【摘要】：選擇性催化還原(SCR)脫硝技術(shù)是當(dāng)今燃煤電廠最常使用的氮氧化物脫除技術(shù),借助于適當(dāng)?shù)拇呋瘎┰赟CR裝置對(duì)煙氣中Hg~0進(jìn)行氧化使其轉(zhuǎn)化為Hg~(2+)可實(shí)現(xiàn)煙氣中的汞在現(xiàn)有的除塵和脫硫過程中有效脫除。凹凸棒土(ATP)以其優(yōu)良的理化特性作為本實(shí)驗(yàn)中催化劑的載體。本文探究了Mn-ATP和Mn-Ce-ATP的脫硝脫汞性能,針對(duì)Mn-Ce-ATP研究了O_2、NO、SO_2、空速以及多煙氣條件對(duì)催化劑脫硝和汞氧化性能的影響并通過表征手段分析催化劑脫硝脫汞的機(jī)理。(1)本文從不同的Mn負(fù)載量、反應(yīng)溫度、煙氣條件考察了Mn-ATP的脫硝脫汞活性。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明8%Mn-ATP在250℃表現(xiàn)出最高的脫硝效果,而8%Mn-ATP和10%Mn-ATP均在250℃表現(xiàn)出最好的脫汞效果。煙氣中SO_2的存在會(huì)抑制Mn-ATP的脫硝和Hg~0的氧化且SO_2對(duì)催化劑造成的影響是不可逆的。通過表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)Mn的摻加會(huì)使催化劑的孔容、孔徑和比表面積下降,Mn活性物質(zhì)主要是以顆粒的形式聚集在催化劑表面,Mn負(fù)載后ATP原有的纖維狀結(jié)構(gòu)并沒有發(fā)生改變,Mn負(fù)載在ATP上主要以結(jié)晶相MnO_2的形式存在。在8%Mn-ATP脫汞前后對(duì)比發(fā)現(xiàn)晶格氧含量減少且MnO_2被還原為Mn_2O_3。說明催化劑中增加的晶格氧和MnO_2是其具有良好脫硝脫汞性能的主要原因。(2)為提高M(jìn)n-ATP的抗硫性,研究了不同Ce負(fù)載量、反應(yīng)溫度和多種煙氣條件對(duì)8%Mn-Ce-ATP催化劑脫硝和脫汞性能的影響。結(jié)果表明,5%Ce的摻加對(duì)Mn-ATP在250℃時(shí)的脫硝脫汞活性的提高最明顯。Ce摻加之后SO_2對(duì)催化劑活性的抑制作用被削弱,且在停止SO_2通入后效果有一定的恢復(fù)。研究發(fā)現(xiàn)NH_3和NO都會(huì)抑制催化劑對(duì)Hg~0的氧化能力,但是O_2的存在會(huì)削弱NO對(duì)催化劑的影響,同時(shí)NO和NH_3同時(shí)存在是也會(huì)削弱這種影響。高空速(7.5×10~5h~(-1))會(huì)影響催化劑的脫汞效果。結(jié)合BET、XRD、SEM和XPS的表數(shù)據(jù),結(jié)果發(fā)現(xiàn)Ce的摻加會(huì)進(jìn)一步減小催化劑的比表面積,催化劑中O_α的含量和Mn~(4+)的占比得到提高。Mn和Ce在催化劑中的主要存在形式為MnO_2和CeO_2,在催化劑脫硝脫汞過程中MnO_2和CeO_2同時(shí)發(fā)揮作用。
【圖文】：

華北電力大學(xué)碩士學(xué)位論文路中 Hg0的濃度由 RA915+煙氣分析儀進(jìn)行檢測(cè)。測(cè)試過程中，程序升溫至反應(yīng)溫度點(diǎn)之后保持兩個(gè)小時(shí)，待測(cè)試數(shù)據(jù)穩(wěn)定 10 分鐘的數(shù)據(jù)，求其平均值。穩(wěn)定狀態(tài)下 Hg0的脫除率為通過反應(yīng)器及中 Hg0濃度的計(jì)算，，從而得到催化劑對(duì)于 Hg0的脫除效率（式 2-2）。Hg0脫除率=Hg0旁路 Hg0反應(yīng)器Hg0旁路× 100% (2-2)中 Hg0旁路與 Hg0反應(yīng)器分別表示系統(tǒng)中旁路出口和反應(yīng)器出口 Hg0的濃度

華北電力大學(xué)碩士學(xué)位論文的負(fù)載量越高，吸附在催化劑表面的 NH3就越多。因此不難發(fā)現(xiàn)催化劑脫除 NOx的能力與催化劑表面吸附的 NH3以及 NH3氧化活化水平直接相關(guān)。為探究不同 Mn 負(fù)載量的 ATP 催化劑在不同溫度下脫汞性能的變化，在不同溫度下分別考察不同負(fù)載量 Mn-ATP 催化劑氧化 Hg0性能。 由圖 3-2 可知，改性 ATP催化劑的脫汞性能受活性物質(zhì)負(fù)載量以及反映溫度的影響。
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X773

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