【摘要】：汞(Hg)是全球環(huán)境包括巖石圈、水圈、大氣和生物圈中,最常見的有毒重金屬,其毒性早已為人熟知。汞因其易揮發(fā)性、遷移性、生物富集性往往造成難以控制的嚴(yán)重污染問題。汞以多種形態(tài)存在于環(huán)境中,常見的有無機汞、甲基汞、乙基汞、硫柳汞等,其中有機汞毒性更大。針對不同汞形態(tài)其檢測要求不同。生活中涉及使用到的汞形態(tài)也多種多樣,樣品基質(zhì)也較復(fù)雜,因此研究或針對性或全面性的檢測方法都是必要的。另外,汞及其化合物具有生物放大性,即使含量在痕量水平其毒性也不可小覷,這對檢測方法的靈敏度、準(zhǔn)確度也提出了較高要求,研究檢出限低、精確度高的檢測方法也是目前的研究重點。本研究針對環(huán)境中不同的樣晶體系開發(fā)了兩種不同的檢測方法。一種是利用納米金復(fù)合材料對環(huán)境水樣中各種形態(tài)的汞全面檢測,另一種是利用Fe3+的催化降解作用針對疫苗中硫柳汞的特定檢測。研究結(jié)果如下:1、利用Fe3O4@PDA-AuNPs磁性固相萃取并檢測汞。通過多巴胺的自動聚合在四氧化三鐵(Fe304)納米顆粒表面形成具有良好穩(wěn)定性的聚多巴胺(PDA)層。Au3+擴散到PDA層中,然后被PDA中的鄰苯二酚集團將其還原為Au0原子,而鄰苯二酚同時被氧化為相應(yīng)的醌。鄰近的Au0原子簇合在一起形成AuNP,進(jìn)而合成為Fe304@PDA-AuNPs。本實驗利用透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、振動樣品磁強計(VSM)和能量色散X射線光譜(EDS)等表征手段,對合成材料的表面形態(tài)、內(nèi)部結(jié)構(gòu)、元素構(gòu)成、磁性強度等進(jìn)行了表征。納米金可將有機汞降解為無機汞,為樣品中汞的檢測省去了復(fù)雜的消解過程。檢測方法更簡單、環(huán)保。本研究對影響萃取效果的實驗參數(shù),如pH值、吸附劑的量、萃取時間、洗脫液的類型和濃度、干擾離子進(jìn)行了一系列的優(yōu)化。在最優(yōu)的實驗條件下,離子汞(IHg)與甲基汞(MMHg)的檢出限均為0.74ngL-1。IHg的線性相關(guān)系數(shù)為0.9987,MMHg的線性相關(guān)系數(shù)為0.9980。2、利用Fe3+催化降解作用結(jié)合(原子熒光光譜儀)CVAFS對疫苗中硫柳汞的非色譜分離測定。鐵離子對硼氫化物與有機汞的反應(yīng)具有催化效果,通過將Fe3+引入到冷原子熒光光譜儀(CVAFS)中,建立了高效、快速、廉價、環(huán)境友好的中汞的形態(tài)分析方法。本研究針對影響儀器檢測靈敏度的實驗參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化。在最優(yōu)實驗條件下,對于IHg和硫柳汞(THM),檢出限分別為0.02 μg L-1和0.03μgL-1。精密度IHg為1.6%,THM 為 3.9%。以上兩種方法分別針對環(huán)境水樣以及疫苗樣品中汞的檢測,既有針對性又有全面性,靈敏度較高。實驗的操作過程無需復(fù)雜的消解過程,簡單易行、綠色環(huán)保。
【圖文】：

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【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X832

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2657546