【摘要】：大氣污染問題仍然是政府和民眾關(guān)心的主要環(huán)境問題,其中酸性氣體排放對于大氣環(huán)境污染的影響很大,減少源排放量是最為有效的防止污染措施之一。離子液體的物理化學(xué)多重特性吸引了國內(nèi)外大多數(shù)研究人員的興趣,其環(huán)境友好型材料的特性和快速發(fā)展為捕集大氣中的污染物提供了可能,通過研究有望對改善大氣環(huán)境污染問題做出貢獻(xiàn)。本文主要基于新型離子液體的獨特理化性能,擬設(shè)計,制備一系列的新型結(jié)構(gòu)的環(huán)境友好材料,進(jìn)而研究其對污染物的捕集性能,從而為未來從源頭防治大氣污染提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐和增加材料的選擇范圍。本文研究內(nèi)容主要分為以下幾個部分:1.鉑催化的選擇及硅氫加成硅氧烷中心核的制備通過對比國內(nèi)外過渡金屬鉑及其配合物催化不飽和烴與硅氫加成反應(yīng)的應(yīng)用研究,研究首先對比均相/多相鉑催化劑進(jìn)行研究,通過多次實驗改進(jìn),采用水合氯鉑酸與辛醇以最佳摩爾比通過實驗選擇最佳反應(yīng)條件下得到2價鉑配合物催化劑,篩選出合適的過渡金屬鉑的配合物催化劑催化加成硅氧烷與不飽和烯烴的反應(yīng),得到高產(chǎn)率的β-加成產(chǎn)物以及部分α-加成產(chǎn)物即為硅氫加成硅氧烷中心核產(chǎn)物,鉑催化劑的優(yōu)化選擇使得在催化反應(yīng)時催化得到更多的β-加成硅氧烷中心核底物,為后一步離子液體結(jié)構(gòu)的設(shè)計提供重要的基礎(chǔ)結(jié)構(gòu)材料。2.咪唑類硅氧烷中心核離子液體的合成及表征以硅氧烷中心核為骨架核心,1,3,5,7—四甲基環(huán)四硅氧烷(D4H)與對氯甲基苯乙烯的加成反應(yīng),得到含氯硅氧烷中心核枝狀結(jié)構(gòu);再分別加入N-甲基咪唑和2-乙基咪唑,得到分別以Cl-為陰離子,N—甲基(或2—乙基)硅氧烷中心核咪唑為陽離子的新型枝狀離子液體;在常溫常壓條件下含氯的離子液體容易氧化,所以通過改變支鏈上的陰離子種類(四氟硼酸根離子、六氟磷酸根離子等)得到幾種新型硅氧烷中心核離子液體;利用常規(guī)方法兩步合成法的基礎(chǔ)上再進(jìn)行改進(jìn),本論文得到樹枝狀氯化硅氧烷中心核咪唑離子液體[Bmim][Cl],[Bmim][BF4]和[Bmim][PF6]硅氧烷中心核咪唑離子液體,利用FT-IR、UV、SEM等對結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。3.新型硅氧烷中心核咪唑離子液體對酸性氣體的捕集應(yīng)用探討了幾種新型離子液體對酸性氣體的捕集能力,并與常規(guī)型離子液體對于酸性氣體的吸收情況作了對比研究,發(fā)現(xiàn)新和成的環(huán)境友好離子液體對于酸性氣體的吸收有比較顯著的提高。本研究主要針對三種酸性氣體:NO2/N2,CO2/N2,SO2/N2;通過實驗吸收裝置,利用轉(zhuǎn)子流量計控制氣體流速,再通過安全瓶,干燥裝置,最后對酸性氣體進(jìn)行吸收捕捉,得到相應(yīng)的吸收量分別為:[Bmim][BF4]對酸性氣體的吸收量為C02為:0.0576,SO2 為:0.8721,NOx 為:0.0112;[Bmi][PF6]的吸收量對 CO2 為:0.0583,SO2為:0.683,NOx為:0.0173,并分析對比吸收效果SO2的吸收量最多,與常規(guī)的離子液體捕捉酸性氣體的吸收量相比,CO2和NOx的吸收量也有提高。
【圖文】：

形成膠體怕中間體，１９９４年，Ｐｏｌｉｚｚｉ團(tuán)隊＿合成出可以催化炔烴與硅氫的應(yīng)的催化劑配合物Ｐｔ／Ｃ，主要通過增大催化劑比表面積，提升了催化劑的選擇２年，０＾１１１１0１１［８１］團(tuán)隊利用Ｐｔ／Ｃ多相催化劑催化炔烴的桂l#加成中，對于Ｐ－加成產(chǎn)率進(jìn)行探宄，轉(zhuǎn)化率在９６％時，（３－加成產(chǎn)物的產(chǎn)率是８４％。逡逑分子篩／Ｐｔ多相催化硅氫加成逡逑分子篩／Ｐｔ邋分為：４Ａ／Ｐｔ邋型［８２］，５Ａ／Ｐｔ邋型［８３］，ＳＢＡ－１５／Ｐｔ＿型，ＭＣＭ－４１／Ｐｔ［８４，８５］（如示）型等多種類型，利用分子篩的表面特性，作為鉑催化載體，但需要用聚乙二子篩進(jìn)行修飾，目的是為了在硅氫加成中可以增強(qiáng)（３－加成產(chǎn)物的選擇性，在與鈾合物時，，在催化加成烯烴過程中，表現(xiàn)出極強(qiáng)的催化活性和穩(wěn)定性。４Ａ型與５Ａ鈾形成絡(luò)合物之后在催化過程中，５Ａ／Ｐｔ的反應(yīng)溫度更低，反應(yīng)時間短，轉(zhuǎn)化率逡逑％，并且無其他副產(chǎn)物產(chǎn)生，分離之后的催化劑絡(luò)合物可以循環(huán)使用３次。逡逑

在氮氣保護(hù)下，稱取一定量的提純后的加成產(chǎn)物于２５０ｍｌ的四口反應(yīng)瓶中，加熱至逡逑恒溫８０°Ｃ，緩慢滴加４．８摩爾量的Ｎ－甲基咪唑，回流反應(yīng)１５ｈ；冷卻提純得到淡黃色透逡逑明粘稠狀咪唑硅氧烷中心核離子液體，反應(yīng)如圖８所示；同理加入２－乙基咪唑，冷卻提逡逑純得到淡黃色透明粘稠狀咪唑硅氧烷中心核離子液體，如圖９所示。逡逑NB邐＼逡逑％．邋－逡逑圖８．甲基咪唑硅氧烷中心核離子液體的合成反應(yīng)圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋８．邋Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ邋ｒｅａｃｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｍｅｔｈｙｌｉｍｉｄａｚｏｌｅ邋ｓｉｌｏｘａｎｅ邋ｃｏｒｅ邋ｉｏｎｉｃ邋ｌｉｑｕｉｄｓ逡逑２３逡逑
【學(xué)位授予單位】：南京信息工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X51

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 王麗華;王平;;新型硅氧烷離子液體[MeBim][PF_6]的合成研究[J];化工時刊;2015年12期

2 鄭勇;呂會超;田大勇;鄭永軍;;咪唑類雙氰胺根離子液體的合成與表征[J];廣東化工;2015年17期

3 湯小芳;馮雷;祁貴國;;硅膠固載[HSO_3-Pmim]HSO_4催化合成對羥基苯甲酸乙酯[J];日用化學(xué)工業(yè);2013年06期

4 唐敏;樊建芬;劉健;何梁君;何珂;;環(huán)肽納米管的應(yīng)用研究[J];化學(xué)進(jìn)展;2010年04期

5 劉秀輝;張凱;董存武;何月華;丁珍;盧小泉;;不同離子液體中三氯化鐵的電化學(xué)行為[J];化學(xué)研究與應(yīng)用;2009年01期

6 盧鑫;劉改云;;室溫離子液體及其研究進(jìn)展[J];天津化工;2008年03期

7 方東;施群榮;鞏凱;劉祖亮;;咪唑型室溫離子液體的綠色合成研究[J];化學(xué)試劑;2007年01期

8 李雪輝;江燕斌;張磊;李榕;;N-酯基取代吡啶功能化離子液體的合成與表征[J];物理化學(xué)學(xué)報;2006年06期

9 曾祥根;硝酸尾氣治理機(jī)理探討與治理方法[J];化學(xué)工業(yè)與工程技術(shù);2004年06期

10 孫學(xué)文,趙鎖奇,王仁安;三氯化鐵-氯化丁基甲基咪唑離子液體催化苯與乙烯烷基化[J];石油煉制與化工;2003年10期

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前3條

1 何義;鐵基離子液體濕法氧化硫化氫脫硫新工藝研究[D];北京化工大學(xué);2010年

2 陳靈波;氯化咪唑Fe基離子液脫硫劑的合成及構(gòu)效關(guān)系研究[D];北京化工大學(xué);2010年

3 楊富明;磁性離子液體的合成表征及磁性研究[D];河南大學(xué);2010年

本文編號：2652732