【摘要】：環(huán)境治理是當(dāng)今社會(huì)面臨的一個(gè)重要課題,其中大氣污染物中最常見(jiàn)的有硫化物、氮化物和碳化物。它們對(duì)人體健康、環(huán)境造成了嚴(yán)重的危害。研究發(fā)現(xiàn),沸石是一種良好的吸附劑,可以用于有毒氣體的吸附分離。本文首先利用分子模擬研究95種全硅沸石在常溫下不同壓力時(shí)對(duì)6種常見(jiàn)有毒氣體SO_2、H_2S、NH_3、NO_2、CO、NO的純組分吸附,然后研究95種全硅沸石對(duì)SO_2/N_2/O_2以及H_2S/N_2/O_2三元混合物的吸附分離,最后研究6種含金屬離子的X型沸石對(duì)H_2S/N_2/O_2三元混合物的吸附分離。在分子尺度上研究了沸石結(jié)構(gòu)對(duì)其吸附分離6種有毒氣體的影響,利用巨正則系綜蒙特卡洛(GCMC)模擬方法來(lái)計(jì)算每種沸石對(duì)各氣體的吸附量,并畫(huà)出吸附等溫線,篩選出對(duì)有毒氣體具有良好吸附性能的材料。研究發(fā)現(xiàn),在常溫常壓下,對(duì)于單氣體的吸附而言,可接觸比表面積在1600-1800m~2/g,孔徑在6.0-7.0?之間的沸石對(duì)H_2S,NO,NO_2,CO以及NH_3都表現(xiàn)出良好的吸附性能,例如AFY、PAU。而SO_2自身具有很強(qiáng)的相互作用力,更容易吸附在比表面積在1700-2700 m~2/g,孔徑在7.0-14.0?的沸石材料當(dāng)中。在飽和吸附狀態(tài)下,RWY、IRR、JSR、TSC、ITT對(duì)6種常見(jiàn)有毒氣體都表現(xiàn)出良好的吸附性能。在N_2/O_2/H_2S三元混合物體系中,RHO是去除H_2S的最佳材料,吸附選擇性系數(shù)為9.7。其次是MER,AFY,PAU,MOR。在N_2/O_2/SO_2三元混合物體系中,MOR是去除SO_2的最佳材料,吸附選擇性系數(shù)為1264.5,其次是EON,RHO,UFI,MER。另外沸石對(duì)氣體的吸附選擇性系數(shù)與吸附量呈線性關(guān)系,而沸石對(duì)氣體的選擇性系數(shù)與其工作能力呈一元二次函數(shù)關(guān)系。結(jié)果表明:RHO、MOR、MER對(duì)于H_2S、SO_2都有良好的選擇吸附性能,并且這兩種氣體最易吸附在沸石材料中含八元環(huán)的次級(jí)結(jié)構(gòu)中。對(duì)于6種X型沸石來(lái)說(shuō),模擬結(jié)果表明各個(gè)材料的脫硫能力明顯不同,在常溫條件下,含一價(jià)堿金屬離子的分子篩材料對(duì)空氣中硫化氫的吸附性能明顯優(yōu)于含二價(jià)堿金屬離子的分子篩,尤其是含鈉離子的分子篩。本次工作的結(jié)果有助于選擇良好的沸石材料應(yīng)用于吸附有毒氣體的工藝中,在空氣純化以及工業(yè)吸附應(yīng)用方面具有一定的指導(dǎo)意義。
【圖文】：

圖 2.1 巨正則系綜模擬體系圖Fig.2.1 The model system of grand canonical ensemb為巨正則系綜的 Monte Carlo 模擬。GCM可以轉(zhuǎn)化成逸度 f，理想氣體逸度等于壓onte Carlo 模擬方法。很明顯這三個(gè)條件分符合，所以用 GCMC 模擬吸附過(guò)程十料結(jié)構(gòu)的選擇、優(yōu)化改性提供重要的依據(jù)期性邊界條件，分別會(huì)在在 X、Z 和 Y 方插入、刪除、平動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng) 4 種操作。根據(jù)，最初的 n/2 個(gè)構(gòu)象一般會(huì)用來(lái)使體系達(dá)的 n/2 個(gè)構(gòu)象進(jìn)行統(tǒng)計(jì)平均，計(jì)算所需的擬的流程圖。

圖 2.2 MC 模擬流程圖Fig.2.2 The flow chart of Monte Carlo simulation從圖 2.2 中可以知道當(dāng)新構(gòu)型的能量低于當(dāng)前構(gòu)型能量時(shí)，構(gòu)型一定被接收并保存，如果新構(gòu)型的能量大約當(dāng)前構(gòu)型能量時(shí)，則根據(jù)其計(jì)算概率來(lái)接受新構(gòu)型。當(dāng)達(dá)到一定步數(shù)時(shí)，認(rèn)為吸附量基本達(dá)到穩(wěn)定值，停止計(jì)算。對(duì)于巨正則系綜的模擬，蒙特卡洛方法有四個(gè)步驟：插入，，刪除，旋轉(zhuǎn)和平移，并且賦予他們各自的權(quán)重：5: 5: 1: 1[53]。插入是隨機(jī)從文檔從選擇一構(gòu)型來(lái)替換選定的構(gòu)型并且繼承其取向和位置。旋轉(zhuǎn)是選定的目標(biāo)分子繞著過(guò)幾何中心的軸旋轉(zhuǎn) δθ 角度。δθ 滿足-Δx~Δx 發(fā)單一分布（Δx 是最大的旋轉(zhuǎn)角度）。平移是選定的目標(biāo)分子沿一向量平移 δr，δr 滿足從-Δt 到 Δt 的單一分布（Δt 是最大的平移量）。刪除是剔除選定的目標(biāo)分子。當(dāng)模擬開(kāi)始時(shí)，步驟就會(huì)根據(jù)權(quán)重進(jìn)行隨機(jī)選取。選取的步驟會(huì)隨機(jī)地應(yīng)用于任一吸附質(zhì)組分的一個(gè)分子。新的構(gòu)型就會(huì)有它新的能量
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ424.25;X51

【相似文獻(xiàn)】

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1 湯賽;沸石分子篩吸附大氣中有毒污染物的分子模擬研究[D];武漢工程大學(xué);2018年

本文編號(hào)：2660579