【摘要】：二氧化碳作為溫室氣體的主要成分,逐漸成為了人類關注的焦點。利用光電催化技術,以水為氫源,將二氧化碳轉化為對人類有用的小分子有機物,既可以解決能源危機又可以減緩溫室效應,引起了各國科研工作者的極大興趣。該技術利用清潔能源,以及自然界中豐富的二氧化碳作為碳源,既可以減少空氣中二氧化碳的含量,減緩溫室效應,又可以將二氧化碳轉化為能源,是一項極有前景的技術。本研究以醋酸銅作為前軀體,水合肼作為還原劑,利用液相化學還原法,制備了氧化亞銅/二氧化鈦復合材料,通過引入EDTA-2Na,使其吸附在二氧化鈦表面,再和后續(xù)的銅離子形成絡合物,通過還原作用使二氧化鈦表面還原生成氧化亞銅。通過比表面儀(BET)、X-射線衍射儀(XRD)、X-射線光電子能譜(XPS)、透射電子顯微鏡(TEM)、紫外可見吸收(UV-Vis)等表征手段對催化的結構和性能性進行了分析。表征結果顯示,所制備材料粒徑大小分布在29.16到116.62 nm之間,屬于亞微米級別,純度較高,材料由氧化亞銅和銳鈦礦二氧化鈦組成,單純的氧化亞銅二氧化鈦吸收波長為200nm到400nm,復合材料的吸收波長范圍變?yōu)?00nm到800nm,可見光響應性比單純的二氧化鈦有明顯提高。本文以水為氫源,采用自己改進的光電催化反應器,研究了氧化亞銅/二氧化鈦催化劑在不同p H條件下的光電催化還原二氧化碳的性能。將制備的氧化亞銅/二氧化鈦催化劑做成電極固定于反應器的光電陽極。結果表明,制備的氧化亞銅/二氧化鈦光電催化復合材料具有很好的可見光響應性。陰極和陽極的反應液均為250ml,陰極p H為12,通入二氧化碳氣體的速率為20ml/min的條件下,甲醇最大生成量為1.635mg/L。
【圖文】：

捕獲光子獲得能量，被激發(fā)后產(chǎn)生電子，電子經(jīng)外接電路會傳導電陰極，陰極通入二氧化碳氣體后就會被光生電子還原。還原和氧化產(chǎn)物被質子交換膜隔開，這就避免了還原產(chǎn)物被重新氧化。通常，光電池體系比光化體系效率更高，選擇性更好。光電池體系有一個外部偏壓，它可以使光生和空穴更好的分離[3]。因此，光電池體系可以比光電催化體系更好的還原二碳。光電催化體系的研究，解決了光生電子空穴，容易復合的難題，大大提高電催化還原二氧化碳的效率。目前大多數(shù)，光電催化體系的研究還是關于紫下，外部偏壓存在的條件下的研究。紫外光是指波長在 380nm 以下的光，波長的光只占太陽光的 5%，因此，用紫外光進行光電催化作用，對太陽能用效率極低。施加外部偏壓來研究光電催化反應，大大增加了生產(chǎn)成本。因求可見光下容易產(chǎn)生光生電子的催化材料，，成為了光電催化研究的首要任

昆明理工大學碩士學位1.2 光電催化二氧化碳的原理光電催化體系和光電池體系在還原二氧化碳的反應過程中都包括三個關驟：(1)入射光能量要大于半導體能帶隙才可以產(chǎn)生電子-空穴對；(2)光電催系中電子和空穴自由轉移到光電催化劑表面，光電池中電子和空穴分別轉移電陰極和陽極；(3)光生電子將二氧化碳還原成燃料，空穴將 H2O 氧化成 上三個步驟中，前兩個步驟與光解水相同。光解水和光還原二氧化碳的主要就是步驟(3)光生電子的表面反應。光電催化水中二氧化碳時通常伴隨著質原和二氧化碳還原的競爭。首先，二氧化碳吸附到催化劑表面，光生電子轉二氧化碳并進行一系列的化學反應，最終決定了產(chǎn)物的分配和光電催化的。二氧化碳的多級反應涉及 8 個電子和質子，及 C=O 鍵的斷裂，和 C-H 鍵成。這些復雜的過程和不同反應路徑導致了不同產(chǎn)物的生成。
【學位授予單位】：昆明理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TQ223.121;X701

【參考文獻】

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1 胡會超;靜態(tài)頂空分析的新理論、新技術及其在制漿造紙中的應用[D];華南理工大學;2013年

本文編號：2639478