【摘要】：本文針對目前高濃度氯離子廢水降解效率有待提高的現(xiàn)狀,將電化學氧化技術和氯堿工業(yè)陽極技術相結合,制備了兩種新型的氯離子氧化降解催化電極材料,即活性炭負載Ru/Ti/AC催化劑和活性炭負載Ru/Ti/Co/AC催化劑,研究了兩種不同電極催化材料對模擬高濃度氯離子廢水的氧化降解性能,通過對制備工藝參數(shù)以及電化學降解工藝參數(shù)的優(yōu)化,有效提高了氯離子氧化降解效率,并在此基礎上以電廠脫硫廢水為例進行了中試放大實驗,并取得較好的中試效果。首先,通過硝酸浸泡加上超聲波處理得到活化后的活性炭AC,并以此為載體,通過溶膠凝膠法制備得到AC負載Ru、Ti氧化物催化氧化電極材料。將此電極作為陽極,用于高濃度氯離子廢水的電催化氧化降解,探索了活性炭預處理條件和Ru/Ti比、模擬廢水酸堿度、電流的密度等對氯離子廢水氧化降解效果的影響。通過SEM、EDS、BET對電極進行表征。研究發(fā)現(xiàn),活化處理后活性炭具有更大的中孔面積,其上負載的催化材料分散更加均勻;Ru/Ti/AC陽極處理模擬廢水相比于AC電極性能大大提高。最佳制備工藝參數(shù)為Ru/Ti比3:7,焙燒溫度400℃,焙燒時間4h,以pH=7,Cl-濃度12000mg/L的CaCl2溶液為模擬氯離子廢水,電催化氧化降解時間為120min時,可以獲得83.1%氯離子去除率。由于Ru為貴金屬催化材料,成本昂貴,在Ru/Ti/AC陽極材料的基礎上,添加部分Co代替Ru,制備得到Ru/Ti/Co/AC復合電極,研究了電極性能。通過SEM、EDS、XRD對電極粒子進行表征。Co成功負載于催化材料中,隨著Co含量增加,材料顆粒尺寸減小,當Ru:Ti:Co摩爾比為2:7:1時,Ru0.2Ti0.7Co0.1-AC氯離子降解效率大于為添加Co的Ru0.3Ti0.7-AC電極,以pH=7,Cl-濃度12000mg/L的CaCl2溶液為模擬氯離子廢水,電催化氧化降解時間為120min時,達到了91.25%的氯離子去除率;通過AST加速壽命實驗發(fā)現(xiàn)在各不同釕鈦鈷比催化材料樣品中,Ru0.2Ti0.7Co0.1-AC在保持最高氯離子降解效率的同時,有更好的使用壽命。根據(jù)電廠脫硫廢水處理外排水含有大量氯離子的水質特點,本文自行設計了一套氯離子廢水處理中試裝置。中試試驗結果表明,在使用Ru/Ti/Co氧化物作為陽極催化材料對脫硫廢水進行處理,初始脫硫廢水外排水氯離子濃度12818mg/L,電化學催化降解時間120min,電流密度400mA/dm2,中試試驗出水水質氯離子濃度降為978.42mg/L,去除率92.37%,達到國家一級排放標準,催化材料循環(huán)兩個月更換一次,綜合處理成本約1元/m2,運行成本低。通過中試也發(fā)現(xiàn)了本技術的缺點:用于電化學處理脫硫廢水的缸式電解槽中的陽極室與陰極室之間的離子透過膜易被阻塞失效,因此在預處理階段采取更合理的工程設計和技術方案是該項技術今后需要主要研究的主要方向。
【圖文】：

但需要進一步研究現(xiàn)場條件下對電滲析膜易結垢的問題。逡逑Ｂｕｍｊｏｏ邋Ｋｉｍ邋等［５９】提出邋了新的（Ｉｏｎ邋Ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ邋Ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ邋離子濃縮極化）逡逑電脫氯技術，采用多級操作，能效更高，如圖１－１所示，，其中稀釋和濃縮物流在逡逑膜之間生成，然后在末端通過分叉通道分開，電脫氯處理氯離子濃度高達逡逑］００，０００ｍｇ／Ｌ的模擬廢水，具有高達７０％的氯去除率。逡逑ａ邐ｂ邐邐邐－ｒｍ逡逑ＣａＭＳｔｔｔｒａｔｅ逡逑０邋ｍ邋Ｄ邐－邐一逡逑．邐Ｖ邋■■■■■ｆｉｋ－＊＊＊＊＊＂＊＇＊＊＊＊＊＊邋—＇名＂■逡逑Ｃａｔｉｉｏｄｅ邐ｃａｔｈｏｄｅ邐１邋丨丨ｍ逡逑圖１－１離子濃縮電滲析法示意圖逡逑雖然電滲析法有很好的氯離子去除效果，但此技術目前很少工業(yè)化，還停留逡逑在實驗室階段。就目前的研究來看，電滲析技術仍然有它的局限性＿６１】：①為保逡逑證電極有良好的導電性，電吸附技術所使用的電極都很薄，制成的電極一般在逡逑ｌ－４ｍｍ左右，工業(yè)化操作不方便；②吸附材料制成電極時，吸附材料被做成一逡逑塊板，總體比表面積不是很大，吸附效果不明顯；③電極材料自身性能嚴重影響逡逑電吸附技術效果

制作方法見２．３．２，陰極為惰性電極－純活性炭，投影面積為６ｃｍＸ３ｃｍ，逡逑電源為恒流電源，可調節(jié)范圍為０Ａ－２Ａ，容器上部裝有圓錐形上蓋通過導管連接逡逑到裝有５％ＮａＯＨ溶液的容器，收集電解過程產(chǎn)生氣體。如圖２－１所示逡逑Ｈ錐形上蓋一＾導氣管逡逑—邐邋｜邐—洛液逡逑＾邋怛流電＊邐＾邋二￣＂逡逑裝填催化劑逡逑陽極電極、ｉ敘逡逑ｆ邋？邋Ｉ邐＿＿邐Ｌ＿＿逡逑惰性陰極逡逑２氣出水口逡逑圖２－１小試實驗裝置逡逑２．４實驗內容逡逑２．４．１邋ＡＣ預處理條件分析逡逑將活性炭置于濃度為0．ｌｍｏｌ／Ｌ的ＨＮＣｈ溶液中，采用４０ｋＨｚ，邋１００Ｗ超聲探逡逑１７逡逑
【學位授予單位】：湖北大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TQ426;X773

【參考文獻】

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本文編號：2664993