(yàn):S1、S2、S3 pH呈不同程度的上升趨勢,S4在浸泡時(shí)間內(nèi)pH變化為先升后降。隨著浸泡時(shí)間的增加,大粒徑未過篩礦渣浸出液pH值小于小粒徑過篩礦渣。4種稀土礦渣浸出液U濃度的變化基本一致,總體呈上升趨勢且U濃度的變化均有快速和緩慢兩個(gè)過程。不同粒徑的同種礦渣浸出液中,S1過篩礦渣U濃度始終大于未過篩礦渣,S2、S3和S4則為未過篩礦渣大于過篩礦渣。(4)動(dòng)態(tài)淋濾實(shí)驗(yàn)和靜態(tài)浸泡實(shí)驗(yàn)中,淋出液和浸出液~(232)Th濃度變化與礦渣及淋出液和浸出液pH大小呈正相關(guān)。當(dāng)動(dòng)態(tài)淋濾實(shí)驗(yàn)的淋出液為弱酸性和堿性時(shí),淋出液中~(232)Th濃度會(huì)隨著pH的升高而上升;靜態(tài)浸泡實(shí)驗(yàn)的浸出液中~(232)Th濃度無論浸出液為酸性或是堿性,均隨著pH的升高而上升。(5)相同或相近酸堿性的礦渣在淋濾實(shí)驗(yàn)和浸泡實(shí)驗(yàn)過程中的鈾釋放淋出量分別具有相似的規(guī)律。淋濾實(shí)驗(yàn)各個(gè)月份的鈾淋出量的最大值出現(xiàn)在3~6月份,且淋出量與模擬酸雨淋濾量呈正相關(guān)。淋濾周期間的時(shí)間間隔有利于U析出能力的恢復(fù),且淋濾實(shí)驗(yàn)鈾淋出量遠(yuǎn)大于浸泡實(shí)驗(yàn)。(6)淋濾前后,稀土礦渣的放射性核素含量發(fā)生變化。鈾釷渣G(S1-G)淋濾前的~(238)U、~(226)Ra、~(232)Th、~(40)K比活度大于淋濾后,鐳渣(S4)淋濾前~(238)U比活度顯著大于淋濾后,鐳渣G(S4-G)淋濾后比淋濾前降低了約6倍,鐳渣WG(S4-WG)降低了約10倍,~(226)Ra、~(232)Th、~(40)K則相對(duì)穩(wěn)定。其余礦渣~(238)U、~(226)Ra、~(232)Th、~(40)K比活度均為淋濾后大于淋濾前。
【圖文】：

2.1 實(shí)驗(yàn)材料實(shí)驗(yàn)所用稀土伴生放射性廢渣均由我校與廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心聯(lián)合采樣廣東省稀土廢渣、除雜渣、鈾釷渣、中和渣和鐳渣等，其中選擇不同類型及射性核素含量差異的 4 種稀土礦渣進(jìn)行淋濾和浸泡實(shí)驗(yàn)，為鈾釷渣、中和渣和鐳渣，，分別標(biāo)記為樣品 S1、S2、S3 和 S4。2.2 實(shí)驗(yàn)裝置與儀器本論文為研究稀土礦伴生放射性廢渣中放射性核素的浸泡和淋濾溶出機(jī)制，究結(jié)果[58]，設(shè)計(jì)動(dòng)態(tài)淋濾實(shí)驗(yàn)和靜態(tài)浸泡實(shí)驗(yàn)裝置。2.2.1 動(dòng)態(tài)淋濾實(shí)驗(yàn)裝置動(dòng)態(tài)淋濾實(shí)驗(yàn)裝置——淋濾柱設(shè)計(jì)如圖 2-1。

圖 2-2 靜態(tài)浸泡實(shí)驗(yàn)裝置Fig.2-2 Immersion experiment device2.2.3 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器實(shí)驗(yàn)配制模擬酸雨所用的硝酸、硫酸為分析純，均來自廣州化學(xué)試劑廠；配制臣氏蒸餾水。實(shí)驗(yàn)所用儀器見表 2-1。表 2-1 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備Table 2-1 Analysis apparatus and equipment名稱 型號(hào) 廠家電感耦合等離子體質(zhì)譜儀 NexION 300 珀金埃爾默股份有限低本底反康普頓 γ 譜儀 BE3830 美國 CANBERRA 公微量鈾分析儀 WGJ-III 杭州大吉光電儀器有限pH 計(jì) PHB-3 上海三信儀表廠
【學(xué)位授予單位】：廣州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X753

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2686186