【摘要】：多環(huán)芳烴(PAHs)作為一類有毒、致癌的持久性有機(jī)污染物,可經(jīng)人類燃燒源釋放后,由大氣長距離傳輸?shù)狡h(yuǎn)地區(qū)。湖泊沉積物是環(huán)境中污染物的高分辨率沉積記錄,在反演過去人類活動和氣候變化中發(fā)揮獨特作用。北方湖泊中PAHs污染歷史研究相比其他地區(qū)較少,但其污染狀況不容忽視。PAHs具有“全球分餾效應(yīng)”,易于通過蒸發(fā)-冷凝作用在高緯度地區(qū)沉降富集,在人類活動日趨加劇的影響下,明確中國北方地區(qū)地表環(huán)境中PAHs污染歷史,污染源,及人類活動對其影響尤為重要。呼倫湖與查干湖是我國東北地區(qū)典型湖泊,也是我國重要的水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)。改革開放之后呼倫湖與查干湖地區(qū)經(jīng)濟(jì)發(fā)展較快,隨之出現(xiàn)了一些環(huán)境問題,為更加深入了解兩地區(qū)環(huán)境污染演變規(guī)律,探究人類能源利用對環(huán)境的影響,以及兩個區(qū)域的污染機(jī)制,本文以呼倫湖和查干湖沉積巖芯為研究對象,分析湖泊沉積物巖芯中的16種US EPA優(yōu)控PAHs含量,輔以~(210)Pb分析法建立的年代序列、沉積物粒度數(shù)據(jù)、重金屬含量,對比分析兩個湖泊沉積物柱狀巖芯中PAHs的污染歷史、污染源解析,并進(jìn)行風(fēng)險評價。主要研究結(jié)果如下:(1)兩個湖泊測年及沉積速率結(jié)果表明,呼倫湖和查干湖巖芯沉積年代分別為1865~2016年和1877~2017年,分別為151年和140年的沉積歷史。呼倫湖沉積速率低于查干湖沉積速率,且不同的沉積階段,沉積速率存在較大差異。呼倫湖經(jīng)歷了一個由慢到快的過程,而查干湖經(jīng)歷了一個由慢到快再到慢的過程。(2)兩個湖泊沉積物巖芯中16種PAHs均有檢出,呼倫湖PAHs總含量為282.9~1056.9 ng/g,平均值為596.5 ng/g,查干湖PAHs總含量為305.9~1214.4 ng/g,平均值為586.5 ng/g。8種致癌及致畸物質(zhì)PAHs含量在呼倫湖為14.73~180.29 ng/g,平均值為71.25 ng/g,查干湖含量在9.83~268.10 ng/g,平均值為110.29 ng/g。就沉積物PAHs整體含量而言,PAHs總量在呼倫湖與查干湖之間沒有顯著差異,但各環(huán)數(shù)PAHs在兩湖間都呈現(xiàn)出顯著性差異(P0.05)。兩湖中3環(huán)化合物為優(yōu)勢PAHs組分,其他環(huán)數(shù)化合物的分布趨勢是4環(huán)2環(huán)5環(huán)6環(huán)。(3)PAHs含量垂向分布結(jié)果表明呼倫湖和查干湖PAHs含量呈現(xiàn)出明顯階段性特征。呼倫湖在70年代之前及查干湖在60年代之前,PAHs含量維持在較低值狀態(tài),且呈不顯著增加趨勢。呼倫湖70年代及查干湖60年代至21世紀(jì)初期PAHs含量呈現(xiàn)出顯著性增加趨勢,2000年之后兩個湖泊PAHs含量呈下降趨勢,PAHs污染程度有所緩和。(4)通過同分異構(gòu)體比值法判別PAHs主要來源,結(jié)果表明呼倫湖與查干湖湖區(qū)PAHs來源主要為草木煤的燃燒、石油泄漏及石油產(chǎn)品的燃燒。兩湖中沉積階段I與沉積階段II草木煤燃燒占據(jù)主要來源,但是隨著年代的增加比例有所減少,石油產(chǎn)品燃燒源比例增加。沉積階段III呼倫湖草木煤的燃燒源仍是占據(jù)主導(dǎo)地位,位。(5)重金屬及PAHs中高環(huán)物質(zhì)相關(guān)性分析結(jié)果表明呼倫湖高環(huán)化合物中BbF、BkF、DahA、IcdP、BghiP與重金屬Cr、Mn、Co、Cu、Zn、As、Cd、Pb具有顯著正相關(guān)性(P0.05),而查干湖高環(huán)化合物中BbF、BkF、BaP、DahA、IcdP、BghiP與重金屬As、Cd、Pb具有極顯著的正相關(guān)關(guān)系(P0.01),說明沉積物中PAHs具有汽車尾氣的來源。(6)呼倫湖粒度機(jī)械組成整體較細(xì),查干湖粒度機(jī)械整體較粗,粒級-標(biāo)準(zhǔn)偏差法均判別出3個及4個環(huán)境敏感組分。PAHs組分與粒度相關(guān)分析結(jié)果表明,呼倫湖3環(huán)和6環(huán)PAHs與指示大氣輸送源的C3敏感組分(34.67~56.74μm)粒級顯著正相關(guān),查干湖2~6環(huán)PAHs組分與指示大氣輸送源的C3敏感組分(15.14~34.67μm)粒級顯著正相關(guān),推測呼倫湖PAHs主要來自于大氣遠(yuǎn)距離遷移來源,而查干湖PAHs主要來自于當(dāng)?shù)卮髿廨斎朐础?7)運(yùn)用效應(yīng)區(qū)間低值(ERL)/效應(yīng)區(qū)間中值(ERM),以及運(yùn)用8種致癌致畸的PAHs的毒性當(dāng)量進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險及健康風(fēng)險評價,結(jié)果表明查干湖與呼倫湖均處于潛在生態(tài)風(fēng)險。健康風(fēng)險評價表明:呼倫湖在致癌致畸性的能力低于查干湖致畸致癌作用。
【圖文】：

圖 1-1 16 種 EPA 優(yōu)控的 PAHs 名稱和化學(xué)結(jié)構(gòu)式Figure 1-1 The name and configurations of 16 PAHs optimal control by EPA Naphthalene；2 苊烯 Acenaphthylene；3 苊 Acenaphthene；4 芴 Fluorene；5 菲 Phenant Anthrancene；7 熒蒽 Fluoranthene；8 芘 Pyrene；9 苯并[a]蒽 Benzo(a)anthracene；sene；11 苯并[b]熒蒽 Benzo(b)fluoranthene；12 苯并[k]熒蒽 Benzo(k)fluoranthene；]芘 Bebzo(a)pyrene；14 茚并[1,2,3-cd]芘 Indeno(1,2,3-cd)pyrene；15 二苯并[nzo(a,h)anthrancene；16 苯并[g,h,i]芘 Benzo(g,h,i)perylene

圖 1-2 PAHs 來源途徑圖Figure 1-2 PAHs source route map倫湖與查干湖 PAHs 生態(tài)風(fēng)險評價方法沉積物對湖泊環(huán)境具有指示作用，了解沉積物污染狀況是研究水化石燃料燃燒
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X592

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本文編號：2677840