【摘要】：氮氧化物作為大氣主要污染物之一,因此近年來(lái)我國(guó)對(duì)NOx的排放標(biāo)準(zhǔn)要求越來(lái)越嚴(yán)。研究人員對(duì)脫硝方法進(jìn)行探究發(fā)現(xiàn),濕法脫硝在反應(yīng)過(guò)程中操作方便、所需反應(yīng)設(shè)備簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn),因此該方法得到研究人員的關(guān)注。研究所使用液相氧化法屬于濕法脫硝中的一種方法。選擇Na2S2O8和H2O2兩種液相氧化劑。以Na2S2O8為氧化劑,經(jīng)過(guò)熱力學(xué)分析確定Na2S2O8脫硝的可行性,研究了各影響因素對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響。同時(shí)還對(duì)另一種氧化劑H2O2進(jìn)行試驗(yàn)研究,對(duì)于單獨(dú)使用H2O2的脫硝實(shí)驗(yàn)中,研究不同操作條件下對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響;并對(duì)雙氧水聯(lián)合FeⅡ Cit、FeⅡEDTA同時(shí)脫硝的效果進(jìn)行研究,分析了 Fe2+分別與EDTA和檸檬酸的摩爾比、溫度、pH、NaOH溶液、亞鐵絡(luò)合劑加入的方法對(duì)脫硝效果的影響,利用離子色譜對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行分析,確定NO轉(zhuǎn)化為溶液中的NO,-、NO3-。并利用定界面雙攪拌釜反應(yīng)器對(duì)雙氧水聯(lián)合FeⅡ絡(luò)合劑脫硝的動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究,得到的結(jié)論如下:(1)升高Na2S2O8濃度對(duì)脫硝效果有促進(jìn)作用,濃度大于0.02mol/L時(shí),Na2S2O8濃度增加NO轉(zhuǎn)化率增幅不大;溫度的升高可以促進(jìn)脫硝實(shí)驗(yàn)的發(fā)生;pH7條件下的NO轉(zhuǎn)化率低于pH7時(shí)的轉(zhuǎn)化效率;添加劑Fe2+、FeⅡEDTA對(duì)Na2S2O8溶液的脫硝效果有促進(jìn)作用。(2)在單獨(dú)使用雙氧水脫硝實(shí)驗(yàn)中,雙氧水濃度的升高可以促進(jìn)脫硝反應(yīng)的進(jìn)行,NO轉(zhuǎn)化效率也會(huì)升高,且pH7條件下NO的轉(zhuǎn)化效率高于pH7條件下的轉(zhuǎn)化效率;一定范圍內(nèi)的升溫和NO濃度的增加有利于脫硝實(shí)驗(yàn),溫度高于50℃就不利于脫硝的進(jìn)行。(3)FeⅡCit、FeⅡEDTA的加入有利于脫硝反應(yīng)的進(jìn)行,且分次添加FeⅡ絡(luò)合劑更有利于反應(yīng)的進(jìn)行;一定溫度范圍內(nèi)隨溫度升高脫硝效果增強(qiáng),超過(guò)這一溫度范圍NO轉(zhuǎn)化率隨溫度升高而降低;同樣對(duì)于pH也有這樣的變化規(guī)律;加入NaOH可以促進(jìn)NO的氧化吸收。(4)FeⅡ絡(luò)合劑催化雙氧水脫硝的實(shí)驗(yàn)屬于擬一級(jí)反應(yīng),313 K下的液相傳質(zhì)系數(shù)KL,NO=7.3×10-6 mol·m-2·Pa-1·s-1,氣相傳質(zhì)系數(shù)KG,NO=3.1×10-5m2·s-1,比相界面積a=27.63m-1。NA隨pH的升高先增加后降低,隨NO進(jìn)口濃度的升高而增加,H2O2越高NA也就越大。
【圖文】：

堿性條件下ＡｒＨｍ０＝－ｌ３２３．２６邋ｋＪ／ｍｏｌ，ＡｒＨｍ〔Ｔ）＝－９８３．５－１．４１Ｔ邐式（３－９）逡逑則溫度在３０３邋Ｋ？３７３邋Ｋ之間化學(xué)反應(yīng)焓變隨溫度變化如圖３－１：逡逑－７００邋邐—邐逡逑？邋－逡逑－８００邋－邐＃邐＊邐＊酸性條件逡逑？－…．逡逑？邋９００邋－逡逑｜邋－１０００邋－逡逑Ｊ邋－１ｌ0°邋■逡逑＾邋－１２００邋－逡逑－１３００邋－逡逑－１４００邋－邐■——一邐，一蜃逡逑３００邐３１０邐３２０邐３３０邐３４０邐３５０邐３６０邐３７０邐３Ｓ０逡逑Ｔ（Ｋ）逡逑圖３－

逡逑從圖３－１呵得，以Ｎａ２Ｓ２０８作為氧化劑氧化吸收ＮＯ的反應(yīng)，經(jīng)計(jì)算可知，逡逑反應(yīng)的焓變均小于零，因此該氧化吸收反應(yīng)屬于放熱反應(yīng)，溫度的升高不利于反逡逑應(yīng)進(jìn)行。逡逑（２）吉布斯自由能逡逑確定一個(gè)反應(yīng)能進(jìn)行的程度，可以用反應(yīng)的吉布斯自由能表示表示，逡逑ＡｐＧｍ邋＜邋０時(shí)表示反應(yīng)可以自法進(jìn)行，當(dāng)ＡｆＧｍ《－４０邋ｋ丨／ｍｏｌ時(shí)表示反應(yīng)可以逡逑自發(fā)的正向進(jìn)行且反應(yīng)程度很深。逡逑ＡｒＧｎｉ＝ＡｒＨｎｉ（Ｔ）－Ｔ－ＡｒＳｍ（Ｔ）逡逑＝八凡⑴－�。薔B＋�。薅∵娺姡剑ǎ常保埃╁义蠈�(shù)據(jù)帶入式（３－８）求得：逡逑酸性條件下：逡逑ＡｒＧｍ＝－２４０．２－１
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X701

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2654882