【摘要】：蒙脫土和高嶺土是土壤或沉積物中最重要的粘土礦物成分,其對極性有機(jī)污染物的吸附影響著污染物在地下水環(huán)境中的運(yùn)移。本研究選取環(huán)境中檢出率較高的磺胺類抗生素甲氧芐氨嘧啶(TMP)為極性有機(jī)污染物代表,通過批實(shí)驗(yàn)方法,探究了無機(jī)陽離子和氨基酸共存條件下TMP在高嶺土與蒙脫土上的吸附/解吸行為特征。主要結(jié)論如下:(1)溶液pH能夠改變TMP的存在形態(tài)以及粘土礦物表面性質(zhì),從而導(dǎo)致粘土礦物吸附TMP的機(jī)理不同。溶液pH小于粘土礦物的pH_(pzc)時(shí),粘土礦物表面帶正電,陽離子交換作用為陽離子態(tài)TMP在粘土礦物上的吸附機(jī)理;溶液pH大于粘土礦物的pH_(pzc)時(shí),粘土礦物表面帶負(fù)電,陽離子交換作用和靜電引力主導(dǎo)陽離子態(tài)TMP的吸附;分子態(tài)TMP的吸附機(jī)理則以氫鍵作用為主。(2)二價(jià)陽離子態(tài)TMP在蒙脫土上的解吸存在滯后性,其解吸率小于10%,這可能是由于它更易進(jìn)入蒙脫土層間,與層間離子發(fā)生交換作用,而層間結(jié)構(gòu)中的TMP較難被釋放出來;溶液中分子態(tài)TMP為主導(dǎo)時(shí),解吸不存在滯后性,解吸率較高(56%)。(3)由于平衡后體系pH的不同,TMP在蒙脫土體系主要以分子態(tài)存在而在高嶺土體系主要以陽離子態(tài)存在,Na~+對TMP在蒙脫土和高嶺土上吸附的影響存在差異。隨著離子強(qiáng)度(0 M~0.05 M)的增大,受鹽析效應(yīng)影響,分子態(tài)TMP在蒙脫土上的吸附量略微增加;由于Na~+競爭作用的存在,陽離子態(tài)TMP在高嶺土上的吸附量明顯減少。(4)丙氨酸和賴氨酸對TMP在高嶺土上的吸附與解吸的影響不同。帶正電的賴氨酸通過占據(jù)吸附位點(diǎn)抑制了吸附,而偶極離子丙氨酸通過增大高嶺土表面電負(fù)性,促進(jìn)了TMP在高嶺土上的吸附。賴氨酸共存時(shí)TMP在高嶺土上的解吸有明顯的滯后性,解吸液中添加賴氨酸使得解吸滯后性減弱。賴氨酸比丙氨酸多一個(gè)氨基,使其能更有效地與高嶺土結(jié)合而與TMP競爭吸附位點(diǎn)。
【圖文】：

圖 2-1 不同 pH 條件下 TMP 賦存形態(tài)百分比表 2-2 高嶺土和蒙脫土的主要性質(zhì)[a]化學(xué)組成式CEC(cmol/kg）比表面積（m2/g）Al4(Si4O10)(OH)83 ~ 15 6.382 M0.35(A133Mg0.7)Si8O20(OH)480 ~ 120 50.314 [a]:(吳沙沙, 2014)；[驗(yàn)方法MP 在粘土礦物上的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)液初始濃度設(shè)為 1 mg/L，用微量注射器將一定的 TMP

圖 2-3 蒙脫土吸附 TMP 的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)中的 pH 變化（背景溶液為 0.01 M NaCl，溫度為 25 ± 1℃）著粘土礦物表面帶電性和有機(jī)污染物的賦存形物上的吸附/解吸作用。TMP 具有含氮官能團(tuán)能以陽離子態(tài)存在。pH 大于 6.76 時(shí)，TMP 分76 時(shí)，則主要以陽離子態(tài)存在（圖 2-1）。TMP響顯著，由于蒙脫土和高嶺土結(jié)構(gòu)的不同，吸始 pH 為 2.5 ± 0.1 時(shí)，TMP 全部為陽離子態(tài)始 pH 為 6.0 ± 0.1 時(shí)，陽離子態(tài) TMP 占 82％ pH 為 11.0 ± 0.1 時(shí)，TMP 全部為分子態(tài)（圖言，溶液初始 pH 為 2.5 ± 0.1 時(shí)，平衡后 pH0 20 40 60 80t (h)
【學(xué)位授予單位】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X132

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本文編號：2665735