【摘要】：含砷鐵礦物在自然水環(huán)境中的還原溶解是引發(fā)砷轉(zhuǎn)化和遷移的重要過程,但厭氧水環(huán)境中不同晶型砷酸鐵(AFA和Scorodite)在S(-Ⅱ)還原溶解過程中的差異以及As(Ⅴ)在此過程中的遷移行為尚未見比較。此外,不同含氧環(huán)境對含砷鐵礦物硫化過程的差異也未見研究。本文通過模擬自然水體pH環(huán)境,深入研究了AFA和Scorodite的硫化還原溶解過程中砷的遷移行為,以及溶解氧對As(Ⅲ)-Ferrihydrite硫化還原過程中As(Ⅲ)轉(zhuǎn)化和遷移行為的影響。通過還原溶解動力學以及As(Ⅴ)和As(Ⅲ)在此過程中的轉(zhuǎn)化動力學,結(jié)合XRD、FT-IR、TEM和XPS等分析表征手段,分析過程中次生礦物的形貌特征,探究砷在鐵礦物硫化溶解過程中的轉(zhuǎn)化和遷移規(guī)律。本文發(fā)現(xiàn),厭氧水環(huán)境中的S(-Ⅱ)會引發(fā)AFA和Scorodite的還原溶解,S(-Ⅱ)濃度升高會提高AFA和Scorodite的還原溶解速率。由于AFA和Scorodite具有不同的晶型結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性,且比表面積存在差異,因而它們表現(xiàn)出不同的還原溶解行為。AFA在硫化溶解過程中比Scorodite釋放出更多的Fe~(~(2+)),并且S(-Ⅱ)濃度的提高有助于含砷鐵礦物釋放出更多的砷。盡管As(Ⅴ)在AFA和Scorodite兩體系中都存在反吸附行為,但AFA體系中的反吸附現(xiàn)象更為明顯。此外,AFA還原溶解后的主要產(chǎn)物是團簇狀無定型砷酸亞鐵和少量的Goethite和Mackinawite,而Scorodite的主要產(chǎn)物是晶型的砷酸亞鐵Parasymplesite和少量Lepidocrocite。在As(Ⅲ)-Ferrihydrite硫化還原溶解過程中,表面負載的As(Ⅲ)會抑制Ferrihydrite的還原溶解過程,而溶解氧存在的環(huán)境比厭氧環(huán)境對As(Ⅲ)-Ferrihydrite的還原溶解的抑制作用更加明顯。XPS結(jié)果進一步表明,溶解氧條件下有部分As(Ⅲ)被氧化成As(Ⅴ),并且大部分As(Ⅴ)被吸附在固相中,釋放到溶液中的很少,而厭氧條件下幾乎沒有As(Ⅴ)生成。本文的研究意義在于比較不同晶型的含鐵礦物在硫化過程中的還原溶解差異、次生礦物種類差異和砷的遷移差異;同時,揭示含砷鐵礦物在溶解氧條件下的硫化過程中砷的轉(zhuǎn)化和遷移規(guī)律,為有效控制自然水環(huán)境中的砷污染提供理論基礎與基礎數(shù)據(jù)。
【圖文】：

圖 1-1 溶液中 As(V)隨 pH 值變化的規(guī)律[3]Fig 1-1 Change of arsenate speciation accompanied by different pHs in aqsolution[3]

圖 1-2 溶液中 As(III)隨 pH 值變化的規(guī)律[3]Fig 1-2 Change of arsenite speciation accompanied by different pHs in aqusolution[3]
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X52;O613.63

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 魏大成;環(huán)境中砷的來源[J];國外醫(yī)學(醫(yī)學地理分冊);2003年04期

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本文編號：2642657