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液相氧化法脫除燃煤煙氣中NO_x的研究

發(fā)布時間:2020-05-08 16:00
【摘要】:氮氧化物作為大氣主要污染物之一,因此近年來我國對NOx的排放標準要求越來越嚴。研究人員對脫硝方法進行探究發(fā)現(xiàn),濕法脫硝在反應過程中操作方便、所需反應設備簡單等優(yōu)點,因此該方法得到研究人員的關注。研究所使用液相氧化法屬于濕法脫硝中的一種方法。選擇Na2S2O8和H2O2兩種液相氧化劑。以Na2S2O8為氧化劑,經(jīng)過熱力學分析確定Na2S2O8脫硝的可行性,研究了各影響因素對NO轉化率的影響。同時還對另一種氧化劑H2O2進行試驗研究,對于單獨使用H2O2的脫硝實驗中,研究不同操作條件下對NO轉化率的影響;并對雙氧水聯(lián)合FeⅡ Cit、FeⅡEDTA同時脫硝的效果進行研究,分析了 Fe2+分別與EDTA和檸檬酸的摩爾比、溫度、pH、NaOH溶液、亞鐵絡合劑加入的方法對脫硝效果的影響,利用離子色譜對反應產(chǎn)物進行分析,確定NO轉化為溶液中的NO,-、NO3-。并利用定界面雙攪拌釜反應器對雙氧水聯(lián)合FeⅡ絡合劑脫硝的動力學進行研究,得到的結論如下:(1)升高Na2S2O8濃度對脫硝效果有促進作用,濃度大于0.02mol/L時,Na2S2O8濃度增加NO轉化率增幅不大;溫度的升高可以促進脫硝實驗的發(fā)生;pH7條件下的NO轉化率低于pH7時的轉化效率;添加劑Fe2+、FeⅡEDTA對Na2S2O8溶液的脫硝效果有促進作用。(2)在單獨使用雙氧水脫硝實驗中,雙氧水濃度的升高可以促進脫硝反應的進行,NO轉化效率也會升高,且pH7條件下NO的轉化效率高于pH7條件下的轉化效率;一定范圍內的升溫和NO濃度的增加有利于脫硝實驗,溫度高于50℃就不利于脫硝的進行。(3)FeⅡCit、FeⅡEDTA的加入有利于脫硝反應的進行,且分次添加FeⅡ絡合劑更有利于反應的進行;一定溫度范圍內隨溫度升高脫硝效果增強,超過這一溫度范圍NO轉化率隨溫度升高而降低;同樣對于pH也有這樣的變化規(guī)律;加入NaOH可以促進NO的氧化吸收。(4)FeⅡ絡合劑催化雙氧水脫硝的實驗屬于擬一級反應,313 K下的液相傳質系數(shù)KL,NO=7.3×10-6 mol·m-2·Pa-1·s-1,氣相傳質系數(shù)KG,NO=3.1×10-5m2·s-1,比相界面積a=27.63m-1。NA隨pH的升高先增加后降低,隨NO進口濃度的升高而增加,H2O2越高NA也就越大。
【圖文】:

反應焓變,酸性條件,焓變,堿性條件


堿性條件下ArHm0=-l323.26邋kJ/mol,ArHm〔T)=-983.5-1.41T邐式(3-9)逡逑則溫度在303邋K?373邋K之間化學反應焓變隨溫度變化如圖3-1:逡逑-700邋邐—邐逡逑?邋-逡逑-800邋-邐#邐*邐*酸性條件逡逑?-….逡逑?邋900邋-逡逑|邋-1000邋-逡逑J邋-1l0°邋■逡逑^邋-1200邋-逡逑-1300邋-逡逑-1400邋-邐■——一邐,一蜃逡逑300邐310邐320邐330邐340邐350邐360邐370邐3S0逡逑T(K)逡逑圖3-

吉布斯自由能,氧化吸收,數(shù)據(jù)帶,反應能


逡逑從圖3-1呵得,以Na2S208作為氧化劑氧化吸收NO的反應,經(jīng)計算可知,逡逑反應的焓變均小于零,因此該氧化吸收反應屬于放熱反應,溫度的升高不利于反逡逑應進行。逡逑(2)吉布斯自由能逡逑確定一個反應能進行的程度,可以用反應的吉布斯自由能表示表示,逡逑ApGm邋<邋0時表示反應可以自法進行,當AfGm《-40邋k丨/mol時表示反應可以逡逑自發(fā)的正向進行且反應程度很深。逡逑ArGni=ArHni(T)-T-ArSm(T)逡逑=八凡⑴-。薔B+。薅∵娺姡剑ǎ常保埃╁义蠈(shù)據(jù)帶入式(3-8)求得:逡逑酸性條件下:逡逑ArGm=-240.2-1
【學位授予單位】:北京化工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:X701

【參考文獻】

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本文編號:2654882

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