【摘要】：砷,作為一種“三致”物質(zhì)(致畸、致癌、致突變),其污染的處理及防治一直是科研學(xué)者們的關(guān)注重點(diǎn)。吸附法是目前常見的水處理技術(shù)之一,被廣泛應(yīng)用于各類污染物的去除。眾多吸附材料中,氧化鋯能通過(guò)靜電吸引和配體交換去除污染物,對(duì)As(Ⅴ)有較好的去除效果;二氧化錳有強(qiáng)氧化性,能改變目標(biāo)污染物的價(jià)態(tài),對(duì)As(Ⅲ)有較好的去除效果,但兩者制備過(guò)程中容易發(fā)生團(tuán)聚。本研究制備了以活性炭為載體的鋯-錳氧化物(Zr/Mn/C)納米復(fù)合材料,該材料既能結(jié)合無(wú)機(jī)吸附劑選擇性吸附好、吸附容量大等優(yōu)點(diǎn),又能發(fā)揮有機(jī)載體活性炭材料比表面積大、易分離的長(zhǎng)處,解決了無(wú)機(jī)材料制備過(guò)程中易團(tuán)聚、難固液分離的問(wèn)題。將該材料表征并應(yīng)用于水環(huán)境中As(V)和As(Ⅲ)的去除時(shí),研究了溶液pH值、污染物初始濃度、吸附劑投加量、共存離子等多種因素對(duì)砷去除效果的影響及吸附機(jī)理。主要成果如下:(1)采用共沉淀-水熱法,成功制備了 Zr/Mn/C納米復(fù)合材料,SEM、TEM分析結(jié)果顯示,Zr-Mn氧化物顆粒成功負(fù)載且均勻分布在載體活性炭表面,且該材料為納米材料,粒徑較小,是用作吸附劑的理想尺寸材料。由XRD、拉曼圖譜、BET分析結(jié)果可知,Zr/Mn/C納米復(fù)合材料為無(wú)定型態(tài),相較于晶體材料有更大的孔隙和更多的吸附位點(diǎn),其比表面積為260.04m2/g。(2)采用單因素實(shí)驗(yàn)法,用作As(Ⅴ)的去除研究時(shí)發(fā)現(xiàn),Zr/Mn/C納米復(fù)合材料在pH=6.0的條件下吸附效果最好,對(duì)砷的吸附過(guò)程符合偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫線模型,說(shuō)明在吸附過(guò)程中,化學(xué)吸附占主導(dǎo)地位,該過(guò)程為優(yōu)惠吸附過(guò)程,且整個(gè)反應(yīng)容易進(jìn)行。復(fù)合材料的最佳投加量為0.4g/L,在該條件下,既能保持較高去除率,又有較大的吸附容量。當(dāng)目標(biāo)污染物的初始濃度較高時(shí)(30mg/L),復(fù)合材料的飽和吸附容量能達(dá)到95.60mg/g;當(dāng)As(Ⅴ)的初始濃度較低時(shí)(9mg/L),吸附后的剩余濃度能達(dá)到生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)(10μg/L)。結(jié)合XPS、FTIR分析結(jié)果可知,吸附機(jī)理為:通過(guò)靜電引力而產(chǎn)生的非特異性吸附,和通過(guò)配體交換而產(chǎn)生的特異性吸附。材料抗干擾性強(qiáng),適應(yīng)于環(huán)境復(fù)雜水體。由此可見,Zr/Mn/C納米復(fù)合材料適用范圍廣,對(duì)As(V)有較好的吸附效果,具有良好的應(yīng)用前景。(3)采用單因素實(shí)驗(yàn)法,用作As(Ⅲ)的去除研究時(shí)發(fā)現(xiàn),Zr/Mn/C納米復(fù)合材料在pH=10.0的條件下吸附效果最好,對(duì)砷的吸附過(guò)程符合偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫線模型,說(shuō)明在吸附過(guò)程中,化學(xué)吸附占主導(dǎo)地位,該過(guò)程為優(yōu)惠吸附過(guò)程,且整個(gè)反應(yīng)容易進(jìn)行。復(fù)合材料的最佳投加量為0.4g/L,在該條件下,既能保持較高去除率,又有較大的吸附容量。當(dāng)目標(biāo)污染物的初始濃度較高時(shí)(30mg/L),復(fù)合材料的飽和吸附容量能達(dá)到132.28mg/g;當(dāng)As(Ⅲ)的初始濃度較低時(shí)(1mg/L),吸附后的剩余濃度能達(dá)到生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)(10μg/L)。結(jié)合XPS、FTIR分析結(jié)果可知,吸附機(jī)理為:通過(guò)靜電引力而產(chǎn)生的非特異性吸附,通過(guò)配體交換和氧化還原反應(yīng)而產(chǎn)生的特異性吸附。材料抗干擾性強(qiáng),適應(yīng)于環(huán)境復(fù)雜水體。由此可見,Zr/Mn/C納米復(fù)合材料對(duì)As(Ⅲ)有較好的吸附效果,吸附容量大,具有良好的應(yīng)用前景。
【圖文】：

第三章Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ納米復(fù)合材料表征結(jié)果與分析三章Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ納米復(fù)合材料表征結(jié)果與分葉轉(zhuǎn)換紅外光譜（ＦＴ－ＩＲ）分析逡逑１是活性炭、ＺｒＯ（ＯＨ）２、Ｍｎ０２和Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ納米復(fù)合材料的紅外光Ｏ（ＯＨ）２、Ｍｎ０２和Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ材料在３４１５和１６３１ｃｍ－１處均有明顯的對(duì)應(yīng)為０－Ｈ、Ｈ－０－Ｈ鍵的伸縮振動(dòng)峰。對(duì)比研宄后發(fā)現(xiàn)，ＺｒＯ（ＯＨ）２８４和４５８ｃｍ－１處有明顯的振動(dòng)峰，這些峰分別對(duì)應(yīng)為Ｚｒ－ＯＨ、Ｚｒ－０２和Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ材料在６２０ｃｍ－１處有明顯吸收峰，該峰為Ｍｎ－０鍵的／Ｃ材料的紅外光譜圖在１０６６ｃｍ－１處出現(xiàn)了邋Ｃ－０鍵的伸縮振動(dòng)峰。經(jīng)被成功負(fù)載在：活性炭材料之逡逑

一系列實(shí)驗(yàn)研宄，P 在探討溶液ｐＨ值對(duì)Ａｓ（Ｖ）去除效果的影響，從而更好地理解其吸逡逑附機(jī)理。逡逑如圖４－１所示，ｐＨ值的改變對(duì)各類吸附劑的吸附性能均有較大影響，這是因?yàn)椴煌义先芤海穑戎迪拢鍍r(jià)砷離子的存在形態(tài)不同，吸附劑材料的表面電荷隨著ｐＨ的升高也逡逑會(huì)逐步發(fā)生變化，從而造成Ａｓ（Ｖ）吸附過(guò)程中的優(yōu)勢(shì)吸附力改變。對(duì)比不同吸附劑可以逡逑著出，Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ納米復(fù)合材料對(duì)Ａｓ（Ｖ）的去除效果萌顯優(yōu)于ＺｒＯ（ＯＨ）２、Ｍｎ０２和活性炭逡逑材料，莊要是因?yàn)閱我坏模冢颍希ǎ希龋�、Ｍｎ０２顆粒材料在制備過(guò)程中容易團(tuán)聚，造成材料逡逑比表面積較小，提供的活性位：點(diǎn)較少，Ａｓ（Ｖ）的傳質(zhì)阻力較大，故吸附效果不佳。而在逡逑Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ納米復(fù)合材料中由于載體活性炭提供了較大的比表面積和孔隙度，使得Ｚｒ－逡逑Ｍｎ氧化物能均勻分布在載體表面及孔隙中，減少了團(tuán)聚現(xiàn)象的發(fā)生，增大了材料比表逡逑面積的同時(shí)
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2642423