【摘要】：類固醇雌激素是內(nèi)分泌干擾物的一種,最具潛在雌性化風(fēng)險(xiǎn),雖然在水環(huán)境中濃度僅為ng/L水平,但卻能夠引起水生生物雌性化,并對(duì)人類生殖健康造成潛在危害,因此它作為一種新型的環(huán)境污染物引起了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。污水處理廠被認(rèn)為是天然水體中雌激素的重要來源之一,其出水導(dǎo)致了水環(huán)境中含有幾ng/L至幾十ng/L水平的雌激素,因此提高污水廠雌激素去除效率是減少雌激素進(jìn)入水環(huán)境的重要措施。目前,活性污泥系統(tǒng)在污水處理廠中應(yīng)用最為廣泛,其對(duì)有機(jī)物、氮、磷等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的去除已有廣泛深入的研究,但對(duì)雌激素的去除特性尚未有全面系統(tǒng)的研究。雌激素既可以通過異養(yǎng)菌的生長(zhǎng)代謝被降解,又可以通過AOB的共代謝被降解,因此活性污泥系統(tǒng)中異養(yǎng)菌和AOB的群落結(jié)構(gòu)在很大程度上決定了雌激素去除效率。實(shí)際污水處理過程中,進(jìn)水水質(zhì)的C/N不僅會(huì)影響COD、N、P的去除,而且會(huì)通過影響微生物群落結(jié)構(gòu)從而影響雌激素的去除。本研究通過SBR小試系統(tǒng)分別處理C/N為2、5、8、11的人工配水,測(cè)定其對(duì)COD和NH_4~+-N、NO_2~--N和NO_3~--N的去除率,并利用Miseq高通量測(cè)序技術(shù)解析不同活性污泥中微生物的群落結(jié)構(gòu),確定在不同C/N進(jìn)水水質(zhì)條件下,活性污泥中異養(yǎng)菌和AOB的種群多樣性、優(yōu)勢(shì)菌及其含量。待SBR系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定后,分別投加E_1、E_2和EE_2,利用LC-MS方法測(cè)定三種雌激素的去除率。此外,取SBR系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定后的活性污泥,進(jìn)行靜態(tài)實(shí)驗(yàn),通過高溫高壓滅菌使其中的微生物失活,進(jìn)而明確吸附在不同雌激素去除方面的作用;通過向活性污泥中添加ATU抑制AOB產(chǎn)生的硝化作用,進(jìn)而揭示AOB在降解不同雌激素上的作用。主要研究結(jié)果如下:(1)COD的去除率會(huì)隨著C/N的不斷升高而升高,當(dāng)C/N大于5時(shí),COD去除率能達(dá)到90%左右。出水NH_4~+-N值和NO_2~--N值隨著C/N的不斷升高而升高,這是因?yàn)楫愷B(yǎng)菌與硝化細(xì)菌會(huì)競(jìng)爭(zhēng)溶解氧和底物,當(dāng)C/N較高時(shí),異養(yǎng)菌處于明顯優(yōu)勢(shì)。而與其相反的是出水NO_3~--N值隨著C/N的不斷升高而降低,當(dāng)C/N較低時(shí),通過硝化作用最終產(chǎn)生的NO_3~--N量最多,而碳源不足會(huì)使反硝化能力下降,NO_3~--N產(chǎn)生積累。當(dāng)C/N為2時(shí),出水NO_3~--N均值達(dá)到了41.10 mg/L。(2)不同C/N進(jìn)水條件下SBR系統(tǒng)對(duì)E_1和E_2的去除率較高,均可達(dá)到95%以上。但是其對(duì)EE_2的去除率較低,僅為67.69%,這可能是因?yàn)锳OB的共代謝作用對(duì)EE_2的降解能力較弱,進(jìn)而使得EE_2的去除效率比E_1和E_2低很多。(3)C/N為5和8的兩個(gè)SBR系統(tǒng)中微生物的豐富度均高于C/N為2和11兩種極端比值情況下的,但C/N為2和11的兩個(gè)SBR系統(tǒng)中微生物的種群多樣性均高于C/N為5和8兩種情況下的,說明C/N為2和11兩個(gè)系統(tǒng)中的優(yōu)勢(shì)微生物占總生物量比重較大。硝化細(xì)菌隨著C/N的升高而不斷降低,異養(yǎng)菌的數(shù)量則隨著C/N的升高而顯著升高。(4)活性污泥對(duì)雌激素的吸附能力為:EE_2E_1E_2。吸附能力的強(qiáng)弱與雌激素的Kow值以及分子結(jié)構(gòu)有關(guān),且低溫下吸附效果優(yōu)于高溫下。E_1、E_2和EE_2三種雌激素在10℃和20℃的吸附等溫線均符合Freundlic吸附等溫線,其Freundlich吸附常數(shù)K_F值隨著溫度的增加而降低,且三種雌激素的?H均小于0,這些結(jié)果說明該吸附反應(yīng)為放熱反應(yīng)。三種雌激素的?G均在-20~0 kJ/mol之間,說明吸附反應(yīng)均是自發(fā)進(jìn)行,且以物理吸附為主。(5)4℃的情況下可以有效抑制活性污泥中異養(yǎng)菌的活性,加入ATU后,活性污泥中硝化細(xì)菌的活性也能被抑制住。與不加ATU的活性污泥相比,加入ATU的活性污泥使E_1的去除率降低15%,使E_2的去除率降低18%,而加ATU和不加ATU的水中EE_2的濃度均變化不大。這說明AOB的共代謝對(duì)E_1和E_2的生物降解起了重要作用,而對(duì)EE_2的生物降解作用微乎其微。
【圖文】：

污泥的對(duì)常規(guī)指標(biāo)及雌激素方法置及運(yùn)行條件世園會(huì)污水處理廠灰水 MBR 池污泥，實(shí)驗(yàn)機(jī)玻璃制成，有效容積為 5L，本試驗(yàn)采用 反應(yīng)器并列運(yùn)行。 SBR 系統(tǒng)每天運(yùn)行 2 個(gè)缺氧時(shí)間段為 3h，好氧時(shí)間段為 6h，其余O 為 3~4 mg /L ，PH: 7~9，SRT: 20 d，，培水溫: 20 ℃。污泥馴化培養(yǎng)的時(shí)間為一個(gè)月活性污泥反應(yīng)器 SBR 裝置如圖 2-1 所示。

相萃取進(jìn)行樣品前處理，使用LC快過濾，如不能及時(shí)固相萃取，膜過濾；過濾后，用量筒取相應(yīng)假如不能及時(shí)進(jìn)行下一步處理，化：依次用 10mL 甲醇、10mL in 后，關(guān)閉真空泵，萃取柱放置
【學(xué)位授予單位】：青島理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2672147