【摘要】：隨著工業(yè)化和城市化的進(jìn)展,重金屬離子對水環(huán)境的污染愈發(fā)嚴(yán)重。吸附法作為一種常用的去除水中重金屬離子的方法,其操作方法簡單方便,吸附材料廉價易得,吸附效果高效快速。其中,吸附劑是吸附法的關(guān)鍵,研究開發(fā)高效廉價、性能優(yōu)異的吸附劑是吸附法推廣應(yīng)用的重要步驟。水滑石,又稱層狀雙金屬氫氧化物(LDHs),具有較大的層間空間、可調(diào)變的主體層板和可交換層間陰離子等性質(zhì),是一種去除廢水中重金屬離子的有效吸附劑。但由于LDHs納米離子易團(tuán)聚、不易分離、機(jī)械強度差,限制了它在吸附領(lǐng)域的應(yīng)用。殼聚糖(CS)和β-環(huán)糊精(β-CD)作為天然高分子材料,具有環(huán)境友好、來源廣泛、價廉易得且官能團(tuán)豐富等特點。將CS和β-CD用于LDHs的功能化改性,不僅可克服LDHs的缺點,還可引入天然高分子材料豐富的官能團(tuán),使復(fù)合材料能夠在協(xié)同效應(yīng)下發(fā)揮出更優(yōu)異的吸附性能。因此,本文采用乳化交聯(lián)法合成了CS-LDH和β-CD-CS@LDH納米復(fù)合材料,并將其用于對水中重金屬Pb(II)、Cd(II)和Cr(VI)的去除,研究結(jié)果如下:(1)采用乳化交聯(lián)法合成了CS-LDH納米復(fù)合材料,經(jīng)環(huán)氧氯丙烷交聯(lián)的CS與Mg-Al-LDH基體復(fù)合形成CS-LDH。X射線衍射(XRD)、傅立葉變換紅外光譜(FTIR)、能量色散譜(EDS)和X光電子能譜(XPS)分析表明,CS-LDH含有豐富的氨基、羥基和酰胺基等表面官能團(tuán),掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)表征和比表面積測定(BET)表明,CS-LDH呈疏松多孔的層狀結(jié)構(gòu),比表面積為80.6 m~2/g。以Pb(II)和Cd(II)為目標(biāo)重金屬離子,考察了CS-LDH的吸附能力。采用批次實驗研究了吸附劑用量、初始溶液pH值和接觸時間對吸附效果的影響,CS-LDH的最佳用量為0.05 g,對Pb(II)的吸附在10 min內(nèi)快速達(dá)到吸附平衡,對Cd(II)的吸附60 min后達(dá)到吸附平衡,溶液pH值在3以上時,吸附過程幾乎不受影響。CS-LDH對Pb(II)和Cd(II)的吸附能力明顯強于單獨的CS和Mg-Al-LDH,吸附容量分別可達(dá)到333.3 mg/g和140.8 mg/g。動力學(xué)數(shù)據(jù)符合擬二級動力學(xué)模型,等溫線數(shù)據(jù)符合Langmuir吸附等溫線模型。吸附機(jī)理為化學(xué)沉淀、表面絡(luò)合和同晶置換。(2)采用乳化交聯(lián)法合成了β-CD-CS,然后將β-CD-CS包裹在Mg-Al-LDH表面,制備了β-CD-CS@LDH納米復(fù)合材料。FTIR、XRD、SEM、TEM和XPS表征結(jié)果表明,β-CD-CS成功的附著在Mg-Al-LDH的表面,呈疏松多孔的層狀結(jié)構(gòu),含有豐富的-NH_2、-OH和O-C=O等表面官能團(tuán)。采用批次實驗研究了β-CD-CS@LDH和CS-LDH兩種材料對水溶液中Cr(VI)的吸附行為,吸附能力均優(yōu)于未負(fù)載聚合物的Mg-Al-LDH,并且β-CD-CS@LDH對Cr(VI)的吸附量比CS-LDH的吸附量大,溶液pH值對吸附效果的影響較大,在pH值為2左右吸附效果最好。動力學(xué)數(shù)據(jù)符合擬二級動力學(xué)模型,等溫線數(shù)據(jù)符合Langmuir吸附等溫線模型,β-CD-CS@LDH和CS-LDH吸附容量分別達(dá)48.27 mg/g和23.70 mg/g。用FTIR、Zeta電位、XRD和XPS等表征分析了吸附機(jī)理,討論得出吸附機(jī)理主要為表面絡(luò)合、靜電吸引和層間陰離子交換。吸附/解吸再生實驗表明β-CD-CS@LDH和CS-LDH兩種材料對Cr(VI)的吸附有較好的重復(fù)利用性能,是一種適用于廢水中Cr(VI)處理的吸附劑。本文以Mg-Al-LDH為基礎(chǔ)材料,用天然高分子材料CS和β-CD對其進(jìn)行功能化改性,分別獲得了CS-LDH和β-CD-CS@LDH納米復(fù)合材料,并用來吸附水溶液中的重金屬離子(Pb(II)、Cd(II)和Cr(VI)),表現(xiàn)出良好的吸附性能。吸附機(jī)理的微觀研究為去除實際廢水中的重金屬離子提供了一定的理論基礎(chǔ),具有較大的應(yīng)用價值。
【圖文】：

2.4.3 SEM、EDS 及 TEM 表征圖 2.3 Mg-Al-LDH（a, c, e）和 CS-LDH（b, d, f）的 SEM 圖像和 EDS 分析用 SEM 表征對 Mg-Al-LDH 和 CS-LDH 的形貌進(jìn)行了研究，其結(jié)果如圖 2.3 所示。圖 2.3a 和 2.3c 顯示，單一的 Mg-Al-LDH 納米材料呈大小均勻的球形結(jié)構(gòu)，直徑約為5~20 μm。Mg-Al-LDH 與 CS 結(jié)合形成 CS-LDH 復(fù)合材料后，球狀結(jié)構(gòu)被破壞，變?yōu)槭杷啥嗫椎膶訝罱Y(jié)構(gòu)（圖 2.3b 和 2.3d），增大了吸附材料的比表面積，明顯有利于對重金屬離子的吸附。利用 EDS 分別對 Mg-Al-LDH（圖 2.3e）和 CS-LDH（圖 2.3f）進(jìn)行元素分析。其中，二者的鎂、鋁、氧元素含量基本相同，與 CS 復(fù)合后形成的 CS-LDH，氮和碳元素的含量分別從 1.4%增加到 3.2%，從 14.2%增加到 21.3%

此外，由圖 2.4e 和 2.4f 可以看到，Mg-Al-LDH 和 CS-LDH 的晶格條紋分nm 和 0.202nm，這與 Mg-Al-LDH 晶相中的的 018 平面（d=0.198nm，2θ=45S-LDH 的（018）平面（d=0.197 nm，，2θ=45.88°）的間距相當(dāng)。
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703

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本文編號：2663807