【摘要】：過去30年間,珠三角地區(qū)經(jīng)濟持續(xù)發(fā)展、城市規(guī)模迅速擴張,導(dǎo)致該地區(qū)空氣污染問題日益突出。盡管近幾年來,珠三角地區(qū)的顆粒物污染控制已取得不錯成效,但顆粒物仍是當前影響珠三角范圍較廣、次數(shù)較多的大氣污染物。顆粒物污染難治理的主要原因是其來源復(fù)雜,二次污染及區(qū)域傳輸對其影響較大。因此,開展全面的顆粒物污染來源解析顯得尤為重要。本研究以珠三角地區(qū)有史以來空間覆蓋率較高的PM_(2.5)和時間跨度較長的PM_(10)組分數(shù)據(jù)庫為研究對象,建立了評估顆粒物組分監(jiān)測數(shù)據(jù)的不確定度方法體系,準確識別珠三角顆粒物污染來源,并在此基礎(chǔ)上從顆粒物污染來源的時空分布、長期變化趨勢、本地污染與區(qū)域傳輸對顆粒物污染影響等方面,全面分析了珠三角顆粒物污染來源。主要工作和結(jié)論如下:首先,首次建立了評估顆粒物組分監(jiān)測數(shù)據(jù)不確定度的方法體系,該方法體系對于提高PMF模型源解析結(jié)果的準確性具有重要意義。在本研究中利用該方法體系得到了珠三角PM_(2.5)最佳的因子譜圖、將香港PM_(10)利用常規(guī)方法無法分離的生物質(zhì)/煤燃燒污染源分離成兩個因子,為準確分析珠三角顆粒物污染來源奠定了良好基礎(chǔ)。其次,將解析的顆粒物污染來源貢獻與后向軌跡結(jié)合,建立了定量識別本地與非本地貢獻的新方法并應(yīng)用于珠三角顆粒物本地排放與區(qū)域傳輸影響的研究。結(jié)果表明:2015年珠三角PM_(2.5)非本地貢獻占到了總濃度的一半以上,相比于香港和澳門的站點,廣東省內(nèi)陸城市的站點PM_(2.5)本地貢獻占比相對較高。因此,建議廣東省在對大氣污染進行治理時不僅要加強區(qū)域間的合作,也要注重對本地污染的防控。分析1998~2015年香港荃灣站點PM_(10)本地與非本地貢獻的長期變化趨勢表明:非本地貢獻占到了PM_(10)總濃度的43%~71%,大多數(shù)年份占比在60%左右,污染物的外來傳輸對香港大氣污染的影響較為嚴重,開展區(qū)域或跨區(qū)域的大氣污染防治是非常有必要的。再次,依據(jù)不同站點在同一時間聚類軌跡的異同,研究了2015年珠三角空氣域(Air-shed)分區(qū)及不同空氣域內(nèi)PM_(2.5)本地貢獻與區(qū)域傳輸?shù)奶卣�。結(jié)果表明:珠三角超過一半的時間處于同一個空氣域。當形成兩個空氣域時,一般一個空氣域主要包括內(nèi)陸城市,另一個主要是沿海城市。內(nèi)陸城市形成的空氣域在春季、夏季和秋季PM_(2.5)濃度相對較高,而在沿海的空氣域中,冬季相對較高。在冬季,沿海的空氣域?qū)Ω＝ㄑ匕兜拈L程輸送較為敏感,而處在內(nèi)陸的空氣域則與江西方向相對較短的距離輸送有關(guān)。不同的空氣域有明顯的本地和非本地貢獻的差別,因此,應(yīng)根據(jù)不同空氣域的污染物傳輸特點制定相應(yīng)的控制措施。最后,本研究利用PSCF法分析了香港荃灣站點PM_(10)污染來源的潛在源貢獻區(qū)域。結(jié)果表明:珠三角中心和粵東北地區(qū)、江西中部地區(qū)、福建省、安徽和江蘇省的南部是荃灣站點污染傳輸通道,香港政府應(yīng)加強與這些地區(qū)的大氣污染的聯(lián)防聯(lián)控。本研究較為全面地分析了珠三角顆粒物污染來源,為珠三角地區(qū)制定大氣污染防控措施提供新思維、新方法,對珠三角地區(qū)開展有針對性的區(qū)域內(nèi)部及外部的大氣污染防控提供了科學(xué)依據(jù)和指導(dǎo)。
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圖 1-1 研究技術(shù)路線圖Fig. 1-1. Technical road map for the study1.4 本研究創(chuàng)新點（1）建立了易操作、可行性強的評估監(jiān)測數(shù)據(jù)的不確定度方法體系，從而提高了PMF 源解析結(jié)果的準確性和科學(xué)性。（2）利用珠三角地區(qū)有史以來覆蓋率最廣的 PM2.5同步采樣組分數(shù)據(jù)庫，系統(tǒng)分析了珠三角 PM2.5污染來源及其時空分布，建立識別本地與非本地污染來源的新方法，首次探討了珠三角不同空氣域的污染傳輸特征，并研究了不同空氣域?qū)Σ煌廴緜鬏斖ǖ赖拿舾行�。�?）利用珠三角地區(qū)時間跨度最長的 PM10組分數(shù)據(jù)庫，研究了 PM10顆粒物污染來源的變化趨勢，并首次將顆粒物污染來源貢獻與 PSCF 法結(jié)合，，研究各污染來源潛在源區(qū)，為珠三角開展更精細化的區(qū)域或跨區(qū)域顆粒物污染防控提供參考和依據(jù)。

第二章 數(shù)據(jù)與方法表 2-2 1998~2015 年 PM10各監(jiān)測站數(shù)據(jù)缺失情況Tab. 2-1 Sampling information at the seven PM10speciation monitoring stations in HK站點 樣品數(shù)（個） 開始時間 結(jié)束時間 數(shù)據(jù)缺失時間元朗 1086 1998/1/2 2015/12/28東涌 1005 1999/4/3 2015/12/28荃灣 1062 1998/1/3 2015/12/28 2003/2/6~2003/8/2深水W

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