發(fā)布時(shí)間：2020-05-15 08:11

【摘要】：在乏燃料后處理流程中,高放廢液(HLLW)由于含有長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物和錒系元素等而具有強(qiáng)放射性、強(qiáng)毒性和高釋熱率等特點(diǎn),因此需要從HLLW中分離出這些核素。在分離過(guò)程中,由于錒系和鑭系元素在化學(xué)性質(zhì)上比較相似而易發(fā)生共萃現(xiàn)象,通過(guò)對(duì)不同類型萃取劑萃取性能的研究,發(fā)現(xiàn)酰胺莢醚類萃取劑對(duì)An(Ⅲ)、Ln(Ⅲ)和其他裂片元素都有很好的萃取能力,并且具有穩(wěn)定的化學(xué)性能、耐輻照、可以燃燒、燃燒產(chǎn)物不會(huì)產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點(diǎn)。本文以二甲基二辛基雙酰胺莢醚(DMDODGA)為萃取劑,40/60(V/V)%正辛醇/煤油為稀釋劑,分別從硝酸水溶液中萃取Zr(Ⅳ)和Ln(Ⅲ),考察了在初始水相硝酸濃度、萃取劑濃度以及溫度等不同實(shí)驗(yàn)條件下DMDODGA萃取劑對(duì)金屬離子萃取行為的影響。通過(guò)DMDODGA對(duì)Zr(Ⅳ)的萃取實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)以下研究結(jié)果:(1)在不同初始水相酸度范圍內(nèi),DMDODGA對(duì)Zr(Ⅳ)的萃取分配比D隨硝酸濃度的增加而增大,當(dāng)硝酸濃度達(dá)到3.0mol/L之后,其分配比D開(kāi)始隨硝酸濃度的增大而減小;(2)在不同萃取劑濃度范圍內(nèi),DMDODGA對(duì)Zr(Ⅳ)的萃取分配比D隨萃取劑濃度的增加而增大;通過(guò)斜率法研究了DMDODGA對(duì)金屬的萃取機(jī)理,其萃取反應(yīng)的機(jī)理為:在不同初始水相酸度下,金屬元素與DMDODGA配位絡(luò)合數(shù)不同;在0.3mol/L、1.0mol/L、3.0mol、L和5.0mol/L的酸度下,Zr(Ⅳ)與DMDODGA配位絡(luò)合數(shù)分別為2.3、1.1、1.0和0.7;(3)在不同溫度范圍下,DMDODGA萃取劑對(duì)Zr(Ⅳ)的萃取反應(yīng)均為放熱反應(yīng),其萃取分配比D隨溫度的增加而減少,即在低溫下有利于萃取反應(yīng)進(jìn)行。通過(guò)DMDODGA對(duì)Ln(Ⅲ)的萃取實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)以下研究結(jié)果:(1)在不同初始水相酸度范圍內(nèi),DMDODGA對(duì)La(Ⅲ)、Pr(Ⅲ)和Sm(Ⅲ)的萃取分配比D則隨硝酸濃度的增加而增大,當(dāng)硝酸濃度達(dá)到3.0mol/L之后,其分配比D開(kāi)始隨硝酸濃度的增大而減小,但是DMDODGA對(duì)Tb(Ⅲ)的萃取分配比D卻隨著硝酸濃度的增加而一直增大;(2)在相同的初始水相酸度下,DMDODGA對(duì)Ln(Ⅲ)的萃取分配比D隨Ln(Ⅲ)的原子序數(shù)的增加而增大;(3)在不同萃取劑濃度范圍內(nèi),DMDODGA對(duì)Ln(Ⅲ)的萃取分配比D隨萃取劑濃度的增加而增大。在0.1mol/L、1.0mol/L和3.0mol的酸度下,La(Ⅲ)的配位絡(luò)合數(shù)分別為1.2、2.2和1.9,Pr(Ⅲ)的配位絡(luò)合數(shù)分別為2.5、2.5和2.7,Sm(Ⅲ)的配位絡(luò)合數(shù)分別為1.8、2.8和2.9,Tb(Ⅲ)的配位絡(luò)合數(shù)分別為3.4、2.5和2.7;(4)在不同溫度范圍下,DMDODGA萃取劑對(duì)Ln(Ⅲ)的萃取反應(yīng)均為放熱反應(yīng),其萃取分配比D隨溫度的增加而減少,即在低溫下有利于萃取反應(yīng)進(jìn)行。
【圖文】：

溶劑中的溶解性能會(huì)得到鏈取代基來(lái)替代時(shí)，可以萃取劑在有機(jī)溶劑中的溶來(lái)的空間位阻效應(yīng)，，在釋劑，以二甲基二辛基通過(guò)研究為 HLLW 處理以新型非對(duì)稱取代雙酰胺 40/60（V/V）%正辛醇劑濃度以及溫度等因素新型萃取劑在 HLLW 中

圖 2.1 DMDODGA 的結(jié)。表2.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器規(guī)格 GL-88B 元素型 1840A 90 型 LG16B JA5003N ZDJ-4A DC-0506
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TL941.1;X771;O658.2

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2664727