【摘要】：隨著工業(yè)的快速發(fā)展,酚類物質(zhì)被廣泛應(yīng)用于各行各業(yè)。大量排放的含酚廢水會污染到各類淡水流域包括地下水等,威脅地球上生物的生存。由于酚類廢水可生化性差,目前多采用高級氧化方式。芬頓法是近年來廣泛采用的高級氧化技術(shù),具有氧化能力強(qiáng)、操作方便、反應(yīng)迅速、反應(yīng)條件溫和、反應(yīng)特性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)。然而普通Fenton法存在催化劑利用率低、pH適用范圍窄、處理成本較高等問題。據(jù)報道,磁場對自由基有明顯作用,磁強(qiáng)化芬頓反應(yīng)可以一定程度改善傳統(tǒng)芬頓法的缺陷;此外,表面經(jīng)過修飾改性的催化材料較未改性的催化劑有著更好的降解效果和穩(wěn)定性,可以推測在磁場強(qiáng)強(qiáng)化芬頓體系中采用改性催化材料能夠多層次提高體系對污染物的氧化能力。本課題以配制好的對苯二酚模擬廢水為目標(biāo)廢水,對三種傳統(tǒng)催化材料(FeSO_4粉末、還原鐵粉、Fe_3O_4顆粒)進(jìn)行單變量因素實(shí)驗、正交實(shí)驗、磁化實(shí)驗,可以得出三個體系最佳反應(yīng)條件分別為:pH為3、H_2O_2投加量為1.0mL、FeSO_4·7H_2O投加量為100mg反應(yīng)時間為10min;pH為3、H_2O_2投加量為0.35mL、Fe單質(zhì)投加量為80mg、反應(yīng)時間為30min;pH為3、H_2O_2投加量為0.6mL、Fe_3O_4投加量為180mg、反應(yīng)時間為30min。三種催化劑最適磁感應(yīng)強(qiáng)度分別為20.92mT、20.92mT、12.53mT,磁場對Fe_3O_4的強(qiáng)化效果最明顯。制備納米Fe_3O_4顆粒并采用TMAH和EDTA對其進(jìn)行表面修飾,考察催化劑改性前后的效果以及穩(wěn)定性,并對實(shí)際廢水進(jìn)行應(yīng)用,可以知道納米Fe_3O_4經(jīng)過TMAH和EDTA共同修飾后,顆粒粒徑在10-15nm之間,團(tuán)聚現(xiàn)象減少,分散性提高;改性催化劑構(gòu)成的類Fenton體系的最佳條件參數(shù)為pH為3.5、改性催化劑投加量為150mg、H_2O_2投加量為0.5mL、反應(yīng)時間為30min;5種催化劑最佳磁感應(yīng)強(qiáng)度均為12.53mT,5#Fe_3O_4的磁場強(qiáng)化效果最好,經(jīng)過8次循環(huán)使用后,循環(huán)使用穩(wěn)定性最高;處理實(shí)際廢水時整體的去除效果次序規(guī)律是5#Fe_3O_4磁后Fe_3O_4磁后5#Fe_3O_4磁前≥1#Fe_3O_4Fe_3O_4磁前,表明顆粒表面改性以及磁場強(qiáng)化實(shí)現(xiàn)了對該類芬頓體系的雙重強(qiáng)化效果,此外,5#Fe_3O_4加持磁場后使用6次后去除率仍在60%以上,循環(huán)使用穩(wěn)定性同樣是最高。采用5#改性催化劑構(gòu)成的磁強(qiáng)化芬頓體系突破了傳統(tǒng)的芬頓方法pH適用范圍窄、催化劑利用率低且無法回收等問題的限制,為芬頓組合技術(shù)研究提供理論基礎(chǔ)和指導(dǎo)方向。
【圖文】：

外光譜和 Zeta 電位的分析。（3）任務(wù)三：將改性后的五種催化劑在相同條件下進(jìn)行芬頓實(shí)驗處理模擬廢水，考察不同改性方法以及不同因素影響下的處理效果；進(jìn)行磁化實(shí)驗，比較有無磁場的處理效果，考察催化劑改性后對磁場的敏感程度；并根據(jù)回收的次數(shù)和效率考察各種催化劑重復(fù)利用的穩(wěn)定性。采用不同環(huán)境下的催化劑（Fe3O4、Fe3O4磁前、1# Fe3O4、5# Fe3O4磁前、5#Fe3O4磁后）構(gòu)成的類芬頓體系處理實(shí)際廢水，考察不同環(huán)境下的催化劑（Fe3O4、Fe3O4磁前、1# Fe3O4、5# Fe3O4磁前、5#Fe3O4磁后）對實(shí)際廢水的處理效果，并進(jìn)行對比分析，同時考察它們在外磁場作用下的沉淀分離效果以及循環(huán)回收穩(wěn)定性，最后進(jìn)行最終磁強(qiáng)化芬頓技術(shù)工況參數(shù)和傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)的多角度對比，確定磁強(qiáng)化芬頓體系降解含酚廢水提升效果。本課題技術(shù)路線如圖 1-1 所示。

因素變量實(shí)驗，考察體系的 ph、催化劑投量、過氧化氫投量、反應(yīng)時間降解模擬含酚廢水的影響；進(jìn)行正交實(shí)驗和磁強(qiáng)化芬頓實(shí)驗，考察最佳同催化劑的磁敏感程度以及磁強(qiáng)化效果；最后進(jìn)行三種催化劑多角度的對 單因素變量的影響.1 體系 pH 對降解模擬含酚廢水的影響采用普通 Fenton 法處理 100mL 模擬含酚廢水（COD=900-1000mg/L），O4-芬頓體系反應(yīng)條件為：H2O2投加量為 0.8mL、FeSO47H2O 投加量為 10時間為 20min；Fe-芬頓體系反應(yīng)條件為：H2O2投加量為 0.35mL、Fe 單為 80mg、反應(yīng)時間為 20min；Fe3O4-芬頓體系反應(yīng)條件為：H2O2投加L、Fe3O4投加量為 180mg、反應(yīng) 30min。測定不同 pH（1、3、5、7、9濾液的 COD，，計算對苯二酚去除率，結(jié)果見圖 3-1。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703

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本文編號：2669469