【摘要】：近幾年,隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)不斷的高速發(fā)展,能源問題越來(lái)越突出,對(duì)能源的需求越來(lái)越迫切,而化石能源的不可再生性、日益減少、匱乏無(wú)法滿足社會(huì)發(fā)展的需求,因此,開發(fā)新能源成為全社會(huì)共同關(guān)注的問題,氫氣憑借其清潔、能量密度高、可利用、原料豐富等優(yōu)點(diǎn)成為最理想的未來(lái)能源之一,開發(fā)氫能成為解決全球能源問題的主要途徑之一。電解水制取氫氣是公認(rèn)的制取高純度氫氣的相對(duì)成熟的技術(shù),且相對(duì)比于其他制取氫氣的方式清潔,氫氣純度高,但是水電解制氫體系陽(yáng)極氧化反應(yīng)緩慢,所需電位較高,經(jīng)濟(jì)性相對(duì)低,因此尋求一種可以替代陽(yáng)極氧化反應(yīng)的還原劑成為解決該問題的主要方法。尿素,當(dāng)尿素濃度高的水體進(jìn)入自然環(huán)境時(shí),會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染,但尿素具有優(yōu)越的還原性能,在電化學(xué)體系中,如果利用尿素輔助還原制氫,尿素在陽(yáng)極被氧化為N_2和CO_2,替代水分子在陽(yáng)極的緩慢的氧化反應(yīng),對(duì)環(huán)境無(wú)害,且尿素本身含氫量較高,因此,尿素是一種理想的輔助制氫還原劑。因此,本課題以尿素為還原劑,以鎳基電氧化催化劑為陽(yáng)極,以石墨電極為陰極,以添加KOH的堿性溶液為電解質(zhì)溶液,構(gòu)建尿素電氧化體系,通過(guò)修飾泡沫鎳基底的陽(yáng)極催化劑促進(jìn)陽(yáng)極尿素的氧化,同時(shí)促進(jìn)陰極析氫反應(yīng)的發(fā)生,為處理尿素廢水及開發(fā)氫能源提供新思路。本課題通過(guò)水熱法分別用Co和Co、Zn、S聯(lián)合修飾電極,得知這幾種元素成功負(fù)載到泡沫鎳表面,且在電流密度為20 mA cm~(-2)時(shí),Ni-Co電極僅需0.4 V vs SCE電位,Ni-Co電極僅需0.25 V vs SCE,遠(yuǎn)低于泡沫鎳,且Ni-Co電極在本實(shí)驗(yàn)采用的電化學(xué)反應(yīng)器里,在3.5 V的電壓下一小時(shí)內(nèi)降解0.33 mol/L的尿素,Co-Zn-S電極則僅需3 V的電壓,說(shuō)明過(guò)渡金屬氧化物、二元金屬硫化物對(duì)于電極的修飾使得電極性能大幅提高,在該體系中的能耗得到降低,修飾后的電極在尿素降解和氫氣制取方面均比原始泡沫鎳有很大的提升,為尿素廢水的處理及氫氣的制取提供了新思路。
【圖文】：

電性和電化學(xué)活性。電極制備方法的選擇過(guò)多重比較，針對(duì)應(yīng)用于尿素電氧化陽(yáng)極催化劑納米材料的制備方法熱法。水熱法是以水作為溶劑，將水和底物加入聚四氟乙烯內(nèi)膽中進(jìn)在高溫高壓條件下反應(yīng)一定的時(shí)間，利用底物在亞臨界或超臨界狀態(tài)特性來(lái)合成納米材料。目前已經(jīng)通過(guò)水熱法合成了多種金屬氧化物、氫氧化物、無(wú)機(jī)鹽和稀土類等納米材料，雖然水熱法自身存在很多不足比于其他合成方法，水熱法在制備小直徑納米線方面有明顯的優(yōu)勢(shì)。，模擬了利用水熱法在基底金屬表面生長(zhǎng)納米陣列的情況，，但是水熱在不足如容易造成不均勻、結(jié)塊等現(xiàn)象，需要試驗(yàn)人員不斷進(jìn)行條件索與探究。對(duì)于硫的摻雜，選擇高溫硫化使得電極表面負(fù)載的金屬元生作用形成硫化物。課題采用的水熱法需要用尿素輔助營(yíng)造堿性沉積環(huán)境，使得溶液的物積負(fù)載到泡沫鎳基底上，采用氟化銨更有利于晶體在泡沫鎳表面的生

技術(shù)路線圖
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2;X786

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本文編號(hào)：2654350