【摘要】：我國土壤目前面臨著不同程度的重金屬污染,其中類金屬As污染形勢較為嚴(yán)峻,在某些區(qū)域土壤As污染程度較高,由此而引發(fā)的糧食和飲用水As超標(biāo)事件不斷增多。隨著社會的發(fā)展,納米級材料已被廣泛的應(yīng)用到環(huán)境重金屬的修復(fù)中,其中納米零價鐵(NZVI)因其具有比表面積大、粒徑小及反應(yīng)活性高等理化性質(zhì),在治理環(huán)境As污染治理方面已取得較好成果。本研究采用殼聚糖(Chitosan)對納米零價鐵改性制備出殼聚糖基納米零價鐵(C-NZVI),首先通過動力學(xué)實驗、等溫吸附實驗、競爭實驗等實驗,探究其對溶液體系中As(Ⅲ)的吸附效果;其次,探究長期淹水條件下,As污染土壤的溶出特性及C-NZVI柱載系統(tǒng)對土壤溶液中As的原位吸附;在此基礎(chǔ)上,探索三種處理(靜置、攪拌、攪拌+強(qiáng)化劑)在淹水條件下土壤As的溶出特征,定期排上覆水,外排水As經(jīng)Fe基吸附過濾而得到凈化,后利用C-NZVI柱載系統(tǒng)提取孔隙水As,以明確淹水強(qiáng)化溶出----排水----柱載系統(tǒng)的聯(lián)用技術(shù)對土壤活化態(tài)As的修復(fù)效能。主要研究結(jié)論如下:(1)C-NZVI對As(Ⅲ)的吸附特征可以利用準(zhǔn)一級動力學(xué)和Langmuir吸附等溫模型進(jìn)行擬合;在As(Ⅲ)初始濃度為250 mg/L的條件下,C-NZVI在1.5 h時對As(Ⅲ)的去除率可達(dá)到95%;Langmuir模型擬合得到最大吸附值為145.1 mg/g。(2)當(dāng)競爭性K2HPO4、H3BO3、Na2SiO3和CH3COOH濃度為0.05～0.5 mmol/L時,C-NZVI對初始濃度5 mg/L As(Ⅲ)的去除率高達(dá)99%。(3)C-NZVI柱載系統(tǒng)可以吸附靜置溶液中61.2%的As,而殘留在溶液體系里的C-NZVI只降低了 27.2%的As。(4)長期性淹水和翻動土壤可有效加快土壤As溶出,As最高溶出量高達(dá)18.9mg/kg,液相As形態(tài)主要以As(Ⅲ)為主;后期階段C-NZVI柱載系統(tǒng)對其的吸附能力明顯。淹水結(jié)束后,處理中固相As的含量較原土降低了 31.8%。(5)C-NZVI柱載系統(tǒng)中的Fe在淹水過程中并沒有大量溶出,減少了二次污染;同時,該提取技術(shù)可以有選擇性的調(diào)節(jié)提取柱的應(yīng)用密度和反應(yīng)提取時間。(6)強(qiáng)化劑的加入能夠有效促進(jìn)土壤As的還原溶出,相同應(yīng)用比例下C-NZVI對外排液As(341 μg/L)的吸附效果要高于其他三種吸附材料;利用不同濃度梯度C-NZVI對各強(qiáng)化后的外排液As進(jìn)行去除,去除效率均在74%以上,與此同時C-NZVI可同時將上覆水P、Si高效去除。(7)較原土相比,淹水強(qiáng)化溶出----排水聯(lián)用技術(shù)下,攪拌處理和攪拌+強(qiáng)化劑處理中的土壤As含量顯著的降低23.4%、26.7%;C-NZVI柱載系統(tǒng)能高效去除土壤液相As;以上實驗結(jié)果表明,淹水強(qiáng)化溶出----排水----柱載系統(tǒng)提取孔隙水As聯(lián)用技術(shù)的高效性,該技術(shù)為土壤As污染的修復(fù)提供了一種重要途徑。
【圖文】：

２．２結(jié)果與討論逡逑２．２．１邐Ｃ－ＮＺＶＩ對Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附動力學(xué)研究逡逑由圖２－１可以看出，Ｃ－ＮＺＶＩ對Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附速率極快，當(dāng)Ａｓ（ＩＩＩ）的初始濃度逡逑為２５０邋ｍｇ／Ｌ，Ｃ－ＮＺＶＩ在１．５ｈ時對Ａｓ（ＩＩＩ）的去除率就高達(dá)９５％，當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行２．５ｈ逡逑后，整個吸附過程基本達(dá)到平衡。隨著吸附時間的延長，反應(yīng)進(jìn)行８邋ｈ，，Ｃ－ＮＺＶＩ逡逑對Ａｓ（ＩＩＩ）的去除率和２．５邋ｈ時相差不大。通過線性擬合發(fā)現(xiàn)，該吸附過程比較符合逡逑準(zhǔn)一級動力學(xué)吸附特征，擬合系數(shù)ｉ？／高達(dá)０．９８，實驗得到的最大吸附量為１２５．９逡逑ｍｇ／ｇ，而理論擬合出來的平衡吸附量為１２５．３邋ｍｇ／ｇ。在自然界中Ａｓ的濃度一般小逡逑于本實驗所設(shè)置的濃度，在這樣的一個范圍內(nèi)，Ｃ－ＮＺＶＩ對Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附速率與逡逑溶液中Ａｓ（ＩＩＩ）濃度成正比。逡逑１３０邋｜邐！逡逑邐？邐■逡逑１２０邋－邋＂逡逑１１0邋－邋／逡逑｜邋Ｉ逡逑１．４邋１00邋－廠逡逑每邐／逡逑Ｓ邋９０邋－邐／逡逑ｌｓ0－ｊ逡逑７０邋－逡逑■邐Ｉ邐Ｉ邐Ｉ邐Ｉ邐１邐１邐Ｉ逡逑０１２３４５６７８９逡逑反應(yīng)時間／（ｈ）逡逑圖２－１邋Ｃ－ＮＺＶＩ對Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附動力學(xué)擬合曲線逡逑Ｆｉｇ．邋２－１邋Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｋｉｎｅｔｉｃｓ邋ｏｆ邋Ｃ－ＮＺＶＩ邋ｆｏｒ邋ａｑｕｅｏｕｓ邋Ａｓ（ＩＩＩ）逡逑２．２．２邐Ｃ－ＮＺＶＩ對Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附等溫線研究逡逑圖２－２表明到擬合系數(shù)ｉ？／為０．９６?

邐１００逡逑Ａｓ（ＩＩＩ）的平衡濃度／（ｍｇ／Ｌ）逡逑圖２－２邋Ｃ－ＮＺＶＩ對Ａｓ（ＩＩＩ）的等溫吸附擬合曲線逡逑Ｆｉｇ．２－２邋Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｉｓｏｔｈｅｒｍｓ邋ｏｆ邋Ｃ－ＮＺＶＩ邋ｆｏｒ邋ａｑｕｅｏｕｓ邋Ａｓ（ＩＩＩ）逡逑１５逡逑
【學(xué)位授予單位】：湖南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X53

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2652493